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主要作者及研究机构

该研究的主要作者包括Ling Xin、Meng Ning、Ruimei Xu、Zhijian Huang、Yukai Hua、Xiao Yu和Yong Liu。研究机构主要来自中山大学材料科学与工程学院及深圳技术大学新材料与新能源学院。该研究发表于ACS Sustainable Chemistry & Engineering期刊，2025年第13卷，页码为7122-7133。

学术背景

随着电动汽车市场的快速发展，锂离子电池（LIB）的回收问题日益受到关注。废旧锂离子电池的三元正极材料中含有大量有价值的金属，如钴（Co）、镍（Ni）和锰（Mn）。如果直接丢弃，这些重金属会对土壤和地下水造成污染。据统计，每4000吨废旧锂离子电池中大约含有1100吨重金属。因此，回收这些金属不仅有助于环境保护，还能带来显著的经济效益。然而，传统的回收方法通常使用无机酸进行浸出，并使用强碱进行共沉淀，这种方法难以实现真正的闭环回收。本研究提出了一种在完全酸性环境下通过级联闭环策略回收废旧锂离子电池中的三元正极材料（NCM523）并将其再生为高性能正极材料的方法。

研究流程

1. 废旧NCM523正极材料的获取与预处理
   研究首先从商业锂离子电池中获取废旧NCM523正极材料，并通过电池测试仪进行老化处理，直到电池容量降至初始容量的80%以下。随后，电池在6 mol/L的NaCl溶液中完全放电，并通过物理拆解收集废旧正极材料。接着，正极材料经过去离子水和乙醇清洗、干燥，并在600°C的马弗炉中煅烧4小时，以去除粘结剂和导电碳黑。

2. CLP-NCM523前驱体的制备
   将甲酸和抗坏血酸溶解在去离子水中，形成混合酸溶液。将废旧NCM523材料加入该溶液中，通过超声波辅助浸出金属离子。浸出过程持续20分钟，浸出效率分别为Ni 98.37%、Co 98.39%、Mn 99.43%。随后，向浸出液中加入EDTA和异丙醇，通过超声波辅助的阳离子螯合和重组过程，形成CLP-NCM523前驱体。该过程同样持续20分钟，最终通过过滤和煅烧得到CLP-NCM523中间体。

3. CLP-NCM523三元材料的制备
   将CLP-NCM523中间体与氢氧化锂按Li/(Ni+Co+Mn)的摩尔比为1.02:1混合，并在850°C的氧气气氛中煅烧10小时，最终得到CLP-NCM523三元材料。

4. 材料表征与电化学性能测试
   通过扫描电子显微镜（SEM）、透射电子显微镜（TEM）、X射线衍射（XRD）、X射线光电子能谱（XPS）等技术对材料进行表征。电化学性能测试包括在不同电流密度下的充放电测试、循环伏安法（CV）和电化学阻抗谱（EIS）等。

主要结果

1. 材料表征结果
   CLP-NCM523三元材料具有一维准单晶结构，这种结构有助于提高锂离子的扩散动力学。XRD和XPS分析表明，CLP-NCM523具有与商业NCM523相似的低Li+/Ni2+阳离子混合水平，这有助于其电化学性能的稳定。

2. 电化学性能
   CLP-NCM523电极在0.1C下的初始放电容量为165.3 mAh/g，与商业NCM523电极（163.8 mAh/g）接近。然而，在高电流密度下，CLP-NCM523表现出显著优势。例如，在10C下，CLP-NCM523的放电容量为101.4 mAh/g，而商业NCM523仅为69.5 mAh/g。此外，CLP-NCM523在200次循环后的容量保持率为86.7%，优于商业NCM523的73%。

结论

该研究提出了一种在完全酸性环境下通过级联闭环策略回收废旧锂离子电池中的三元正极材料并将其再生为高性能正极材料的方法。该方法避免了传统方法中从酸性到碱性条件的转换，降低了试剂消耗，提高了经济可持续性。CLP-NCM523材料具有一维准单晶结构，显著提高了锂离子的扩散动力学，表现出优异的高倍率性能和循环稳定性。

研究亮点

1. 创新性方法：本研究提出了一种在完全酸性环境下通过级联闭环策略回收废旧锂离子电池中的三元正极材料的方法，避免了传统方法中的pH调整步骤。
2. 高性能材料：CLP-NCM523材料具有一维准单晶结构，显著提高了锂离子的扩散动力学，表现出优异的高倍率性能和循环稳定性。
3. 高效回收：该方法实现了高效过渡金属回收，回收效率分别为Ni 83.71%、Co 86.29%、Mn 81.61%。

其他有价值的内容

该研究还通过详细的材料表征和电化学性能测试，验证了CLP-NCM523材料的优异性能，为其在锂离子电池中的应用提供了坚实的实验基础。此外，研究还探讨了CLP-NCM523材料的结构与性能之间的关系，为未来高性能锂离子电池正极材料的设计提供了新的思路。