本文介绍了一项由Chi Chen和Shyue Ping Ong在加州大学圣地亚哥分校（University of California, San Diego）纳米工程系完成的研究，并于2022年11月28日在线发表于《自然·计算科学》（Nature Computational Science）期刊，题为“一种面向元素周期表的通用图深度学习原子间势”。该研究提出了一种基于图神经网络、显式引入三体相互作用的通用原子间势模型M3GNet，用于跨元素周期表进行材料结构弛豫、动力学模拟及性质预测，并展示了其在加速新材料发现方面的巨大潜力。

在学术背景方面，原子间势（interatomic potentials，IAPs）是原子尺度模拟的基础，它描述了原子体系的势能面。传统的原子间势通常只能适用于非常狭窄的化学体系，例如单一元素或很少的几个元素组合。而第一性原理方法如密度泛函理论（density functional theory，DFT）虽然精度高，但计算代价高、难以扩展至大规模体系。近年来，机器学习原子间势（machine learning interatomic potentials，ML-IAPs）逐渐兴起，它们通过局域环境描述符来建模势能面，能够在许多化学体系上明显优于经典势。然而，已有工作尚未证明存在一个可适用于整个元素周期表和所有晶体类型的通用原子间势。本文正是为了填补这一空白而开展。研究者指出，Materials Project等数据库在过去十年中积累了大量结构弛豫过程中产生的能量、力和应力数据，但这些中间数据长期以来未被充分利用。因此，本研究的核心目标是利用这些海量中间数据训练一个真正通用的原子间势。

在研究流程上，作者首先提出了一个新的材料图网络架构，即包含多体相互作用的材料图网络（materials graph with many-body interactions，称为MNGNet），本文重点引入三体相互作用，故称为M3GNet。该架构与传统材料图网络的关键区别在于，除了原子信息和键信息以外，还显式加入了原子坐标和晶格矩阵。模型通过图特征化模块将元素种类嵌入为可学习的连续特征向量，并将原子对距离扩展为一组在截断半径处其值及一阶、二阶导数均平滑趋于零的基函数。三体相互作用部分采用了球贝塞尔函数和球谐函数的完备正交基展开，用于捕捉原子间的角度依赖关系。在每一轮更新中，模型先利用三体角度信息对键信息进行更新，再通过标准图卷积更新键、原子和可选的状态信息。最终通过门控多层感知机（gated multilayer perceptron，gated MLP）从原子特征得到原子能量，对所有原子求和得到体系总能量，并通过自动微分获得力和应力。这种设计既保留了图神经网络处理多元素体系的灵活性，又满足原子间势对能量、力和应力随键长和键数目变化连续性的要求。

在模型训练方面，研究者使用Materials Project数据库中的MPF.2021.2.8数据集。该数据集包含62,783种化合物的187,687条离子步数据，总计187,687个能量、16,875,138个力分量和1,689,183个应力分量，覆盖了元素周期表中的89种元素。研究者按材料而非数据点进行了90%、5%、5%的训练、验证和测试集划分，并进行了三次独立划分。通过对仅用能量训练、用能量和力训练、以及用能量、力和应力训练三种策略的对比，发现仅用能量训练的能量误差虽可接受，但力和应力预测误差过大；同时使用能量、力和应力训练得到的模型（M3GNet-EFS）在应力预测上误差比仅用能量和力训练的模型降低了约一半。最终模型在测试集上的平均绝对误差（mean absolute error，MAE）为：能量0.035 eV/atom，力0.072 eV/Å，应力0.41 GPa。在单元素数据集上，M3GNet与EAM、MEAM、NNP和MTP等已有势函数进行了对比，结果显示M3GNet在能量和力的预测精度上明显优于经典多体势，并与局域环境类机器学习原子间势接近，但在多元素扩展性方面具有本质优势。此外，M3GNet模型在MD17和MD17-CCSD(T)分子力场数据上的表现也优于嵌入式原子神经网络力场，并与最先进的消息传递网络和等变神经网络模型相当。

在模型验证和应用方面，研究者利用声子谱和弹性常数计算对模型进行了更加严格的测试。M3GNet能够较准确地重现β-方石英、斯石英和α-石英等SiO₂多晶型的声子色散关系和态密度。在1,521个声子态密度中心频率的预测中，M3GNet与DFT计算结果的平均绝对误差为44.2 cm⁻¹，经系统偏移校正后可降至28.8 cm⁻¹，优于已有声子态密度峰位预测模型。此外，模型计算得到的德拜温度与DFT结果存在一定偏差，这主要源于剪切模量预测精度较低，但体模量预测表现合理。

在新材料发现方面，研究者利用M3GNet对31,664,858个通过离子取代方法生成的假设晶体结构进行了弛豫和能量计算，并以Materials Project中已知结构的凸包（convex hull）为参考计算了带符号的凸包能量距离（Ehull-M）。结果表明，约有184.9万个材料的凸包能量距离小于0.001 eV/atom。研究者进一步选取了任意化学体系的前1,000个最低凸包能量距离材料以及前1,000个金属氧化物进行了DFT验证。对于任意化学体系的前1,000个材料中，有999个通过DFT确认其凸包能量距离小于0.001 eV/atom，且这些材料均不存在于Materials Project数据库中。对于前1,000个氧化物，分别有579、826和935个材料在0.001、0.05和0.1 eV/atom的凸包能量距离阈值下被认为可合成。此外，研究者对1,578个DFT确认稳定的材料进行了M3GNet声子计算，发现其中328个材料没有虚频，表明其动力学稳定。

本研究的结论充分展示了M3GNet作为一种通用原子间势的价值。它不仅能在结构弛豫中以接近DFT的精度快速获得平衡结构，还大幅降低了后续DFT计算的耗时。在材料发现流程中，通过M3GNet预弛豫可使DFT弛豫时间成本降低约三倍。此外，M3GNet还可用于分子动力学模拟和性质预测等任务，具有通用性和可扩展性，尤其适合锂离子导体筛选等多组分体系研究。

本文的亮点可归纳为：第一，首次报道了一个可适用于元素周期表中89种元素和多种晶体类型的通用图深度学习原子间势；第二，在模型架构上显式引入三体相互作用，通过球贝塞尔函数和球谐函数展开捕捉角度依赖，兼顾了精度和计算效率；第三，训练数据利用Materials Project结构弛豫过程中产生的海量中间步骤数据，而非仅仅使用最终平衡结构，挖掘了此前被忽视的数据价值；第四，通过严格的DFT验证，M3GNet在规模达数千万量级的假设材料筛选流程中展现出了极高的材料发现效率，为加速可合成新材料的发现提供了一条切实可行的机器学习加速路径。

本文还提供了丰富的代码和数据资源，源代码可在GitHub公开获取，训练数据集和声子计算结果已上传至Figshare，生成的假设材料数据库可通过matterverse.ai访问。这些资源的公开进一步增强了本研究的可复现性和应用价值。总体而言，这一工作为通用且高精度的原子间势开发树立了新的基准，并为数据驱动的材料科学发现开辟了新的可能方向。