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作者团队由Cai Wenjiu、Zhan Linsen、Huang Xin和Lu Hailong组成，分别来自北京大学工学院、北京大学地球与空间科学学院的北京天然气水合物国际研究中心，以及中国石化石油勘探开发研究院。论文发表在“Acta Geologica Sinica (English Edition)”的2022年第96卷第2期，标题为“Raman Micro-Imaging of the Coexistence of SI and SII Hydrates Formed from a Mixed Methane-Propane Gas in a Confined Space”。
天然气水合物（Natural Gas Hydrate，简称NGH）是指天然气分子被包裹在由水分子通过氢键形成的笼状晶体结构中的化合物。主要存在于海洋沉积物和冻土区，其中甲烷（Methane）是其主要成分，但取决于气源，可能还含有其他气体，如重烃类、二氧化碳、硫化氢等。天然气水合物是解决能源问题的一个潜在方向，因此其形成机制、赋存特性及稳定性备受关注。
晶体结构分为三种：立方晶系I型（Structure I，SI）、立方晶系II型（Structure II，SII）和六方晶系H型（Structure H，SH）。其中，SI通常由较小的气体分子（如甲烷、乙烷等）形成，SII则通常由较大的气体分子（如丙烷、丁烷等）形成。已有研究表明，SI和SII晶体可能共同存在，但其形成及共存机制仍未完全阐明。
作者在此研究中旨在通过原位拉曼显微成像技术研究甲烷-丙烷气体混合体系中SI和SII水合物的共存机制，并探索其微观结构特征。这一研究对于理解天然气水合物的形成历史、储层动态以及分布具有重要意义。
研究采用了共聚焦拉曼显微成像显微镜（WITec Alpha300R），其激光波长为532.1 nm，光栅为600 grooves/mm，光谱范围覆盖2300-4000 cm⁻¹。实验装置包括一个由316不锈钢制成的高压反应池，体积约1 cm³，最大操作压力为10 MPa，并配备蓝宝石窗口以便原位观察。混合气体的成分为99%甲烷（CH4）和1%丙烷（C3H8）。
实验将一滴去离子水放置在玻璃片上，并通过蓝宝石窗口限定在狭小空间中，模拟天然沉积物孔隙中的流体环境。随后，注入混合气体（CH4-C3H8），并在275 K和6.3 MPa条件下进行反应。实验观察了水合物的形成过程，关注其固态产物的分布和晶体类型。
采用拉曼成像技术记录水合物形成后的微观光谱特性。在空间分辨率高达~1μm的区域内构建200×200点网格并测量拉曼光谱，通过峰值区域和面积比例区分SI与SII晶体的存在。
经过9天反应，几乎全部水转化为水合物。通过拉曼成像可以确认区域内存在三种主要成分：SI型甲烷水合物、SII型甲烷-丙烷混合水合物以及气相分布。
SI水合物的分布：
SI水合物主要分布在玻璃片的内侧 (confined regions)，此处的甲烷主要来源于溶解气体。由于丙烷在水中的溶解度极低，所以几乎不参与SI晶体的形成。这一区域的SI水合物呈现出有限的SII晶体孤岛，将其与小型气相隔离。
SII水合物的分布：
SII型混合水合物主要分布在接触自由气体的区域（玻璃片边缘）。由于存在充足的丙烷气体，该区域SII的优势形成能量低于SI，故更易生成SII晶体。
气体-水合物共存区域：
在边界区域（glass plate外侧），自由气体（气相）以及SI-SII混合晶体共存。实验表明，气相的存在对于不同种类水合物的转化有重要作用。
实验还对水合物共存区进行了多日跟踪分析。尽管大多数SI区域保持稳定，但靠近自由气体的SI水合物逐渐向SII结构转化。表明在与不同成分气体接触后，某些水合物结构可能发生改变。
通过还原天然沉积物中的微孔隙情况，研究揭示了在地质历史上，气体成分变化如何可能引发水合物稳定性及储量的变化。