本文属于类型a，即单项原创研究报告。以下是对该研究的详细学术报告。

本研究由Yves Auad等人完成，主要作者隶属于法国巴黎萨克雷大学固体物理实验室（Laboratoire de Physique des Solides, Université Paris Saclay）以及法国里尔大学材料与转化研究中心（Unité Matériaux et Transformations, Université de Lille, CNRS）。该论文发表于期刊Micron第200卷，文章编号103925，于2025年10月10日在线发表，属于“EDGE 2024 Proceedings”特刊的一部分。通讯作者为Yves Auad。

该研究的科学领域为电子显微学，尤其是扫描透射电子显微镜（STEM）中的时间分辨光谱学与事件驱动电子探测技术。传统STEM依赖扫描单元（scanning unit, SU）驱动聚焦电子探针在样品上进行栅格扫描，而探测器以帧为基础进行信号采集。近年来，直接电子探测器的发展显著降低了噪声并提高了量子效率，其中Timepix3混合像素直接电子探测器因其事件驱动架构而独具优势，能够以约1.56纳秒的时间分辨率记录每个电子到达的时间（time-of-arrival, TOA）。然而，已有研究大多在连续电子枪的扫描透射电镜中探索了事件驱动探测器的潜力，却较少涉及与标准扫描单元的深度整合。本研究的核心目标在于设计和验证一种与Timepix3兼容的自定义扫描单元，利用事件驱动探测的优势实现空间与时间分辨实验，并与脉冲激光、电子束消隐器等时间分辨仪器实现无缝接口，从而拓展连续电子枪电镜在时间分辨实验中的能力。

研究的工作流程可分为三个主要部分：自定义扫描单元与Timepix3的同步整合、基于Lissajous扫描的快速高光谱成像验证、以及电子-光子符合测量与光注入实验的应用拓展。首先，作者构建了一套以扫描单元为“领导者”、Timepix3为“跟随者”的同步架构。传统帧基实验中探测器触发扫描单元推进像素位置，而Timepix3的纳秒级时间分辨能力使得主从关系反转成为可能。扫描单元产生的周期性脉冲被Timepix3的读出系统（如SPIDR3）中的时间数字转换器（time-to-digital converter, TDC）记录，从而将电子到达时间与探针位置一一对应。由于扫描单元的数字模拟转换器（DAC）工作于25至200 MHz的参考时钟，其固有时间分辨率为数十纳秒，Timepix3的加入能够将这种时间依赖性显式利用起来。第二步重点验证了Lissajous扫描模式。与常规栅格扫描相比，Lissajous扫描利用正弦波形驱动两个扫描线圈，可以在相同总帧时间内实现更高的扫描频率。实验中在Nion Hermes 200电镜上以5 kHz至120 kHz的频率对lacey碳膜样品成像，图像像素为512×512，并通过线性插值实时重建显示。结果显示，即使在120 kHz高频下，图像特征仍可辨识，但参考信号丢失导致无法正确校准。此外，在VG HB501电镜上对GaN纳米线/AlN量子盘样品进行了2048×2048点的Lissajous扫描与常规栅格扫描对比，两者总剂量相同，但Lissajous扫描更快（约1秒对比1.3秒），且在仅15%总剂量下即可分辨AlN盘结构。第三步在Lissajous扫描基础上实现了事件驱动高光谱电子能量损失谱（EELS）成像。实验以约30 kHz的Lissajous扫描对六方氮化硼（h-BN）薄片进行实时高光谱成像，利用Timepix3记录的电子到达时间将每个电子事件分配给对应的探针位置，图像对比度来自h-BN K边π*峰的高斯拟合幅度。研究发现Lissajous扫描在图像角落处剂量沉积不均匀，这是因为正弦波形在波峰处速度降低，导致局部过采样，但这一效应通过线性插值重建图像时并不直接可见。第四步涉及电子-光子符合测量。通过将EELS电子与阴极荧光（cathodoluminescence, CL）光子在时间上关联，实现了阴极荧光激发光谱（cathodoluminescence excitation spectroscopy, CLE）。在h-BN样品上，研究观测到低于带隙能量（约6 eV）的信号主要由渡越辐射主导，而高于带隙的电子能量损失与材料本征缺陷态的发光相关，两个亮点缺陷的出现首次实验证明了此前理论预测的缺陷发射来源。第五步为光注入实验。通过在连续电子枪电镜中将注入的激光脉冲与EELS电子同步，实现了电子能量增益谱（electron energy-gain spectroscopy, EEGS）测量。由于Timepix3可以直接识别电子到达时间与激光触发之间的延迟，不再需要快速电子束消隐器。实验中使用约30纳秒脉宽的585 nm激光，在±2.1 eV处观测到受激能量损失和增益峰。进一步地，通过抛物面反射镜将自由空间激光聚焦到样品上，在回音壁模式微谐振器中检测到约100 μeV宽的光学共振，能量分辨率超越了现有电子单色器的水平。最后，在铝薄膜上进行了纳秒尺度的时间分辨纳米测温实验。通过同时观测光子诱导近场电子显微（photon-induced near-field electron microscopy, PINEM）响应和体等离子体能量随时间的移动，获得了样品在激光脉冲加热后的冷却曲线以及峰值温度时刻的空间温度分布图。上述实验中，Timepix3在多通道电子探测模式下可以同时对所有入射电子进行时间标记，而不需要帧累积，这是传统探测器无法实现的。

研究的主要结论是，通过将Timepix3事件驱动探测器与专门设计的扫描单元同步，可以在连续电子枪扫描透射电镜中实现纳秒级时间分辨的成像与光谱学。Lissajous扫描模式结合事件驱动检测能够在保持总剂量的同时显著提升成像速度，并支持稀疏采样与多分辨率重建，有利于剂量敏感样品。电子-光子符合测量为研究纳米尺度激发路径与缺陷发光提供了新手段，而光注入实验则使得在不需要超快电子枪的条件下实现μeV级能量分辨率的EEGS成为可能。时间分辨纳米测温进一步展示了该平台在可控热激励与空间温度分布研究中的应用潜力。从科学价值看，该研究提供了一种将事件驱动探测器与扫描单元深度整合的通用架构，为连续电子枪电镜中的时间分辨实验开辟了新路径。从应用价值看，该方法可用于剂量敏感材料的快速成像、纳米光子学中电子-光子相互作用的定量研究以及纳米尺度热管理等领域。

本研究的亮点包括：首次将Timepix3与自定义扫描单元以“扫描单元为领导者”的方式同步，实现了基于事件到达时间的探针位置映射；将Lissajous扫描频率提高至120 kHz，比此前STEM中的Lissajous扫描实验提升了约百倍；在仅15%总剂量下即可实现GaN/AlN纳米线结构的可辨识成像，证明了稀疏采样与多分辨率重建的可行性；通过电子-光子时间符合首次实验证明了h-BN中带隙以上电子能量损失与缺陷态发射的直接关联；在连续电子枪电镜中无需快速消隐器即可实现μeV级EEGS；以及实现了纳秒时间分辨的纳米尺度温度成像。此外，研究还讨论了Timepix3时间分辨率的物理限制因素，包括传感器层厚度、偏置电压以及高能电子电离体积增大等，并指出下一代Timepix4虽然声称可实现亚200皮秒时间标记，但在电子显微镜中达到该指标仍存在不确定性。未来的改进方向包括减薄传感器层、采用碲化镉或锗等替代材料，甚至使用微通道板来同时提升时间分辨率并减小点扩散函数。这些内容为进一步提升事件驱动电子探测在电镜中的性能提供了明确的路线图。