R. Schewski等作者来自德国莱布尼茨晶体生长研究所（Leibniz-Institut für Kristallzüchtung）、柏林洪堡大学（Humboldt-Universität zu Berlin）以及马克斯·普朗克学会弗里茨·哈伯研究所（Fritz-Haber-Institut der Max-Planck-Gesellschaft）等多个机构，其研究论文《Step-flow growth in homoepitaxy of β-Ga₂O₃ (100)—the influence of the miscut direction and faceting》于2018年12月18日发表在《APL Materials》期刊（卷7，文章编号022515）。该研究聚焦宽禁带氧化物半导体β-Ga₂O₃的同质外延生长，系统探讨了衬底偏切方向对薄膜结构和电学性能的影响。
学术背景
β-Ga₂O₃是一种带隙约4.8 eV的宽禁带半导体，因其高击穿电场（8 MV/cm）和低成本熔体单晶生长优势，在功率电子和光电器件领域极具潜力。然而，其单斜晶系结构的各向异性导致不同偏切方向的衬底表面能差异显著，进而影响外延层的晶体质量和电子迁移率。此前研究发现，(100)晶面外延中若未引入偏切角，会因Ga原子的双定位形成孪晶缺陷，而6°偏切可促进阶梯流生长（step-flow growth）模式，但偏切方向（[001]或[001̄]）的影响尚未阐明。本研究旨在揭示偏切方向如何通过表面台阶和晶面重构决定外延层的缺陷结构与电学性能。
研究流程
衬底制备与预处理
- 对象：采用提拉法（Czochralski method）生长的(100)取向β-Ga₂O₃衬底，尺寸为5×5×0.5 mm³和10×10×0.5 mm³，分别设计6°偏切至[001]和[001̄]方向。
- 处理：通过磷酸腐蚀（140°C，15分钟）去除抛光损伤层，随后在氧气中退火（900°C，60分钟）形成规则台阶结构，最后氢氟酸钝化表面。
外延生长
- 方法：金属有机化学气相沉积（MOVPE），以三乙基镓（TEGa）和氧气为前驱体，四乙基原硅酸盐（TEOS）为硅掺杂源，生长温度825°C，压力5 mbar。
- 表征：通过原子力显微镜（AFM）和高分辨扫描透射电镜（STEM-HAADF）分析表面形貌与原子结构。
电学性能测试
- 手段：室温霍尔效应测量（Van der Pauw配置），评估载流子浓度（1-2×10¹⁸ cm⁻³）和迁移率。
理论计算
- 内容：基于密度泛函理论（DFT），采用PBEsol和HSE06泛函计算不同晶面（如(100)、(001)、(2̄01)）的表面能，解释实验观察到的晶面稳定性差异。
主要结果
台阶结构差异
- [001̄]偏切衬底退火后呈现单层台阶（高度a/2=0.59 nm），台阶边缘由(2̄01)晶面终止；而[001]偏切衬底则以双层台阶（高度a=1.18 nm）为主，伴随单层台阶。
- STEM证实：[001̄]偏切外延层为完美阶梯流生长，无缺陷；[001]偏切层则因台阶边缘(001)-b晶面转化为(2̄01)晶面，导致完全孪晶化，并形成堆叠失配边界（stacking mismatch boundaries）。
电学性能对比
- [001̄]偏切样品电子迁移率达90 cm² V⁻¹ s⁻¹，接近体材料值；[001]偏切样品迁移率仅10 cm² V⁻¹ s⁻¹，且载流子浓度更低。电学退化归因于孪晶界面的散射与补偿效应。
表面能计算
- DFT显示，(2̄01)晶面能量（1.4 J/m²）低于(001)晶面（2.3 J/m²），仅次于最稳定的(100)-b晶面（0.4 J/m²）。这一结果支持实验中(2̄01)晶面在台阶边缘优先形成的现象。
结论与意义
本研究首次揭示了β-Ga₂O₃同质外延中偏切方向的晶体学非等价性：[001̄]偏切促进单层台阶和高质量外延，而[001]偏切通过晶面重构引发孪晶，导致电学性能劣化。其科学价值在于阐明了单斜晶系表面能各向异性对外延缺陷的调控机制，为宽禁带氧化物半导体的衬底设计与器件优化提供了关键指导。应用上，明确[001̄]偏切为高性能功率电子器件的优选方向。
研究亮点
- 创新发现：提出偏切方向通过台阶高度和晶面终止决定孪晶形成的新机制，修正了传统认为(001)晶面能量最低的认知。
- 方法学：结合原子级STEM成像与DFT计算，建立了表面形貌-缺陷结构-电学性能的完整关联模型。
- 技术影响：为MOVPE生长β-Ga₂O₃的工艺参数（如偏切角方向）提供了实验依据，推动该材料在高压器件中的应用。
其他价值
研究还指出，类似现象可能存在于其他单斜晶系材料中，为复杂晶体结构的外延生长理论提供了普适性参考。