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本研究的主要作者包括Ting Zhang、Haishan Su、Xianwen Zhang、Yang Zhao、Jian Zhou、Lili Zhang、Shengfa Ye、Yuxiao Ding和Xiaoyun Sun。他们分别来自中国科学院兰州化学物理研究所、青岛生物能源与过程研究所、大连化学物理研究所等机构。该研究于2025年4月3日发表在《Journal of the American Chemical Society》期刊上。
本研究的主要科学领域是催化化学，特别是选择性氧化反应。苯酚（phenol）是一种重要的化工中间体，广泛应用于医药、塑料和染料等行业。目前，全球约90%的苯酚生产依赖于传统的三步法异丙苯工艺，但该工艺存在步骤复杂、苯酚产率低以及环境问题等局限性。因此，开发一种高效、环保的苯选择性氧化制苯酚（SOBP）催化剂成为学术界和工业界的迫切需求。
近年来，单原子催化剂（SACs）因其最大化金属利用率和独特的电子结构而备受关注，但在实际应用中，其质量比活性受限。相比之下，少原子簇催化剂（few-atom cluster catalysts）能够通过金属原子间的协同效应优化活性位点，展现出更高的催化性能。本研究旨在开发一种基于少原子铜簇的催化剂，以实现苯的高效选择性氧化制苯酚。
本研究主要包括以下几个步骤：
催化剂制备
研究者采用精密工程方法，将预合成的铜簇固定在石墨碳氮化物（g-C3N4，简称CN）载体上，并通过控制热解过程制备了Cu3/CN催化剂。同时，作为对比，还制备了单原子Cu1/CN和纳米颗粒CuNP/CN催化剂。
催化剂表征
通过高角度环形暗场扫描透射电子显微镜（HAADF-STEM）、同步辐射X射线吸收精细结构（XAFS）分析等先进表征技术，确认了Cu3/CN催化剂中三原子铜簇（约3个铜原子）的形成及其与CN载体的配位结构。
催化性能测试
在苯选择性氧化制苯酚反应中，测试了Cu3/CN、Cu1/CN和CuNP/CN的催化活性。反应条件为：10 mg催化剂，2 mL乙腈溶剂，15.8 mmol H2O2氧化剂，6.35 mmol苯，60°C反应6小时。
机理研究
通过原位光谱监测和非原位表面分析，明确了Cu3/CN催化剂中吸附的O*物种（Cu=O*）在C-H氧化中的关键作用。同时，密度泛函理论（DFT）计算进一步验证了Cu3位点的电子结构特征及其对H2O2分子活化的促进作用。
理论计算
通过DFT计算，研究了Cu3位点与Cu1位点在H2O2活化、苯氧化反应路径中的差异，揭示了Cu3位点的高催化活性来源。
催化性能
Cu3/CN催化剂在苯选择性氧化制苯酚反应中表现出优异的催化性能，其转化频率（TOF）达到719 h⁻¹，是单原子Cu1/CN（280 h⁻¹）的2.6倍。同时，Cu3/CN的苯酚选择性为95.3%，显著高于纳米颗粒CuNP/CN（77.2%）。
机理验证
原位光谱和非原位表面分析表明，Cu3/CN催化剂中的Cu=O*物种是C-H氧化的主要活性中间体。DFT计算进一步表明，Cu3位点具有更高的d带中心和更强的电荷转移能力，能够有效拉伸H2O2分子中的O-O键，促进Cu=O*物种的形成。
理论计算
DFT计算揭示了Cu3位点在H2O2活化和苯氧化反应路径中的优势：Cu3位点能够更高效地生成活性氧物种，并在苯氧化过程中表现出更低的能垒。
本研究成功开发了一种基于少原子铜簇的Cu3/CN催化剂，在苯选择性氧化制苯酚反应中表现出优异的催化活性和选择性。通过多尺度机理研究和理论计算，明确了Cu3位点的电子结构特征及其对H2O2活化的促进作用。该研究不仅为高效非贵金属催化剂的设计提供了新的思路，还为选择性氧化反应的研究奠定了重要基础。
高效催化性能
Cu3/CN催化剂的TOF达到719 h⁻¹，苯酚选择性为95.3%，显著优于单原子和纳米颗粒催化剂。
少原子簇效应
通过少原子铜簇的协同效应，优化了活性位点的电子结构，提高了催化性能。
多尺度机理研究
结合原位光谱、非原位表面分析和DFT计算，全面揭示了Cu3/CN催化剂的反应机理。
理论指导实验
DFT计算为催化剂设计和反应机理研究提供了重要的理论支持。
本研究还探讨了Cu3/CN催化剂的循环稳定性和铜流失问题，发现其在实际应用中具有一定的局限性。此外，研究还通过动力学同位素效应（KIE）实验，进一步验证了Cu3/CN催化剂在苯氧化反应中的高效性。
这篇报告详细介绍了研究的背景、流程、结果和意义，为其他研究者提供了全面的参考。