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《显微镜》期刊高分辨率电子能量损失谱（EELS）研究进展综述
作者：Maureen J. Lagos（麦克马斯特大学材料科学与工程系）、Isobél C. Bicket（加拿大电子显微镜中心）、S. Shayan Mousavi（麦克马斯特大学）、Gianluigi A. Botton（麦克马斯特大学/加拿大光源）
期刊与时间：Microscopy, 2022年, 第71卷增刊1, 页码i174–i199
DOI: 10.1093/jmicro/dfab050
主题与背景
本文综述了超高能量分辨率电子能量损失谱（EELS）在纳米材料研究中的突破性进展，重点聚焦三大领域：
1. 声子（phonons）与晶格振动
2. 红外等离子激元（infrared plasmons）
3. 强耦合模式（strongly coupled modes）
随着单色器技术的发展，透射电子显微镜（TEM）已能常规产生能量分辨率低于50 meV的原子级电子探针，为研究低能激发（如分子振动、红外等离子激元）提供了全新工具。本文系统梳理了技术发展历程，并探讨了这些发现对凝聚态物理、光电子学、生物传感等领域的意义。
核心观点与论据
1. 高分辨率EELS的技术演进
- 里程碑式突破：
- 1991年，Terauchi团队首次将能量分辨率提升至80 meV（60 kV）；2013年，Krivanek设计的α型磁单色器将分辨率推至3.7 meV（60 kV），接近反射几何EELS的水平。
- 关键指标：加速能量与能量分辨率之比（E0/ΔE）随时间显著提升（图1c），零损失峰（ZLP）尾部抑制能力增强。
- 仪器类型：包括单/双Wien滤波器、Ω型静电单色器等，各具优势（如稳定性、束流强度）。
2. 声子研究的理论与实验进展
- 理论框架：
- 基于Glauber和Van Hove的密度-密度关联函数理论，结合玻恩-奥本海默近似，解释了电子-声子散射的两种机制：
- 偶极散射（dipole scattering, Δq→0）：长程作用，信号离域（如MgO中纵向光学声子LO，图2b）。
- 碰撞散射（impact scattering, Δq≫0）：短程作用，信号可原子级局域（如MgO中纵向声学声子LA，图2c）。
- Umklapp过程在原子级信号调制中起主导作用（图2d）。
- 实验发现：
- 表面声子极化激元（SPhPs）：在SiO₂薄膜中观测到厚度依赖的Fuchs-Kliewer（FK）模式（图3a-b）；六方氮化硼（h-BN）中存在双曲型极化激元（图3c）。
- 局域声子响应：Si晶体中通过on-axis几何观测到原子柱附近的声子信号增强（图5a），证实了短波长声子的Umklapp散射贡献。
3. 红外等离子激元的材料与几何调控
- 金属纳米结构：
- 银纳米线（Ag NWs）中Fabry-Pérot表面等离子激元（SPPs）的传播长度超预期（图8）；铜纳米线（Cu NWs）在红外区表现出高质量因子（Q因子）。
- 复杂结构（如分形、褶皱薄膜）通过模式杂化实现宽谱响应（图9）。
- 新型半导体材料：
- 空位掺杂铜硫族化合物（如Cu₂₋ₓSe）中局域表面等离子激元（LSPRs）与化学计量比直接关联（图11a）。
- 拓扑绝缘体（如Bi₂Se₃）中狄拉克等离子激元与载流子等离子激元共存（图11c）。
4. 强耦合系统的电子探针研究
- 等离子激元-激子耦合：通过EELS揭示了纳米间隙中的模式杂化与Fano共振。
- 等离子激元-声子耦合：如Al纳米天线与SiO₂基底耦合产生的混合模式。
研究意义与价值
- 科学价值：
- 建立了原子级声子与等离子激元的空间-能量关联图谱，为理解低能激发提供了新范式。
- 揭示了缺陷、界面等局域结构对激发模式的调控机制（如SiC堆垛层错中的声子响应变化，图5b）。
- 应用潜力：
- 热管理：通过声子散射测量纳米局域温度（精度达1 K，图7c）。
- 光电器件：红外等离子激元的定向设计可优化传感器与光催化性能。
- 生物成像：非接触式aloof EELS实现生物分子振动无损检测（如鸟嘌呤晶体，图6a）。
亮点总结
- 技术创新：α型单色器将EELS分辨率推至亚meV级，媲美同步辐射光源。
- 方法学突破：首次实现原子级声子信号成像（图5a）与三维光子态密度重构（图7d）。
- 跨学科融合：结合介电理论、量子计算与高分辨成像，为多尺度物性研究树立标杆。
此综述不仅总结了EELS技术的“黄金十年”，更为下一代纳米表征技术（如单分子振动光谱）奠定了理论基础与方法框架。