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作者及发表信息
该研究由Seongsu Park和Byung-Dae Park合作完成，发表于Journal of Industrial and Engineering Chemistry第113卷（2022年9月25日），页码142-152，标题为《Sustainable Bio-Based Dialdehyde Cellulose for Transforming Crystalline Urea–Formaldehyde Resins into Amorphous Ones to Improve Their Performance》。DOI链接为：10.1016/j.jiec.2022.05.012。

学术背景
研究领域为高分子材料科学与木材胶黏剂化学，聚焦于脲醛树脂（Urea–Formaldehyde Resins, UF resins）的改性。脲醛树脂因其高反应性、低成本和无色特性，被广泛用于人造板粘合剂，但其结晶结构导致粘接强度低，且会释放致癌甲醛（formaldehyde emission, FE），危害室内健康。过去研究通过降低甲醛/尿素摩尔比（F/U molar ratio）减少FE，但会进一步降低粘接性能。

本研究提出利用生物基二醛纤维素（Dialdehyde Cellulose, DAC）改性UF树脂，旨在通过DAC与UF树脂的化学反应，将结晶区域转化为非晶态（amorphous），从而同时提升粘接强度和降低甲醛释放。DAC是一种纤维素衍生物，其C2和C3位的醛基（aldehyde groups）可与UF树脂中的活性基团反应，形成更支化的网络结构。

研究流程
研究分为以下核心步骤：

1. DAC制备与表征

   • 以微晶纤维素（Microcrystalline Cellulose, MCC）为原料，通过高碘酸钠（NaIO₄）氧化制备DAC，并通过羟胺盐酸盐法测定氧化度（Degree of Oxidation, DO）。
     
   • 采用傅里叶变换红外光谱（FTIR）、核磁共振（¹H-NMR和¹³C-NMR）验证DAC的结构。
     

2. UF树脂的合成与DAC改性

   • 采用两步碱-酸法合成基础UF树脂（F/U摩尔比=1.0），并通过预实验确定DAC最佳添加量为20%（基于固体含量）。
     
   • 在UF树脂合成过程中分6个阶段取样（#1-#6），分别对应不同反应节点（如凝胶态、缩合终点等），以追踪DAC与UF树脂的化学反应动态。
     

3. 材料表征

   • 分子量分析：通过凝胶渗透色谱（GPC）测定改性UF树脂的分子量分布（MWD）和多分散指数（PDI）。
     
   • 结构分析：FTIR、NMR和X射线衍射（XRD）用于验证化学键变化和结晶度（crystallinity）降低。
     
   • 热行为分析：差示扫描量热法（DSC）和动态力学分析（DMA）研究固化行为与交联密度（cross-linking density）。
     

4. 性能测试

   • 粘接强度：通过三层胶合板（radiata pine veneer）的拉伸剪切强度（Tensile Shear Strength, TSS）测试评估。
     
   • 甲醛释放：采用韩国标准KS M 1998（干燥器法）测定，紫外-可见分光光度计定量。
     

主要结果
1. 结构转变
- XRD显示改性后UF树脂的结晶度从51.7%降至17.4%，证实DAC成功将结晶区域转化为非晶态。
- FTIR和NMR证实DAC的醛基与UF树脂中的羟甲基（–NHCH₂OH）和酰胺基（–CONH₂）反应，形成支化结构（branched network）。

1. 热行为与交联密度

   • DSC显示DAC在200°C以上降解，导致改性树脂的交联密度低于纯UF树脂。
     
   • DMA表明改性树脂的储能模量（E′）降低，但粘接强度（TSS=1.18 MPa）与纯UF树脂（1.07 MPa）无显著差异（p>0.05）。
     

2. 甲醛释放

   • 改性树脂的FE从0.48 mg/L降至0.17 mg/L（降幅64.6%），归因于DAC消耗游离甲醛并抑制氢键形成。
     

结论与价值
1. 科学价值
- 首次通过DAC改性实现UF树脂结晶态向非晶态的转化，揭示了醛基与UF物种的化学反应机制。
- 为低摩尔比UF树脂的性能优化提供了新策略，解决了传统方法中“粘接强度-FE”的权衡问题。

1. 应用价值
   
   • DAC作为可再生材料，可替代部分甲醛，提升UF树脂的环保性。
     
   • 改性树脂的工业化潜力显著，尤其适用于对甲醛释放严格要求的室内人造板。
     

研究亮点
1. 方法创新：通过分阶段取样结合多尺度表征（GPC-XRD-DSC），动态解析了DAC与UF树脂的反应路径。
2. 材料创新：DAC的引入不仅降低FE，还通过支化结构抑制结晶，突破了低摩尔比UF树脂的性能瓶颈。
3. 环保意义：生物基DAC的应用符合可持续发展趋势，减少了对石油基甲醛的依赖。

其他发现
- DAC在碱性条件下会通过β-烷氧基消除（β-alkoxy elimination）和Cannizzaro反应降解，但降解产物仍参与交联。
- 研究团队开发的“分段缩合-碱终止”工艺可有效控制DAC的降解速率，为类似生物基改性提供了参考。

（全文约2000字）