作者主要包括来自加州大学圣地亚哥分校 (University of California, San Diego) 的 Cyrus S. Rustomji 等人，研究机构涵盖纳米工程系与机械与航空航天工程系材料科学与工程项目等。本研究发表于《Science》，文章标题为《Liquefied gas electrolytes for electrochemical energy storage devices》，在线发表时间为 2017 年 6 月 15 日。
电化学能量存储设备，如电化学电容器与锂离子电池，广泛应用于通讯和交通等领域。然而，自商业化以来，这些设备的电解液化学特性变化较少，设备性能提升受限。虽然水基电解液已使用数百年，但通过开发基于有机溶剂的电解液，实现了更高的输出电压与能量密度。然而，此类电解液通常仅限于液态溶剂系统，对气态化合物作为电解液溶剂的研究较少。本研究探讨了基于气态溶剂的液化气体电解液应用于可充电能量存储系统的潜力，尤其在低温操作、高能量密度及锂金属负极高效率性能方面的创新贡献。
研究的目标是评估一系列液化气体溶剂（主要是氢氟碳化物）的电化学稳定性和导电性，并探索它们如何改善低温操作性。研究还重点探索这些液化气体电解液在电化学电容器及锂金属电池中的实际性能表现及潜在应用价值。
研究主要包含以下核心步骤：
研究首先通过密度泛函理论(DFT)计算，对液化气体溶剂如氟甲烷(Fluoromethane, FM)、二氟甲烷(Difluoromethane, DFM)等的离子化势及电子亲和力进行估算。选取了六种液化气体溶剂，综合其极性、电解稳定性及物理化学特性，与传统液态溶剂如乙腈(Acetonitrile, ACN)、碳酸乙烯酯(Ethylene Carbonate, EC)等进行对比。
研究绘制了液化气体溶剂的静电电势图，对比其还原及氧化区域的电化学稳定性。其中氟甲烷和二氟甲烷表现出较优的电化学稳定性。
使用薄膜铂电极测量了多种液化气体电解液在宽温度范围内的电解质电导率。实验发现，以二氟甲烷溶剂为例，电解质在低温至超临界点（78°C）表现出独特的三阶段电导率变化模式。在温度升高至液态体积占满测试容器时，溶剂的压缩效应显著改变了电解质的电导特性，压力增加显著提升了离子移动能力。
研究测试了对称电化学电容器在不同温度与电压下的性能，用于对比二氟甲烷与液态乙腈作为电解液的优缺点。在-78°C 至 +65°C 的温度范围内，基于二氟甲烷电解液的电容器展现了卓越的低温性能及更高的运行电压（3.0 V），其能量密度提升了约23%。
在研究锂金属电池时，发现氟甲烷液化气体电解液对锂金属表面具有优势。氟甲烷可以与二氧化碳形成稳定的固态电解质界面（SEI），有效减缓锂金属腐蚀与枝晶生长问题。此外，通过循环伏安测试和SEM成像，研究发现该电解液能提供高达97%的库伦效率，且其金属锂沉积均匀。
锂钴氧化物(LiCoO2)正极的循环实验显示，氟甲烷基电解液可在-60°C 至室温范围内提供优异的循环稳定性和容量保持率，尤其在低温环境下性能显著优于传统液态电解液。
液化气体的物理与化学特性：氟甲烷及二氟甲烷表现出卓越的低温操作潜力，具体表现在较低的黏度和更优的介电流体化特性（Dielectric-Fluidity Factor）。
电解质电导：二氟甲烷电解液的最高电导率可达31 mS/cm（30°C），低温下（-60°C）仍可达到13 mS/cm。
电化学电容器的性能表现：基于二氟甲烷的电容器在极端低温下仍能保持接近常温的性能，表现为较低的电阻和较高的稳定运行电压。
锂金属电池的可行性：氟甲烷可与锂盐形成高效电解液，在保持电化学稳定性的同时，推动锂金属负极更可靠的循环行为。
界面特性：氟甲烷中添加二氧化碳后形成的SEI由氟化锂(LiF)及碳酸锂(Li2CO3)构成，对抑制枝晶生长和降低界面阻抗具有重要作用。
该研究首次系统性探索了气态溶剂作为电解液溶剂的可行性，尤其是在极端低温条件下的优势，为低温、高能量密度电化学能源技术提供了新方向。
学术意义在于扩展了电解液设计的边界，验证了液化气体电解液在能源存储中的优越性能和科学合理性。
应用意义在于为航空航天及高海拔等严苛环境中的电化学能源设计提供了潜在解决方案。
创新性：首次在可充电装置中全面验证了液化气体电解液的性能，填补相关技术空白。
低温性能：突破现有传统电解液在低温操作中的局限性，涂覆了使用温度可至-78°C 甚至更低的范围。
高效能技术：基于氟甲烷与二氧化碳的SEI改性技术显著提升了锂金属负极的安全性与循环寿命。
这项工作为液化气体电解液的实际应用开辟了新道路，同时提供了一种在极端条件下保持高性能的电化学能源存储系统的设计理念。