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本文由Jianzhong Wu撰写，发表于《Chemical Reviews》期刊，2022年5月20日出版。文章的主题是电化学中电双层（electric double layer, EDL）结构的理论建模进展，特别是其在能量存储、电催化等技术应用中的重要性。文章详细回顾了近年来在EDL结构、电容及其充电动力学方面的理论方法，并特别关注了非经典EDL行为的研究进展。

首先，文章介绍了EDL的基本概念及其在电化学中的重要性。EDL是指电极与电解质界面处电荷分离形成的双层结构，最早由Helmholtz于1853年提出。EDL在电化学能量存储和化学反应转换中具有基础性作用，因此成为材料化学、物理学及多个工程学科的研究焦点。文章还回顾了EDL的经典模型，如Helmholtz模型、Gouy-Chapman模型及其改进版Stern模型，这些模型为理解EDL的基本特性提供了框架。

其次，文章详细讨论了近年来用于描述EDL结构的理论方法。这些方法包括Poisson-Boltzmann方程的改进、晶格气体模型（lattice-gas model）、经典密度泛函理论（classical density functional theory, cDFT）以及大正则方法（grand-canonical methods）。文章指出，虽然Poisson-Boltzmann方程在描述EDL行为方面具有基础性作用，但它忽略了离子和溶剂分子的分子特性，因此在描述实际电化学界面时存在局限性。为了克服这些局限性，研究者们提出了多种改进方法，例如考虑离子尺寸效应的晶格气体模型，以及能够更精确描述离子分布和电容行为的cDFT方法。

第三，文章探讨了EDL在电容能量存储中的应用。特别关注了具有亚纳米孔电极的电容行为、孔形状和曲率对电容的影响、溶剂对EDL电容的影响、离子混合物的优势以及EDL中的相变现象。文章指出，亚纳米孔电极在电容能量存储中表现出异常高的电容，这一现象可能与离子在纳米孔中的屏蔽效应或EDL重叠有关。此外，孔的形状和曲率也会显著影响电容，特别是凸面电极在提高电容方面表现出明显优势。

第四，文章分析了EDL充电动力学的理论模型。充电动力学的研究主要集中在多孔电极理论、离子传输和充电动力学的控制方程以及孔尺度分析等方面。文章介绍了传输线模型（transmission-line model）、离子吸附和表面电导等现象，并讨论了小孔和大孔之间的差异。此外，文章还探讨了电化学技术中的物理解释，以及离子液体中的EDL充电行为。

第五，文章总结了EDL结构中的相变现象。相变现象在EDL中表现为离子在电极表面的有序排列或离子液体在纳米孔中的分层结构。文章指出，相变现象对电容行为有显著影响，特别是在高电压下，离子液体可能经历类似固-液相变的过程。

第六，文章讨论了量子电容（quantum capacitance）的概念及其在EDL中的重要性。量子电容与电极电子密度的变化有关，特别是在石墨烯等二维材料电极中，量子电容对总电容的贡献不可忽略。文章还介绍了刚性带近似（rigid-band approximation, RBA）等计算量子电容的方法。

最后，文章总结了EDL理论研究的意义和价值。EDL理论不仅在基础电化学研究中具有重要地位，还为超级电容器等能量存储设备的优化设计提供了理论指导。文章特别强调了近年来在非经典EDL行为、纳米孔电极电容行为以及量子电容等方面的研究进展，这些进展为未来EDL理论的发展和应用提供了新的方向。

本文的亮点在于全面回顾了EDL理论的最新进展，特别是对非经典EDL行为的深入探讨。文章不仅总结了现有理论方法的优缺点，还指出了未来研究的方向和挑战。此外，文章还通过大量实验和模拟数据验证了理论模型的准确性，为读者提供了丰富的参考资料。

本文为电化学领域的学者提供了关于EDL理论的全面综述，具有重要的学术价值和实际应用意义。