本篇研究论文《Integrated simulation of U-10Mo monolithic fuel swelling behavior》由Bei Ye、Aaron Oaks、Shenyang Hu、Benjamin Beeler、Jeff Rest、Zhi-Gang Mei和Abdellatif Yacout共同完成，作者主要来自美国阿贡国家实验室、太平洋西北国家实验室、北卡罗来纳州立大学、爱达荷国家实验室以及独立咨询机构。该研究发表于期刊《Journal of Nuclear Materials》第583卷（2023年），文章于2023年5月26日在线发布。
这是一项关于核燃料性能建模的原创性研究，旨在通过集成多尺度模拟方法，预测并理解U-10Mo（铀-10重量%钼）整体（monolithic）燃料在反应堆辐照条件下的肿胀（swelling）行为。研究的学术背景直接关联于美国“降低高浓铀使用”的核不扩散倡议。目前，许多高通量研究堆（High-Power Research Reactors, HPRRs）使用高富集铀（Highly Enriched Uranium, HEU）燃料，出于安全与防扩散考虑，需将其转换为低富集铀（Low Enriched Uranium, LEU）燃料。U-10Mo合金因其稳定的辐照行为和极高的铀密度，被视为替代HEU、制造LEU整体燃料板的理想候选材料。然而，燃料在辐照过程中因裂变气体产生和积累导致的肿胀是决定其使用寿命和安全性的关键因素。因此，开发一个能够可靠预测U-10Mo燃料在不同运行条件和微观结构下肿胀行为的仿真工具，对于该燃料的资格认证和实际应用至关重要。本研究的目标正是通过扩展和完善已有的DART（Dispersion Analysis Research Tool）燃料性能计算程序，建立一个集成的、机理性的模拟框架，以精确描述U-10Mo整体燃料的肿胀行为，并探究初始晶粒尺寸、运行参数（如裂变率、温度）等对肿胀的影响。
研究的详细工作流程围绕DART程序的开发、模型参数校准和模拟应用展开，可概括为以下几个核心步骤：
第一步：开发DART程序中的整体燃料计算分支与模型集成。 研究团队在原先用于模拟弥散（dispersion）燃料的DART程序中，新增了一个专门针对U-10Mo整体燃料的计算分支。该分支的核心是集成了GRASS（Gas Release and Swelling Subroutine）模块，这是一个基于速率理论（rate-theory）的机理模型，用于模拟裂变气体的行为。GRASS模块通过求解一系列非线性微分方程，追踪裂变气体原子在燃料晶粒内部和晶界（grain boundaries, GBs）上的气泡成核（nucleation）、再溶解（re-solution）和生长（growth）过程。除了GRASS模块，该分支还包含了一系列描述辐照过程中发生的热学、物理和力学过程的模型，如从燃料板中心到冷却剂的热传递、燃料热导率退化、铝包壳腐蚀等。为模拟高燃耗下关键的晶粒细化（或称再结晶，recrystallization）过程对肿胀的影响，研究采用了相场（phase-field）方法预先计算了不同初始晶粒尺寸（1.34 µm, 4.36 µm, 8.5 µm, 17 µm）下的再结晶动力学数据（即再结晶燃料体积分数随裂变密度的变化关系），并将其作为输入集成到DART程序中。程序采用了三层网格划分方案和基于MPI的并行计算框架，以高效处理大规模计算。特别地，研究引入了“k节点”代表不同初始晶粒尺寸，“p节点”用于追踪单个计算单元内晶粒细化的进程，这是一种新颖的、基于平均场理论处理多尺度微结构演化的数值方法。
第二步：裂变气体行为模型关键参数的校准。 这是确保模型预测准确性的基础。校准的目标是获得一套最优的模型参数值。这些参数部分来源于更低尺度的计算，例如：利用密度泛函理论（DFT）计算得到的U-10Mo表面能，利用分子动力学（MD）模拟计算得到的气体原子扩散系数。其余无法直接测量或计算的关键参数（如气泡成核概率因子、晶界扩散增强因子、气泡再溶解相关参数等），则通过将模型计算结果与实验测量数据拟合来确定。本研究使用了三块辐照至较低裂变密度（约2.3-2.9 × 10²¹ fissions/cm³）的微型U-10Mo/Al弥散燃料板的实验数据进行校准。这些数据包括通过扫描电镜（SEM）测量得到的晶间气泡尺寸分布。校准过程涉及调整参数，使DART程序模拟计算出的晶间气泡尺寸分布的峰值位置与实验测量数据达到最佳吻合。最终，研究获得了一套优化的参数集，并详细记录了每个参数的最佳值、物理意义及取值范围。
第三步：基于校准参数的高裂变密度肿胀行为模拟与验证。 在获得校准参数集后，研究使用DART程序模拟了U-10Mo整体燃料在不同初始晶粒尺寸下，直至高裂变密度（高达约7 × 10²¹ fissions/cm³）的肿胀行为。模拟在恒定的裂变率下进行，并通过微调冷却剂入口温度使各案例的平均燃料中心线温度保持一致（约150°C）。模拟结果（肿胀随裂变密度的变化曲线）与基于U-10Mo整体燃料辐照实验数据建立的肿胀经验关系式进行了对比，以验证模型在宽燃耗范围内的适用性。
第四步：关键模型参数的敏感性分析。 由于许多校准参数存在不确定性，为评估这些不确定性对预测结果的影响，研究对影响裂变气体行为的主要参数（如气体原子扩散系数D₀、气泡成核因子f_n、气泡再溶解概率b₀、晶界气泡覆盖饱和阈值facecov_max等）进行了详细的单变量敏感性分析。分析分别在低裂变密度（关注对晶间气泡形貌的影响）和高裂变密度（关注对总孔隙率/肿胀的影响）两个层面进行。通过系统地改变某个参数值而固定其他参数，观察并分析模拟输出（气泡尺寸分布、总孔隙率）的变化趋势，从而理解各参数在模型中的作用机制及其重要性。
第五步：运行条件对燃料肿胀影响的分离效应研究。 为了厘清裂变率和燃料温度这两个在实际运行中紧密耦合的因素对肿胀的各自影响，研究进行了分离效应模拟。首先，模拟了不同恒定裂变率下的肿胀行为。然后，通过设计对比计算，单独考察了燃料温度变化（通过改变冷却剂温度实现）对肿胀的影响，同时保持辐射增强扩散和再溶解效应不变，从而分离出纯粹的温度效应。
研究的主要结果体现在以下几个方面：
在参数校准方面： 成功获得了一套优化的裂变气体行为参数集。如图6所示，对于三块校准用燃料板，使用优化参数模拟计算出的晶间气泡尺寸分布（峰值位置）与实验测量数据吻合良好。虽然计算出的气泡数密度与实验值存在一定差异（计算值高出2-3倍），但考虑到实验测量的诸多不确定性和数据转换过程中的近似，这种差异被认为是可接受的。进一步的验证表明，计算得到的平均气泡直径、可见孔隙率和总肿胀值与实验数据（包括直接测量和间接推导值）也基本一致（差异在15%-25%以内），如图7所示。这证实了校准后的参数集能够合理描述在类似辐照条件下U-10Mo中的裂变气体行为。
在高燃耗肿胀模拟方面： 模拟成功再现了U-10Mo燃料肿胀的典型特征。如图11所示，对于四种不同初始晶粒尺寸的燃料，计算出的肿胀曲线均在实验肿胀关系式给出的范围附近。所有曲线在裂变密度达到约3-3.5 × 10²¹ fissions/cm³时都出现了一个明显的转折，肿胀速率加快，这正对应了晶粒细化过程的开始。模拟结果清晰地表明，在相同运行条件下，具有较大初始晶粒尺寸的燃料表现出较低的肿胀率。此外，对1.34 µm超细晶燃料的模拟预测了一个有趣的现象：在其晶粒细化过程完成后（约4.3 × 10²¹ fissions/cm³），肿胀曲线的斜率会再次放缓，在更高燃耗下其肿胀甚至可能低于较大晶粒的燃料。这为通过调控微观结构优化燃料性能提供了新的理论线索。
在孔隙率演化机理方面： 通过对17 µm晶粒燃料模拟结果的深入分析（图14），研究清晰地揭示了高燃耗下燃料肿胀的微观机理。在晶粒细化发生前，总孔隙率主要由晶粒内部的（intragranular）气泡贡献。一旦某个区域发生晶粒细化，其晶粒内部的气体原子会被“清扫”（swept）到新产生的大量晶界上，导致晶面（face）和晶棱（edge）上的孔隙率瞬间飙升。随后，这些气体通过连通的气泡通道逐渐向晶角（corner，即三晶交界点）汇集，最终晶角气泡成为高燃耗阶段总孔隙率的主要贡献者。这种孔隙率组成和位置的动态演变与对辐照后U-Mo燃料的显微观察结果一致（如存在大量位于三晶交界处的大气泡和再结晶晶粒内的小气泡），从机理上支持了模型的合理性。
在敏感性分析方面： 研究揭示了不同参数对预测结果的影响程度和作用方式。例如，增加气体原子扩散系数（D₀）会促进气泡生长，导致更高肿胀；降低气泡再溶解概率（b₀）会使现有气泡更稳定、更多气体到达晶界，同样增加肿胀；而成核因子（f_n）在较宽范围内对总肿胀的影响不显著。特别重要的是，研究发现晶界气泡覆盖饱和阈值（facecov_max）对高燃耗肿胀预测非常敏感（图13），这意味着未来参数优化中需要更准确地确定这一参数。敏感性分析不仅验证了各物理模型按预期工作，也为后续的全局参数优化和不确定性量化指明了重点。
在运行参数影响方面： 分离效应研究得出了关键结论。如图15所示，在恒定裂变率但不同数值的模拟中，肿胀行为在低燃耗相似，在高燃耗出现差异，且裂变率越高，最终肿胀越大。然而，通过图16的对比模拟发现，当单独改变燃料温度而保持辐射增强效应不变时，也能观察到类似的肿胀差异趋势。更进一步的模拟表明，同时按比例增加扩散和再溶解这两个竞争效应，对肿胀影响甚微。因此，研究得出结论：观察到的“裂变率效应”实质上主要是由与裂变率相关的“燃料温度效应”驱动的。具体来说，更高的温度通过气泡状态方程使得气泡体积增大，而非主要通过改变气体原子迁移或再溶解速率。这一发现对于理解运行参数与燃料行为之间的复杂关系具有重要意义。
研究的结论是： 本研究成功在DART燃料性能程序中建立了用于模拟U-10Mo整体燃料肿胀行为的计算分支。该分支集成了机理性的裂变气体行为模型、多物理场过程模型以及来自相场模拟的晶粒细化动力学数据，形成了一个集成多尺度模拟框架。通过对关键模型参数的校准和验证，证明了该框架能够合理预测U-10Mo燃料从低到高裂变密度的肿胀行为，并捕捉初始晶粒尺寸和运行条件（尤其是温度）对肿胀的重要影响。模型成功再现了肿胀速率因晶粒细化而加速的现象，并从机理上解释了高燃耗下孔隙的分布特征。
本研究的价值体现在： 科学价值 在于发展了一个先进的、机理驱动的核燃料性能模拟工具，深化了对U-Mo合金中裂变气体行为，特别是高燃耗下与晶粒细化耦合的复杂过程的理解。应用价值 尤为突出，该模拟工具可用于评估不同微观结构（如晶粒尺寸分布）和运行工况对U-10Mo整体燃料肿胀行为的影响，从而为燃料设计优化、安全裕量评估以及辐照测试方案的制定提供重要的理论指导和预测能力，加速该型燃料的研发和 qualification 进程。
研究的亮点包括： 1. 方法创新性： 实现了从原子尺度（DFT, MD）到介观尺度（相场）再到工程尺度（燃料性能）的多尺度模拟集成，特别是将相场法预测的、具有晶粒尺寸依赖性的再结晶动力学数据无缝嵌入速率理论模型，这是处理辐照诱导微结构演变的创新方法。2. 系统性的参数校准与敏感性分析： 不仅基于实验数据校准了复杂的机理模型参数，还进行了详尽的单变量敏感性分析，系统评估了参数不确定性对低、高燃耗预测的影响，增强了模型的可信度和透明度。3. 深刻的机理揭示： 通过模拟清晰地阐释了肿胀随燃耗演变的微观机理（气体从晶内向晶界、晶角的输运与再分布），并将“裂变率效应”成功分离并归因于“温度效应”，提供了对运行参数影响更本质的理解。4. 对工程实践的直接指导意义： 研究明确指出初始晶粒尺寸是影响肿胀的关键微结构因素，并量化了其影响，这为通过工艺控制（如热处理）优化燃料性能提供了明确方向。