学术研究报告：高温气冷堆中石墨-水蒸气氧化的多物理场模拟研究
第一作者及机构
本研究由美国密歇根大学核工程与放射科学系的Chengqi Wang、Xiaodong Sun（通讯作者）及俄亥俄州立大学/爱达荷大学的Richard N. Christensen合作完成，发表于2019年的《Annals of Nuclear Energy》期刊（卷131，页码483–495）。
学术背景
研究领域与动机
高温气冷堆（HTGRs，High-Temperature Gas-cooled Reactors）因其高热电转换效率和固有安全性成为第四代核能系统的候选技术。然而，堆芯石墨材料在长期运行中可能因冷却剂氦气中微量水蒸气（ppm级）发生慢性氧化，导致机械性能退化，威胁结构完整性。传统实验方法难以在原型高压高温条件下模拟长达36个月（如模块化高温气冷堆MHTGR的设计寿命）的氧化过程，因此需通过数值模拟填补这一空白。
科学问题
现有加速实验（常压、高水蒸气浓度）提出的动力学模型（如Langmuir-Hinshelwood方程）是否适用于实际堆芯的低水蒸气分压（1.2 Pa）环境？如何耦合流体流动、传热传质、化学反应及结构变化等多物理场过程？
研究目标
建立基于COMSOL Multiphysics的多物理场模型，评估四种核级石墨（IG-110、2114、PCEA、NBG-17）在MHTGR正常运行条件下的氧化行为，预测36个月服务期内的氧化深度与分布。
研究流程与方法
模型开发与验证
- 几何简化：将原型三维堆芯结构（含66个六边形燃料柱）简化为二维轴对称模型，保留冷却剂通道直径和固液体积比，并通过网格独立性验证（粗、中、细网格对比）。
- 多物理场耦合：
- 流体流动：自由流区采用k-ε湍流模型，多孔石墨区采用Darcy定律或Stokes-Brinkman方程。
- 传质：水蒸气与反应产物（CO/H₂）的输运通过扩散-对流方程描述，有效扩散系数考虑石墨孔隙率（初始值10%-21.6%）和曲折度。
- 化学反应：采用改进的Langmuir-Hinshelwood模型（LH）与Boltzmann-enhanced LH模型（BLH）对比，引入烧蚀因子（fb）和孔隙半径动态变化（式7-8）。
- 验证：通过3D与2D模型对比，验证温度场和浓度场的一致性（误差 K，水蒸气分压梯度偏差<0.01 Pa）。
材料参数与边界条件
- 石墨特性：四种石墨的初始密度（1.75–2.01 g/cm³）、孔隙率（10%-21.6%）、平均晶粒尺寸（15–800 μm）及动力学常数（Contescu et al., 2018）被纳入模型。
- 运行条件：氦气冷却剂流速16.7 m/s，入口水蒸气分压1.2 Pa，氢分压10 Pa，出口压力6.4 MPa，堆芯功率分布采用Ring 1最大值（Strydom & Epiney, 2012）。
数值模拟
- 时间尺度：模拟36个月（约3.15×10⁷秒），时间步长自适应调整以平衡精度与计算效率。
- 氧化深度分析：提取0.01–2.0 mm深度处的烧蚀率（burn-off），评估机械强度退化（如Sato et al., 1990指出8%烧蚀率可导致IG-110石墨强度下降50%）。
主要结果
氧化空间分布
- 热点区域：底部3-4个燃料块（Block 7–10）氧化最严重，因其温度最高（峰值1277 K）。例如，PCEA石墨表面最大烧蚀率达81.4%，而IG-110仅7.06%。
- 深度梯度：氧化层厚度约1.5 mm，超过此深度后烧蚀率骤降至%（图16–20）。这与燃料紧凑体距冷却剂通道的最小距离（4.65 mm）相比，剩余3.15 mm未氧化层可保障结构完整性。
石墨性能差异
- 动力学主导：IG-110因低温活性低（图15），烧蚀率最低；2114和PCEA在高温区（>1100 K）反应速率显著升高，BLH模型预测其表面氧化更剧烈。
- 模型对比：LH模型在低水蒸气分压（<10 Pa）下可能低估反应速率，但BLH模型因数值稳定性问题未被采用（需极细网格避免负幂次计算）。
多物理场耦合效应
- 传质限制：高温区（扩散控制区）水蒸气无法深入石墨内部，导致氧化集中于表层；低温区（动力学控制区）氧化分布更均匀。
结论与价值
科学意义
- 首次建立适用于HTGRs的多物理场氧化模型，揭示了低水蒸气分压下石墨氧化的非均匀性特征。
- 验证了现有动力学模型（LH）在原型条件下的局限性，为后续低分压实验（如作者团队正在进行的验证实验）提供理论框架。
工程应用
- 确认MHTGR在36个月运行期内石墨结构完整性可保障，但需监控底部燃料块氧化（尤其是PCEA/2114）。
- 提出未来研究方向：需结合辐照致孔隙闭合效应和机械性能退化模型（如粘结剂剥落临界值）。
研究亮点
- 方法创新：将复杂三维问题简化为高效二维模型，兼顾计算精度与效率。
- 数据全面性：涵盖四种核级石墨的对比，为材料选型提供依据（如IG-110抗氧化性最优）。
- 跨学科耦合：首次整合化学反应动力学、多孔介质传质及湍流模拟，推动核石墨老化研究从实验向数值化过渡。
补充价值
文中指出，美国核管会（NRC）要求安全分析必须基于实际堆芯材料，本研究直接响应了这一需求，为HTGRs设计许可提供了关键数据支持。