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机器学习助力二维Invar和反Invar单层材料的发现

期刊:Nature CommunicationsDOI:10.1038/s41467-024-51379-6

这篇文档属于类型a(单篇原创研究论文),以下是针对该研究的学术报告:


作者及机构
本研究的通讯作者为Ke Zhou(苏州大学能源学院)和Yilun Liu(西安交通大学航天学院多尺度力学与医学科学实验室),第一作者为Shun Tian。研究团队来自苏州大学和西安交通大学,成果发表于*Nature Communications*期刊(2024年15卷,论文编号6977)。


学术背景
研究领域为二维材料的热膨胀性能(thermal expansion properties)。大多数材料表现出正热膨胀(PTE, Positive Thermal Expansion),少数材料具有负热膨胀(NTE, Negative Thermal Expansion),而零热膨胀(ZTE, Zero Thermal Expansion)材料极为罕见。二维材料在纳米电子器件中具有重要应用潜力,但其热膨胀行为(如石墨烯的NTE和二硫化钼的PTE)的调控机制尚不明确。本研究旨在通过机器学习(machine learning)结合高通量计算,发现具有ZTE或极端热膨胀(ELTE, Extreme Linear Thermal Expansion)的二维单层材料,并揭示其力学描述符(mechanical descriptors)的物理意义。


研究流程与方法
1. 数据准备与特征选择
- 从C2DB数据库中筛选1224种稳定的二维晶体,计算其弹性常数、声子谱等基础数据。
- 基于物理知识选择特征:厚度(h)、原子体积(VPA)、平均键长(ABL)、面内刚度(E2D, in-plane tensile stiffness)和面外弯曲刚度(D, out-of-plane bending stiffness)。

  1. 机器学习模型构建

    • 分类模型:采用随机森林(Random Forest)和SISSO(Sure Independence Screening Sparsifying Operator)方法,发现E2D和D是区分PTE/NTE的关键描述符。
    • 回归模型:通过符号回归(Symbolic Regression)预测热膨胀系数(α500K),表达式为:
      [ \alpha_{500K} = \frac{14.31 \times K_T - 0.038}{D} + \frac{14.27 \times D}{V} ]
      其中(K_T)为等温压缩率,(V)为单胞体积。
  2. 高通量筛选与验证

    • ZTE材料筛选:根据预测结果(|α500K| < 4×10⁻⁶ K⁻¹),结合Grüneisen理论和准谐近似(QHA, Quasi-Harmonic Approximation)验证,最终发现ZrO₂和HfO₂两种ZTE材料(300–600K范围内|α| < 2×10⁻⁶ K⁻¹)。
    • ELTE材料筛选:极端PTE(EPTE)材料需满足D > 8 eV且E2D < 80 N/m,极端NTE(ENTE)材料需D < 1 eV。通过声子谱分析,发现SbSe₂(α500K = 24.49×10⁻⁶ K⁻¹)、As₂(αmin = −36.39×10⁻⁶ K⁻¹)等代表性材料。
  3. 物理机制分析

    • 面内模式:化学键的非谐效应导致正热膨胀,贡献与(1/E_{2D}^2)相关。
    • 面外模式:ZA声子支(flexural phonon mode)的负Grüneisen参数(γ)主导NTE,贡献与(1/D)相关。
    • ZTE是两种模式竞争平衡的结果,如ZrO₂的ZA模式γ ≈ −54,远低于MoS₂(γ ≈ −10)。

主要结果
1. 分类模型:E2D和D能完美区分PTE/NTE材料(图2a)。例如,WSe₂(E2D≈115.81 N/m,D=11.05 eV)的α(8.43×10⁻⁶ K⁻¹)高于SnO₂(D=4.05 eV,α=4.07×10⁻⁶ K⁻¹),符合模型预测。
2. ZTE材料:ZrO₂和HfO₂在400K附近实现ZTE(图5i),其E2D(>150 N/m)和D(3.67–4.48 eV)接近分类边界线。
3. ELTE材料
- EPTE材料(如SbSe₂)因低E2D(31.88 N/m)和高D(9.03 eV)表现出超大PTE(图5j)。
- ENTE材料(如Sn₂)因高E2D(23.96 N/m)和超低D(0.74 eV)在低温下αmin达−61.27×10⁻⁶ K⁻¹(图5k)。


结论与意义
1. 科学价值:首次发现二维ZTE单层材料,提出E2D和D作为热膨胀的普适描述符,揭示了面内/面外模式竞争的物理机制。
2. 应用价值:ZrO₂/HfO₂可用于纳米级精密仪器(如太空望远镜),而ELTE材料为设计热致变形纳米结构(如热驱动器件)提供新思路。
3. 方法论创新:结合SISSO和符号回归,建立了可解释的机器学习框架,为材料高通量发现提供范例。


研究亮点
1. 关键发现:二维材料中ZTE的存在性及其力学描述符的普适性。
2. 方法创新:首次将符号回归应用于热膨胀系数预测,模型RMSE低至1.67×10⁻⁶ K⁻¹。
3. 跨尺度关联:通过Grüneisen参数将微观声子模式与宏观热膨胀行为关联。


其他价值
研究还提出通过异质结或多层堆叠调控热膨胀的策略(如石墨烯/二硫化钼组合),并指出未来可拓展至2DMatPedia等数据库以发现更多ZTE材料。

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