类型a：学术研究报告

本研究由Yihong Gao、Huanxin Huo、Yumeng Chen等作者团队完成，主要来自西南林业大学材料与化学工程学院及生物质材料国际联合研究中心。研究成果发表于《Advanced Functional Materials》期刊，具体发表日期为2025年（DOI: 10.1002/adfm.202524953）。

学术背景

本研究属于高分子水凝胶材料领域，聚焦于非晶态聚合物水凝胶（amorphous polymer hydrogels）的力学性能与界面粘附性协同提升问题。传统水凝胶设计常面临“强度-韧性”矛盾：高密度共价交联虽能提高强度但牺牲延展性，而依赖可逆弱相互作用的体系则难以维持高强度。尽管长链与短链聚合物的物理交织可部分平衡这一矛盾，但其结构稳定性不足。为此，团队提出创新性的“碳点桥接效应”（carbon dot bridging effect）策略，通过碳纳米材料（carbon dots, CDs）桥接长链聚丙烯酰胺（polyacrylamide, PAM）与短链明胶（gelatin），构建兼具高力学性能和稳定粘附性的水凝胶体系。

研究流程

1. 碳点修饰短链明胶（DGC）的合成与表征

   • 方法：通过3,4-二羟基苯甲醛（3,4-dihydroxybenzaldehyde）与明胶的水热反应合成碳点嫁接明胶短链（DGC）。
     
   • 表征技术：透射电镜（TEM）显示DGC粒径为8-24 nm（图2a-c）；X射线衍射（XRD）和拉曼光谱（Raman）证实其部分石墨化结构（图2d-e）；凝胶渗透色谱（GPC）证明明胶经水热降解为短链（图2f-g）；X射线光电子能谱（XPS）和红外光谱（FTIR）验证表面富含─OH、─NH₂等活性基团（图S4-S6）。
     

2. DGC/PAM水凝胶的制备与微观结构调控

   • 方法：将DGC与PAM长链通过氢键和希夫碱（Schiff base）交联，形成“刚性-柔性”协同网络。
     
   • 结构分析：扫描电镜（SEM）显示DGC/PAM具有均匀亚微米孔结构（1-3 μm，图2j），优于纯PAM的松散大孔（7.5 μm，图2h）。差示扫描量热（DSC）和低场核磁共振（LF-NMR）表明DGC增强了水凝胶的氢键网络（图2k-m）。
     

3. 力学性能与粘附性测试

   • 力学测试：当DGC含量为0.45 wt.%时，水凝胶拉伸强度达470 kPa，韧性4.9 MJ·m⁻³，应变2200%（图3b-c），较纯PAM提升198%（强度）和506%（韧性）。压缩测试显示其抗疲劳性优异（3000次循环后性能稳定，图3i-j）。
     
   • 粘附性测试：DGC/PAM对玻璃、金属、皮肤的粘附强度超160 kPa（图4b-e），归因于碳点表面的儿茶酚基团（catechol）和多机制粘附（氢键、静电作用等）。
     

4. 传感性能验证

   • 电学测试：DGC/PAM的应变灵敏度（gauge factor, GF）在低/高应变区分别为1.34和1.70（图5a），导电性最优（0.45 wt.% DGC，图5b-c）。
     
   • 应用演示：成功监测吞咽、眨眼等生理信号（图5g-i），并在1100次循环中保持稳定（图5j）。
     

主要结果与逻辑关联

• DGC的桥接作用：碳点通过氢键（柔性区）和希夫碱（刚性区）连接长/短链，应力下氢键断裂允许长链滑移耗能，而刚性区限制过度滑移（图3a）。这一机制使力学性能显著提升（图3e-f）。
  
• 多尺度协同效应：DGC的均匀分散（图S7）和纳米级尺寸（图2a-c）是构建稳定网络的关键，SEM与EDS数据支持其空间分布均匀性（图2j, S7）。
  
• 界面粘附增强：碳点表面官能团与基底的多元相互作用（图4a）是粘附性提升的核心，拉曼光谱（图2n）和XPS（图S6）提供了化学证据。
  

结论与价值

本研究提出“碳点桥接”策略，首次实现非晶态水凝胶中长/短链聚合物的可控交织，解决了强度-韧性-粘附性的协同难题。其科学价值在于：
1. 机制创新：揭示了碳点作为“纳米桥”的动态能量耗散路径（图1a），为多尺度网络设计提供新思路。
2. 应用潜力：材料在柔性电子（图1b）、可穿戴设备及生物界面中展现优异性能，如高灵敏度传感和长期粘附稳定性（图5g-j）。

研究亮点

1. 方法新颖性：首次将碳点桥接效应应用于非晶态水凝胶，突破传统结晶诱导增强的局限（对比团队前期PVA研究[28]）。
   
2. 性能突破：拉伸强度（470 kPa）和粘附力（160 kPa）均处于同类材料领先水平（图4j）。
   
3. 普适性验证：该策略在聚丙烯酸（PAA）、聚乙二醇甲基醚甲基丙烯酸酯（PEGMA）等体系中同样有效（图S10, S12）。
   

其他价值

• 环境适应性：水凝胶在酸碱（pH 3-10）、高湿（90% RH）和低温（-20°C）下均保持粘附性（图4g-i）。
  
• 生物相容性：初步皮肤接触试验显示良好安全性（图4b），为其生物医学应用奠定基础。
  

（注：文中图表编号与引用数据均参照原文，辅助信息图/表以“S”标注。）