这篇文档属于类型a，即报告了一项原创研究。以下是对该研究的学术报告：
一、主要作者及研究机构、发表期刊和时间
本研究的主要作者包括Ji Shen、Miaomiao Zhou、Wenhao Tang、Qingrong Huang、Haocheng Pi、Wei Liu、Ruiping Liu和Li Li。研究分别由中国矿业大学（北京）化学与环境工程学院和北京理工大学材料科学与工程学院的研究团队完成。该研究于2025年1月30日发表在期刊《Nano Energy》上，文章编号为110741。
二、学术背景
锂离子电池（LIBs）作为一种新型能源存储技术，广泛应用于电动汽车和便携式电子设备。然而，随着使用量的激增，废旧锂离子电池的积累带来了严重的环境问题和资源浪费。废旧电池中的关键金属元素（如锂、钴等）具有非可再生性且地理分布不均，而废旧电池中的有毒物质也对环境和人类健康构成威胁。目前，废旧电池的回收主要依赖于间接回收方法（如火法冶金、湿法冶金等），但这些方法不仅破坏了电池组件的结构，还导致能源损失和环境污染。因此，开发更先进的直接回收技术，延长电池寿命，成为解决这一问题的关键。
本研究的背景知识包括：锂离子电池的阴极材料（如LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2，简称NCM）在循环使用中会因锂离子损失和过渡金属迁移而发生结构退化，形成尖晶石和岩盐相，阻碍锂离子的扩散，导致电池性能下降。现有的直接回收技术（如固相烧结、水热法、共晶盐法等）在修复低度退化的阴极材料方面取得了一定进展，但对于高度退化的阴极材料，修复效果有限。
本研究的目的是开发一种低能耗、高效的直接回收技术，通过表面结构调控将高度退化的NCM阴极材料修复为单晶结构，恢复其电化学性能。研究的主要目标是降低锂离子扩散的能量壁垒，缩短热驱动时间，并验证修复后阴极材料的高倍率性能和循环稳定性。
三、研究流程
研究流程分为以下几个步骤：
1. 材料准备与预处理
研究使用高度退化的NCM阴极材料（s-NCM）作为研究对象。首先，通过循环测试模拟电池的老化过程，生成具有尖晶石和岩盐相的结构缺陷材料。
共晶盐修复过程
研究采用低熔点的有机锂盐（3,4-二羟基苯甲腈二锂，Li2DHBN）与LiOH-NaCl共晶盐系统进行分步修复。具体步骤如下：
结构表征与性能测试
研究通过X射线衍射（XRD）、扫描电子显微镜（SEM）、透射电子显微镜（TEM）等技术对修复前后的材料进行结构表征。同时，通过电化学测试（如循环伏安法、恒电流充放电测试等）评估修复后材料的电化学性能。
数据分析与理论计算
研究采用密度泛函理论（DFT）计算锂离子扩散的能量壁垒，验证修复过程中锂离子扩散的可行性。通过热重分析（TGA）和差示扫描量热法（DSC）研究修复过程中的热反应。
四、主要结果
1. 结构修复结果
XRD和SEM结果表明，修复后的r-NCM具有单晶结构，表面和内部的尖晶石和岩盐相被完全转化为层状结构。TEM进一步证实，r-NCM的表面和内部均形成了有序的层状结构，层间距为0.23 nm。
电化学性能
电化学测试显示，r-NCM在0.1 C下的初始放电比容量为170.3 mAh/g，库仑效率为86.4%。在高倍率（5 C）下，r-NCM的放电比容量为136.9 mAh/g，循环200次后容量保持率为82.3%。相比之下，未修复的s-NCM在1 C下的放电比容量仅为38.8 mAh/g，几乎完全失效。
锂离子扩散动力学
DFT计算表明，修复过程中锂离子通过层状结构的扩散能量壁垒为2.6 eV，显著低于通过岩盐相的3.7 eV。这表明修复后的r-NCM具有更快的锂离子扩散动力学。
热反应分析
TGA和DSC结果显示，修复过程中的热反应分为四个阶段，包括Li2DHBN的熔化和LiOH-NaCl共晶盐的形成。热驱动时间显著缩短，能耗降低。
五、结论
本研究开发了一种基于Li2DHBN-LiOH-NaCl共晶盐系统的分步修复技术，成功将高度退化的NCM阴极材料修复为单晶结构。修复后的r-NCM具有优异的电化学性能，包括高倍率性能和长循环稳定性。该技术通过降低锂离子扩散的能量壁垒，缩短了热驱动时间，为废旧锂离子电池的低能耗回收提供了新的解决方案。
六、研究亮点
1. 重要发现
- 修复后的r-NCM具有单晶结构，显著提高了锂离子扩散动力学和电化学性能。
- 通过表面结构调控，成功将尖晶石和岩盐相转化为层状结构，降低了锂离子扩散的能量壁垒。
方法创新
研究对象的特殊性
七、其他有价值的内容
本研究还通过经济与环境分析，对比了火法冶金、湿法冶金和直接回收技术的成本、利润和温室气体排放。结果表明，直接回收技术具有显著的经济和环境优势，为废旧锂离子电池的可持续回收提供了重要参考。
本研究为废旧锂离子电池的低能耗回收提供了创新性的解决方案，具有重要的科学价值和实际应用意义。