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作者及机构
本研究的通讯作者为Xiaoqing Pan（加州大学欧文分校材料科学与工程系、物理与天文学系），合作者包括Xingxu Yan、Hongbin Yang（加州大学欧文分校材料科学与工程系）、Yifeng Huang、Ruqian Wu（加州大学伊欧文分校物理与天文学系）。研究发表于2025年的《Microscopy and Microanalysis》期刊第31卷增刊1期，DOI号为10.1093/mam/ozaf048.594。

学术背景
本研究聚焦于凝聚态物理与材料科学交叉领域，旨在通过动量选择性电子显微技术（momentum-selective electron microscopy）揭示晶体材料中原子振动各向异性（atomic vibrational anisotropy）及电子-声子耦合（electron-phonon coupling, EPC）的微观机制。传统光学与衍射方法受限于空间和能量分辨率，难以解析局域对称性导致的振动模式差异，尤其无法在界面尺度研究EPC对超导性等物性的影响。为此，团队开发了一种新型的动量选择性暗场振动电子能量损失谱（momentum-selective dark-field vibrational EELS）技术，结合第一性原理计算，以钙钛矿氧化物（SrTiO₃和BaTiO₃）及单层FeSe/ SrTiO₃界面（1 UC FeSe/STO）为模型体系，实现了原子级振动模式的定向解析。

研究流程

1. 实验设计与样品制备

   • 研究对象：
     
     • 块体材料：SrTiO₃（STO）与BaTiO₃（BTO）单晶，重点关注其氧原子（O2为轴向氧，O3为赤道氧）的振动各向异性。
       
     • 界面体系：在TiO₂终止的STO基底上外延生长的单层FeSe薄膜（1 UC FeSe/STO），其界面存在一层TiOx过渡层。
       
   • 样品处理：通过高角度环形暗场扫描透射电子显微镜（HAADF-STEM）确认原子结构（图2a），并利用单色化电子束进行能量分辨率达meV级的振动谱测量。

2. 动量选择性振动EELS技术

   • 创新方法：开发了基于冷冻声子多切片法（frozen phonon multislice method）改进的频率分辨模拟算法，结合动量选择性探测（图1a-b），可分别提取沿x/y方向的原子位移振动信号。
     
   • 实验参数：电子束会聚半角33 mrad，EELS接收孔径半角25 mrad，通过漂移校正与多组超谱图像对齐增强信噪比。

3. 数据采集与分析

   • 振动信号映射：
     
     • 对STO/BTO，在40-100 meV能量范围内分区间获取振动信号图（图1c-d），发现氧原子振动强度随方向与能量显著变化。例如，BTO中50-60 meV区间，O3在x方向信号更强，而O2与O3在y方向信号相近，此不对称性与铁电极化（ferroelectricity）导致的Ti位移相关（图1e-f）。
       
     • 对1 UC FeSe/STO界面，检测到75-88 meV的界面振动模式（图2b-c），其源于TiOx层和STO顶端氧原子的面外振动。
       
   • 理论计算：通过第一性原理确定两种光学声子模式对EPC的贡献（图2d），验证了实验观测的振动位移模式。

主要结果

1. STO与BTO的振动各向异性

   • 低能区（<50 meV）信号以Sr/Ba原子为主，中能区（50-70 meV）为Ti-O混合振动，高能区（>70 meV）以氧原子为主导。
     
   • BTO因铁电畸变导致O2-Ti键缩短，使O2在60 meV附近的声子态密度（PhDOS）发生蓝移，且y方向的O2/O3信号差异减小（图1e-f）。这一现象首次在原子尺度揭示了局域极化对振动模式的调控。

2. 1 UC FeSe/STO界面的EPC机制

   • 发现界面TiOx层的氧原子面外振动（75-88 meV）与STO顶端氧振动共同增强EPC，为界面超导性（Tc提升）提供了微观解释（图2d）。

结论与价值
1. 科学价值：
- 突破了传统振动分析技术的空间限制，实现了原子级振动各向异性的定向解析。
- 揭示了铁电序（如BTO）与界面结构（如TiOx层）对振动模式及EPC的调控规律，为设计高性能介电、超导材料提供了新视角。

1. 技术革新：

   • 动量选择性暗场EELS方法可推广至其他晶体材料，用于研究声子相关的介电、光学、热力学性质。
     

2. 应用潜力：

   • 界面EPC机制的阐明有助于优化超导异质结设计，例如通过调控氧振动模式增强超导转变温度。

研究亮点
1. 方法创新：首次将动量选择性与原子分辨率振动EELS结合，空间分辨率达Å级，能量分辨率达meV级。
2. 发现创新：
- 在BTO中观测到振动信号与铁电极化的直接关联；
- 在1 UC FeSe/STO界面识别出EPC增强的关键声子模式。
3. 跨学科意义：为凝聚态物理、材料科学及电子显微学提供了新的研究范式。

资助信息：研究受美国能源部（DE-SC0014430）、国家科学基金会（DMR-2011967、DMR-2034738）及加州大学欧文分校材料研究院（IMRI）支持。