本研究由武汉纺织大学材料科学与工程学院的Guoqiang Li、He Yang、Danying Zuo、Jing Xu和Hongwei Zhang*（通讯作者）团队完成，发表于国际期刊《International Journal of Hydrogen Energy》2021年第46卷。研究聚焦于开发一种基于低共熔溶剂（Deep Eutectic Solvent, DES）的超分子凝胶聚合物电解质（Supramolecular Gel Polymer Electrolytes, GPEs），用于提升碳基电化学双层电容器（Electrochemical Double Layer Capacitors, EDLCs）的性能。
学术背景
随着能源需求增长与环境问题加剧，高效能源存储设备成为研究热点。EDLCs因其长循环寿命、快速充放电和高功率密度等优势备受关注，但其能量密度低于锂离子电池，限制了实际应用。传统提升策略包括开发高比电容电极材料或使用非水电解质（如有机电解质和离子液体），但后者存在毒性高、成本高等问题。DES作为离子液体类似物，具有绿色环保、合成简单、低挥发性、不易燃和低成本等优势，为电解质设计提供了新思路。然而，现有DES基GPEs多采用化学交联聚合物作为基质，而本研究首次开发了基于DES的超分子GPEs，通过非共价相互作用构建，避免了引发剂和化学交联剂的使用，更具环境友好性和制备简便性。
研究流程
材料制备
- DES合成：将尿素与LiClO₄按3:1摩尔比混合，60℃加热2小时形成均质DES。
- GPEs制备：在DES中加入不同量（0.3 g、0.5 g、0.7 g）的聚乙烯醇（PVA），95℃搅拌3小时形成溶液，冷却至25℃后加入等量甘油，浇铸至模具中，-20℃冷冻12小时，获得透明超分子GPEs（分别标记为SGPE-1、SGPE-2、SGPE-3）。
- 电极制备：将活性炭（AC）、导电炭黑（CB）和聚四氟乙烯（PTFE）按80:15:5质量比混合，涂覆于不锈钢网（厚度0.1 mm）上，80℃干燥24小时，制成电极（负载量~5 mg/cm²）。
器件组装与测试
- EDLCs组装：将GPEs夹于两电极之间，封装于CR2032纽扣电池中。
- 性能表征：
- 离子电导率：通过阻抗谱测定，SGPE-2的离子电导率达58 mS/cm，优于文献报道的DES基GPEs。
- 电化学窗口：循环伏安（CV）测试显示，EDLCs可在0-2.4 V电压窗口稳定工作。
- 比电容与能量密度：恒流充放电（GCD）测试表明，SGPE-2组装的EDLCs在0.5 A/g电流密度下比电容为32.1 F/g，能量密度达24.6 Wh/kg；添加醌氢醌（Quinhydrone）后，能量密度进一步提升至43.6 Wh/kg。
- 循环稳定性：15,000次充放电循环后，容量保持率约90%（含醌氢醌体系接近100%）。
主要结果
- GPEs结构与性能：SEM显示SGPE-2具有蜂窝状多孔结构（孔径10-15 μm），有利于离子传输。其高离子电导率（58 mS/cm）归因于PVA与甘油的协同作用——PVA提供支撑框架，甘油降低DES黏度。
- EDLCs电化学性能：
- 宽电压窗口：2.4 V的稳定工作电压显著高于传统水系电解质（通常<1.5 V）。
- 高能量密度：24.6 Wh/kg的能量密度优于多数文献报道值（对比见原文表S1），添加醌氢醌后提升至43.6 Wh/kg，接近锂离子电池水平。
- 优异循环稳定性：15,000次循环后容量保持率90%，证明界面兼容性和电解质稳定性。
结论与价值
本研究首次开发了基于DES的超分子GPEs，通过非共价相互作用构建，兼具高离子电导率、宽电化学窗口和环境友好性。所组装的EDLCs表现出高能量密度和长循环寿命，为高性能储能器件提供了新策略。科学价值在于：
1. 提出了一种无需化学交联的GPEs制备方法，拓展了超分子材料在能源领域的应用。
2. 通过DES与醌氢醌的协同作用，实现了EDLCs能量密度的显著提升。
应用价值体现在：该技术可推动低成本、高安全性储能器件的商业化，尤其适用于柔性电子设备。
研究亮点
- 创新性电解质设计：首次将DES基超分子GPEs应用于EDLCs，避免了传统化学交联的复杂性。
- 性能突破：2.4 V工作电压和43.6 Wh/kg能量密度为同类研究中的先进水平。
- 普适性策略：该方法可扩展至其他DES体系或电极材料，为高性能储能器件开发提供通用框架。
其他发现
添加醌氢醌虽提升能量密度，但导致倍率性能下降（电流密度从0.5 A/g增至5 A/g时容量损失55.9%），表明需进一步优化氧化还原添加剂与电解质的兼容性。此外，SGPE-2驱动的LED和迷你风扇演示了其实际应用潜力（见原文图2e和视频S1）。