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氧化和盐析协同诱导的高弹性、导电性和敏感性聚乙烯醇水凝胶

期刊:Advanced Functional MaterialsDOI:10.1002/adfm.202415207

这篇文档属于类型a,即单篇原创研究的学术报告。以下是针对该研究的详细报告:


作者与机构

该研究由Yu Zhang、Yingshuo Xiong、Xusheng Li、Shaohua Zhang、Wenlong Xu、Hou Chen和Lu Xu共同完成。研究团队主要来自Ludong University的化学与材料科学学院,部分作者还隶属于Shandong Laboratory of Advanced Materials and Green Manufacturing at YantaiLanzhou Institute of Chemical Physics的固体润滑国家重点实验室。该研究发表于Advanced Functional Materials期刊,并于2024年10月10日在线发表。


学术背景

该研究的主要科学领域为高分子化学与材料科学,特别是水凝胶的制备与应用。聚乙烯醇(Polyvinyl Alcohol, PVA)水凝胶因其优异的生物相容性、易加工性、良好的粘弹性和机械强度,在药物递送、组织工程、传感和软机器人等领域具有广泛的应用潜力。然而,传统的PVA水凝胶制备方法(如冻融循环法)通常复杂且耗时,且依赖于高分子量(>60000)的PVA链。为了克服这些限制,本研究提出了一种新的策略,利用低分子量(≈30000)的PVA链通过氧化和盐析协同作用制备高弹性、导电性和灵敏度的PVA水凝胶。

研究的核心目标是开发一种简单且多功能的方法,通过氧化剂(如过硫酸铵,Ammonium Persulfate, APS)同时实现氧化和盐析效应,从而构建具有强分子间氢键和丰富无机离子的PVA水凝胶。这种水凝胶不仅可作为可穿戴无线传感器,还可用于构建能够精确映射人体运动的自主驱动机械臂。


研究流程

研究分为以下几个主要步骤:

1. 水凝胶的制备

研究首先通过将PVA粉末溶解于超纯水中,制备PVA溶液。随后,将APS以不同重量分数(1 wt%、3 wt%、5 wt%、7 wt%、10 wt%)加入PVA溶液中,并在70°C下孵育60分钟,以诱导水凝胶的形成。研究通过控制APS含量和氧化时间,优化水凝胶的宏观外观和性能。

2. 水凝胶的表征

研究使用多种技术对制备的水凝胶进行表征:
- 流变学测试:通过Haake流变仪测量水凝胶的弹性模量(G′)和粘性模量(G″),以确定其凝胶行为。
- 扫描电子显微镜(SEM):观察水凝胶的内部微观结构,验证其交联程度和孔隙率。
- 傅里叶变换红外光谱(FT-IR):分析水凝胶中化学基团的变化,特别是─COO、─CHO和─C═O基团的形成。
- 核磁共振(NMR):通过1H-NMR和13C-NMR谱图,确认PVA链的氧化和断裂过程。
- X射线衍射(XRD):研究水凝胶的结晶度变化,验证盐析效应对PVA链聚集和结晶的促进作用。

3. 机械性能测试

研究通过拉伸和压缩实验评估水凝胶的机械性能,包括断裂应力、断裂伸长率、弹性模量和韧性。此外,还进行了循环加载-卸载实验,以研究水凝胶的弹性恢复能力和滞后现象。

4. 电化学性能测试

研究使用电化学阻抗谱(EIS)和电导率测试,评估水凝胶的导电性能。通过测量水凝胶在不同应变下的电阻变化,研究其作为应变传感器的灵敏度。

5. 应用验证

研究将制备的水凝胶应用于可穿戴无线传感器和自主驱动机械臂的构建。通过监测人体运动(如手指、手腕和手臂的弯曲)引起的电阻变化,验证水凝胶的传感性能。此外,研究还展示了水凝胶在机械臂运动映射中的应用。


主要结果

  1. 水凝胶的形成与表征:研究发现,APS含量至少为5 wt%时,才能有效诱导水凝胶的形成。APS不仅氧化PVA链中的─OH基团生成─COO和─CHO基团,还通过盐析效应促进PVA链的聚集和结晶。SEM图像显示,APS含量越高,水凝胶的交联程度和孔隙率越高。

  2. 机械性能:随着APS含量的增加,水凝胶的断裂应力从≈8 kPa增加到≈95 kPa,但断裂伸长率从≈305%降低到≈120%。水凝胶的弹性模量和韧性也显著提高,表明其机械性能得到显著增强。

  3. 电化学性能:APS含量为5 wt%时,水凝胶的电导率最高,达到≈6.5 S/m。随着APS含量的增加,水凝胶的阻抗增加,电导率略有下降,这可能与交联程度增加和自由水分子减少有关。

  4. 传感性能:水凝胶表现出高灵敏度和快速响应能力,其应变因子(Gauge Factor, GF)在低应变范围内为1.648,在高应变范围内为0.236。水凝胶能够在0.2秒内响应外部刺激,并在500次循环压缩测试中表现出稳定的传感性能。

  5. 应用验证:水凝胶成功应用于可穿戴无线传感器和自主驱动机械臂的构建,能够精确映射人体运动并实现机械臂的自主控制。


结论

该研究开发了一种基于氧化和盐析协同作用的新型PVA水凝胶制备方法,成功将低分子量PVA链组装成高弹性、导电性和灵敏度的物理水凝胶。这种水凝胶不仅具有优异的机械性能和电化学性能,还可作为高效的可穿戴无线传感器和软机器人材料。研究为高分子化学、水凝胶传感和软机器人领域提供了新的见解。


研究亮点

  1. 新颖的制备方法:首次利用APS同时实现氧化和盐析效应,成功制备低分子量PVA水凝胶。
  2. 优异的性能:水凝胶具有高弹性、导电性和灵敏度,适用于多种应用场景。
  3. 广泛的应用前景:水凝胶在可穿戴传感和软机器人领域展示了巨大的应用潜力。

其他有价值的内容

研究还通过分子动力学模拟(Molecular Dynamics, MD)验证了水凝胶中氢键的形成过程,并通过X射线光电子能谱(XPS)和滴定实验进一步确认了PVA链的氧化机制。这些实验为水凝胶的形成机制提供了坚实的理论基础。


以上是该研究的详细报告,展示了其在材料科学和工程领域的重要贡献。

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