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氧化MXene/镍铁氧体复合电催化剂协同效应实现持久海水电解
1. 研究团队及发表信息
本研究由Kyung-Bok Lee（韩国材料科学研究院、釜山国立大学）、Yeongdae Lee（UNIST）、Ki-Yong Yoon（韩国材料科学研究院）等共同完成，通讯作者包括Hosik Lee（UNIST）、Oi Lun Li（釜山国立大学）、Hyun-Kon Song（UNIST）和Juchan Yang（韩国材料科学研究院）。论文发表于ACS Nano，发表日期为2025年6月20日（接收日期：2025年3月12日，修订日期：2025年6月19日）。
2. 学术背景与研究目标
海水电解是一种可持续的绿氢生产方式，可缓解淡水资源的稀缺问题，并实现零碳排放。然而，海水电解面临两大挑战：
1. 高选择性要求：需同时高效催化析氧反应（OER, Oxygen Evolution Reaction）和析氢反应（HER, Hydrogen Evolution Reaction），并抑制氯离子（Cl⁻）的氧化副反应（如Cl₂或ClO⁻生成）。
2. 材料腐蚀问题：Cl⁻及其衍生物（如ClO⁻）会腐蚀催化剂层或膜电极，降低系统稳定性。
目前，贵金属（如Ir、Ru）催化剂虽表现优异，但成本高昂；而非贵金属催化剂（如镍铁氧体，NiFe₂O₄）在海水中的耐久性不足。本研究提出利用氧化MXene（TiOx/C）与镍铁氧体（NFO）复合，通过其协同效应提升OER活性和Cl⁻排斥能力，从而实现高效、持久的海水电解。
3. 研究流程与方法
研究分为以下关键步骤：
（1）材料合成与表征
- MXene制备：通过氢氟酸（HF）蚀刻Ti₃AlC₂（MAX相）得到多层Ti₃C₂Tx MXene，并通过球磨氧化生成TiOx/C。
- 镍铁氧体（NFO）合成：采用水热法，以硝酸镍和硝酸铁为前驱体，制备纳米级NFO颗粒（~7 nm）。
- 复合催化剂（TiOx/C@NFO）制备：通过高能球磨将MXene与NFO混合，使Ti掺入NFO晶格，同时MXene氧化为TiOx/C。
表征手段：
- 显微结构：SEM（扫描电子显微镜）、TEM（透射电子显微镜）显示TiOx/C@NFO形成均匀纳米复合物（~5 nm）。
- 成分分析：XRD（X射线衍射）证实Ti掺入NFO晶格；XPS（X射线光电子能谱）显示Ti⁴⁺主导的氧化态。
- 电子结构：XANES（X射线吸收近边结构）表明Fe的价态降低，提升了电子传导性。
（2）电化学性能测试
- OER活性：在1 M KOH电解液中，TiOx/C@NFO的过电位（η）显著低于NFO（229 mV vs. 295 mV @10 mA/cm²），塔菲尔斜率（49 mV/dec）表明更快的反应动力学。
- 电荷转移：阻抗测试显示TiOx/C@NFO的电荷转移电阻（Rct）降低8倍，归因于TiOx/C的高电导率（1255 S/cm）。
- 耐久性：在碱性海水（1 M KOH + 海水）中，TiOx/C@NFO可稳定运行200小时，而NFO在80小时后电位骤升。
（3）抗腐蚀机制研究
- Cl⁻排斥效应：Raman和XPS证实TiOx/C@NFO表面几乎无Cl⁻吸附（NFO则出现M-Cl峰），且电解液中ClO⁻生成量显著减少（通过邻联甲苯胺测试验证）。
- DFT计算：Ti位点虽与Cl⁻结合能较强（-2.34 eV），但其氧化能垒（1.06 eV）远高于Fe位点（0.30 eV），从而抑制氯析出反应（CER）。
（4）单电池应用
将TiOx/C@NFO作为阳极，组装阴离子交换膜电解槽（AEMWE），在60°C碱性海水中：
- 电流密度：1.8 V时达0.85 A/cm²，是NFO的5倍。
- 耐久性：稳定运行250小时（NFO仅120小时），法拉第效率达97.3%（NFO为92.4%）。
4. 主要结果与逻辑链条
- Ti掺入NFO：通过球磨实现Ti⁴⁺掺杂，优化Fe电子结构，提升本征OER活性。
- TiOx/C的协同作用：作为高导电路径，同时通过表面TiO₂排斥Cl⁻，减少腐蚀。
- 单电池验证：证实复合催化剂在实际电解系统中的高效性与稳定性。
5. 研究结论与价值
- 科学价值：首次利用氧化MXene的Cl⁻排斥特性，结合NFO的高OER活性，为设计非贵金属海水电解催化剂提供新思路。
- 应用价值：开发的TiOx/C@NFO催化剂在AEMWE中展现出工业级性能（>250 h稳定性），推动低成本绿氢生产。
6. 研究亮点
- 材料创新：将易氧化的MXene转化为功能性TiOx/C，实现“废物利用”。
- 协同机制：Ti掺入优化NFO电子结构，TiOx/C提升导电性与抗腐蚀性。
- 实际验证：在AEMWE单电池中实现高性能海水电解，为非贵金属催化剂树立新标杆。
7. 其他有价值内容
- DFT理论支持：通过计算阐明Ti抑制CER的原子机制。
- 深度表征：XPS深度剖析揭示表面与体相电子结构的差异，关联腐蚀行为。
该研究通过多尺度材料设计与系统验证，为海水电解的工业化应用提供了重要解决方案。