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主要作者及研究机构
本研究的主要作者包括Zechuan Dai、Yanxu Chen、Huakun Zhang、Mingyu Cheng、Bocheng Zhang、Pingyi Feng、Yafei Feng和Genqiang Zhang。研究机构为中国科学技术大学微尺度物质科学国家研究中心、材料科学与工程系。该研究于2025年发表在期刊《Nature Communications》上。

学术背景
尿素（CO(NH2)2）是重要的氮肥和工业原料，传统尿素合成依赖于哈伯-博世和博世-迈泽工艺，需要高温高压条件，能耗高且污染严重。电化学尿素合成作为一种新兴的节能替代途径，近年来备受关注，但如何在提高尿素产率的同时保持高法拉第效率（Faradaic Efficiency, FE）仍是一个挑战。本研究旨在通过表面工程手段，开发一种高效的电化学尿素合成催化剂，以解决这一问题。研究背景包括对CO2和NO3⁻共还原的电化学C-N偶联路径的探索，以及铜基催化剂在CO2还原反应（CO2RR）中的应用。

研究流程
研究流程包括以下几个主要步骤：
1. 催化剂制备：通过电化学还原法将商业Cu2O块体材料转化为Cu/Cu2O微颗粒（H-Cu/Cu2O MPs）。具体步骤为在-1.5 V（相对于可逆氢电极，RHE）下对Cu2O进行1200秒的电化学还原，形成Cu/Cu2O异质界面。
2. 催化剂表征：利用X射线衍射（XRD）、高分辨率透射电子显微镜（HRTEM）、X射线光电子能谱（XPS）、拉曼光谱等技术对催化剂的形貌、结构和化学状态进行表征。
3. 电化学性能测试：在H型电解池和流动池中测试催化剂的尿素合成性能。测试条件包括在0.05 M KNO3和CO2饱和的0.5 M KHCO3电解液中，施加-0.3 V至-0.6 V（相对于RHE）的电位，测定尿素产率和法拉第效率。
4. 原位表征：通过同步辐射傅里叶变换红外光谱（SR-FTIR）和原位拉曼光谱，研究反应过程中C和N中间体的动态变化及C-N键的形成机制。
5. 理论计算：利用密度泛函理论（DFT）计算Cu/Cu2O异质界面的电子结构和C-N偶联反应路径，揭示催化机理。
6. 两电极系统验证：将H-Cu/Cu2O MPs阴极与泡沫镍阳极配对，构建两电极系统，验证其在实际应用中的性能。

主要结果
1. 催化剂表征结果：XRD和HRTEM证实了Cu/Cu2O异质界面的形成，XPS和拉曼光谱表明Cu⁺和Cu⁰共存，且表面存在化学吸附的氧。
2. 电化学性能：在-0.3 V（相对于RHE）下，H-Cu/Cu2O MPs的尿素产率达到632.1 µg h⁻¹ mgcat⁻¹，法拉第效率为42.3%。
3. 原位表征结果：SR-FTIR和拉曼光谱揭示了NOH*和CO*中间体在Cu/Cu2O异质界面上的偶联过程，证实了C-N键的形成。
4. 理论计算结果：DFT计算表明，Cu/Cu2O异质界面的电子结构优化了C-N偶联反应路径，降低了反应能垒。
5. 两电极系统性能：在两电极系统中，尿素产率进一步提高至883.6 µg h⁻¹ mgcat⁻¹，且系统表现出良好的稳定性。

结论
本研究通过电化学还原法成功构建了Cu/Cu2O异质界面催化剂，实现了CO2和NO3⁻的高效共还原合成尿素。研究揭示了Cu/Cu2O异质界面在C-N偶联反应中的关键作用，为设计和开发高效尿素电合成催化剂提供了新思路。该研究不仅具有重要的科学价值，还为可持续化学合成和能源节约提供了潜在的应用前景。

研究亮点
1. 高效催化剂：H-Cu/Cu2O MPs在低电位下实现了高尿素产率和法拉第效率。
2. 新颖的表征方法：通过SR-FTIR和原位拉曼光谱，首次揭示了C-N偶联反应的动态过程。
3. 理论指导实验：DFT计算为催化机理提供了理论支持，指导了催化剂的优化设计。
4. 实际应用验证：两电极系统的成功验证了该催化剂在实际应用中的潜力。

其他有价值的内容
研究还探讨了催化剂界面含量与性能的关系，发现界面含量与尿素电合成性能呈正相关，但当界面含量达到一定水平后，性能趋于饱和。此外，研究还通过同位素标记实验验证了尿素产物的氮来源，进一步提高了结果的可靠性。