类型a：学术研究报告
1. 研究作者及发表信息
本研究由Pouyan Asem（明尼苏达大学双城分校）、Juerg Matter（南安普顿大学）、Jennifer T. Mitchell（明尼苏达大学双城分校）、Chelsea Neil（洛斯阿拉莫斯国家实验室）和Joseph F. Labuz（明尼苏达大学双城分校）合作完成，发表于期刊《Chemical Geology》2024年第670卷，文章标题为《Geochemical-hydromechanical couplings during water-serpentinized harzburgite interactions at 20°C and 30 bars》。
2. 学术背景与研究目标
该研究属于地球化学与水文力学耦合领域，聚焦蛇纹石化（serpentinization）和碳酸化（carbonation）过程中水-岩相互作用的动力学机制。蛇纹石化是上地幔橄榄岩（harzburgite）与地下水反应形成蛇纹石（serpentine）矿物的过程，对地质碳循环和CO₂封存技术具有重要意义。然而，此前研究多基于粉碎样品，忽略了完整岩石的孔隙结构和渗透性对反应动力学的控制作用。本研究旨在通过实验模拟浅层含水层条件（20°C、30 bar），揭示完整蛇纹石化橄榄岩与水相互作用时的地球化学路径和水文力学反馈机制，并验证热力学模型的预测能力。
3. 研究流程与方法
研究对象与样品制备
- 样品取自阿曼Semail蛇绿岩套的完整蛇纹石化橄榄岩（BA3A标本），矿物组成为60.5%蜥蜴石（lizardite）、9.3%橄榄石（forsterite）、11.9%斜方辉石（enstatite）等，孔隙度2.5%，主导孔径5纳米。
- 样品加工为四分之一岩芯（长32 mm，横截面855.3 mm²），保留天然孔隙结构，表面粘贴应变片以监测体积应变。
实验设计
1. 水文力学响应测试
- 使用脉冲衰减法（pulse decay method）测定渗透率（k=10⁻²² m²），并通过静水压试验获取排水体积模量（K=40 GPa）。
- 创新点：采用钛合金注水压板和聚氨酯密封套，实现独立控制平均应力（p=5 MPa）和孔隙水压（p=3 MPa），模拟原位应力条件。
水-岩相互作用实验
反应后样品分析
4. 主要结果与逻辑关联
- 水文力学响应：岩石体积应变呈线性（图6a），表明微裂隙已被蛇纹石充填，渗透率极低限制了水接触矿物表面的速率。
- 地球化学路径：
- 水相pH从5.9升至7.5（表1），Mg、Si浓度持续增加但未达饱和（表3），表现为非化学计量溶解（Mg/Si摩尔比=0.61），与斜方辉石优先溶解（Mg₁.₃₀Ca₀.₅₂Fe₀.₀₆Si₂O₆）和Si-O键断裂机制一致。
- 活度-活度图（图10a）显示体系未达到蜥蜴石、滑石（talc）等矿物的理论稳定边界，热力学预测与实验结果吻合。
- 矿物学分析：WDS和XRD未检测到新相形成（图12-13），TGA显示结合水含量无变化，支持反应未导致矿物学改变。
5. 结论与价值
- 科学意义：揭示了完整蛇纹石化橄榄岩的低渗透性对反应动力学的控制作用，表明天然孔隙结构会显著延缓水-岩反应速率，挑战了基于粉碎样品的快速反应假设。
- 应用价值：为CO₂封存技术中蛇纹岩矿物的长期稳定性评估提供了实验依据，证实浅层含水层中碳酸盐矿物沉淀需更长时间。
6. 研究亮点
- 方法创新：首次在完整蛇纹石化橄榄岩中耦合地球化学与水文力学测量，开发了低渗透性岩石的扩散控制实验系统。
- 重要发现：提出“纳米级孔隙喉道限制反应速率”机制（图11），解释了天然蛇纹岩中反应缓慢的现象。
7. 其他价值
研究数据与阿曼Semail蛇绿岩地下水化学特征（图9）高度吻合，验证了实验设计的代表性，为后续模拟天然含水层过程提供了基准。