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基于纤维素纳米晶体与姜黄素共组装的刺激响应型圆偏振发光生物复合薄膜研究

第一作者及机构
该研究由Shaoyi Cao（东北林业大学材料科学与工程学院）、Jingpeng Wang等共同完成，通讯作者为Wei Li和Shouxin Liu（同属东北林业大学）。研究成果发表于《Carbohydrate Polymers》期刊2025年5月第356卷，文章编号123405。

学术背景

研究领域与动机
该研究属于智能光子材料领域，聚焦于圆偏振发光（Circularly Polarized Luminescence, CPL）材料的开发。传统CPL材料存在不对称因子（gₗᵤₘ）低、动态调控困难等问题，且多依赖有毒化学合成。本研究以天然多糖纤维素纳米晶体（Cellulose Nanocrystal, CNC）为手性模板，结合姜黄素（Curcumin）的pH响应特性，旨在开发一种环境友好、多刺激响应（湿度/pH）且具有可视化颜色变化的CPL材料。

理论基础
1. CNC的手性结构：CNC可自组装形成胆甾相液晶，干燥后保留左旋（L-）光子带隙（Photonic Bandgap, PBG），选择性反射左旋圆偏振光。
2. 姜黄素的荧光特性：姜黄素在酸/碱条件下因烯醇-酮式结构互变，导致荧光颜色从黄色（酸性）变为红色（碱性）。
3. 共组装策略：通过蒸发诱导自组装（Evaporation-Induced Self-Assembly, EISA）将姜黄素嵌入CNC薄膜，实现CPL性能与刺激响应性的结合。

研究流程与方法

1. 材料制备
- CNC提取：硫酸水解滤纸获得棒状CNC（平均长度140.9 nm，zeta电位-42.8 mV），透析纯化后浓缩至2.7 wt%悬浮液。
- 复合薄膜制备：将姜黄素乙醇溶液（50 μg/mL）与CNC悬浮液混合，加入蔗糖（0-50 wt%）调节PBG，通过EISA法干燥成膜（厚度25-46 μm）。
- 疏水处理：用聚乙烯醇缩丁醛（PVB）溶液（0.5-3 wt%）涂覆薄膜，提升耐水性（接触角从33°增至128°）。

2. 结构表征
- 微观结构：SEM显示CNC/Cur薄膜保留左旋胆甾相结构，螺距（pitch）随蔗糖含量增加从263 nm增至495 nm（Bragg公式验证）。
- 光学性能：UV-Vis光谱证实PBG红移（335→750 nm），CIE色坐标显示结构色从蓝→黄→红变化。

3. CPL性能调控
- 不对称因子（gₗᵤₘ）优化：蔗糖含量35 wt%时，gₗᵤₘ达最大值-0.46（发射波长540 nm）。
- 湿度响应：相对湿度（RH）从45%升至98%时，gₗᵤₘ从-0.138降至-0.06，因PBG红移导致荧光与PBG重叠度降低。
- pH响应：氨蒸气处理使薄膜颜色从黄变红，CPL发射波长红移（545→582 nm）；乙酸蒸气处理后恢复。疏水处理后的薄膜在酸/碱溶液中仍保持pH响应性。

4. 应用验证
- 防伪标签：将薄膜切割成图案，展示自然光/紫外光下的颜色切换及CPL信号变化，实现多模式动态防伪。

主要结果与逻辑链条

1. 结构-性能关系：蔗糖通过氢键调节CNC间距，改变PBG位置，从而调控CPL发射波长与gₗᵤₘ（图3c）。
   
2. 刺激响应机制：
   
   • 湿度响应源于蔗糖吸湿性导致的PBG动态变化（图4e）；
     
   • pH响应由姜黄素结构转变驱动，与CNC骨架无关（图5c）。
     
3. 稳定性验证：PVB涂层使薄膜在溶液中保持性能，循环测试5次后CPL信号无衰减（图6h）。
   

结论与价值

科学意义
1. 首次将天然姜黄素与CNC结合，开发出兼具高gₗᵤₘ和多刺激响应性的CPL材料。
2. 提出“PBG-荧光匹配度”调控策略，为CPL材料设计提供新思路。

应用价值
1. 动态防伪：利用颜色、荧光和CPL信号的多重响应，实现高安全性防伪标签。
2. 环境友好：全生物基材料避免传统CPL材料的毒性问题。

研究亮点

1. 可视化刺激响应：pH变化直接通过颜色/荧光变化呈现，突破传统CPL材料“开关式”响应的局限。
   
2. 方法创新：
   
   • 蔗糖作为绿色添加剂同步调控机械柔性与光学性能；
     
   • 一步法疏水涂层解决CNC薄膜水敏感性难题。
     
3. 多模式协同：湿度/pH响应与CPL发射的动态耦合，拓展了材料在智能传感中的应用潜力。
   

其他发现

• 圆偏振光选择性：薄膜在左旋圆偏振滤光片（L-CPF）下显示结构色，右旋滤光片（R-CPF）下仅见姜黄素本色（图7a），证实其手性光子结构的选择性反射特性。
  
• 长期稳定性：薄膜在两个月内CPL性能无衰减（图S12），优于多数报道的刺激响应材料。
  

（注：文中图表编号与原文保持一致，如“图3c”对应原文档Figure 3c。）