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作者及机构

本研究由Chanqiao Zhao, Yang Gao, Yuzhi Chen, Xiangkai Yin, Hong Liu, Weiping Li, Xiaofei Hu, Jiuhong Wang, Kai Xi, Shujiang Ding*, Wei Yu* 共同完成，团队成员来自西安交通大学化学学院、教育部能源存储材料与器件研究中心、电力设备电气绝缘国家重点实验室。研究成果发表于《Advanced Materials》期刊，发表日期为2025年，文章DOI号为10.1002/adma.202505520。

学术背景

研究领域：本研究属于锂金属电池（Lithium-Metal Batteries, LMBs）领域，聚焦于无负极锂金属电池（Anode-Free Lithium-Metal Batteries, AFLMBs）的设计与性能优化。

研究动机：
无负极锂金属电池因其高能量密度、低成本和简化生产工艺而备受关注，但其循环寿命受限于锂离子（Li⁺）在负极界面脱溶剂化（desolvation）过程的动力学缓慢问题。传统人工界面层通过极性基团吸引Li⁺，但会因溶剂分子积累形成有机富集的固体电解质界面相（Solid Electrolyte Interphase, SEI），导致离子电导率降低。

研究目标：
开发一种新型选择性排斥-吸附策略（selective repulsion-adsorption strategy），通过设计一种超薄（35 nm）的复合界面层（MS层），解决Li⁺脱溶剂化动力学缓慢和SEI离子电导率低的问题，从而提升电池的循环稳定性与能量密度。

研究流程

1. MS层的设计与制备

• 材料组成：MS层由聚苯乙烯磺酸（Polystyrene Sulfonic Acid, PSS）和蒙脱土（Montmorillonite, MMT）复合而成。
  
• 制备方法：采用电喷雾技术（electrospray），通过电场作用使PSS自组装，其非极性苯环和C-H链朝外，极性-SO₃⁻基团朝内，形成溶剂排斥表面。
  
• 结构验证：通过X射线衍射（XRD）、激光共聚焦扫描显微镜（LCSM）和原子力显微镜（AFM）证实MS层的均匀性与纳米级厚度（35 nm）。
  

2. 界面动力学机制研究

• 理论计算：
  
  • 密度泛函理论（DFT）计算表明，PSS的非极性组分可排斥溶剂分子（如DOL/DME），而带负电的MMT可吸附Li⁺，促进脱溶剂化。
    
  • 分子动力学模拟显示，PSS-MMT界面为Li⁺提供了低迁移能垒的快速传输路径。
    
• 实验验证：
  
  • 拉曼光谱：MS层修饰的电极显示更高的自由溶剂分子比例，证实脱溶剂化效率提升。
    
  • 电化学阻抗谱（EIS）：MS层修饰的对称电池电荷转移活化能（Eₐ）降低，表明脱溶剂化能垒减小。
    

3. SEI化学组成与沉积形貌表征

• XPS深度分析：MS层诱导的SEI富含LiF、Li₃N等无机成分，其离子电导率高于传统有机富集SEI。
  
• 形貌分析：
  
  • 扫描电镜（SEM）：MS层修饰的铜集流体（MS-Cu）上锂沉积致密无枝晶，而裸铜（Cu）上呈现疏松枝晶结构。
    
  • 原位光学显微镜：动态观察证实MS层可抑制锂枝晶生长。
    

4. 电化学性能测试

• 半电池测试：
  
  • Li||MS-Cu半电池在1 mA cm⁻²/1 mAh cm⁻²条件下循环400次，平均库仑效率（CE）达99.2%，优于裸铜（88.6%）。
    
• 全电池测试：
  
  • MS-Cu||LFP全电池：在17.1 mg cm⁻²高负载下循环350次，容量保持率提升200%。
    
  • 软包电池：2 Ah MS-Cu||LFP软包电池（340 Wh kg⁻¹）循环100次后容量保持80%；MS-Cu||NCM811软包电池（490 Wh kg⁻¹）循环50次性能稳定。
    

主要结果

1. 脱溶剂化动力学优化：MS层通过排斥溶剂分子和吸附Li⁺，将脱溶剂化能垒从传统体系的0.85 eV降至0.52 eV。
   
2. SEI性能提升：无机富集SEI的离子电导率达8.2×10⁻⁵ S cm⁻¹，是传统SEI的3倍。
   
3. 循环稳定性突破：AFLMBs的循环寿命从普遍<200次提升至350次，软包电池能量密度达490 Wh kg⁻¹。
   

结论与价值

科学价值：
- 提出“选择性排斥-吸附”策略，为界面动力学调控提供了新思路。
- 揭示了PSS-MMT复合界面层在促进Li⁺传输和稳定SEI中的协同机制。

应用价值：
- 为高能量密度、长寿命无负极锂金属电池的实用化提供了可行方案。
- 电喷雾技术可实现MS层的大规模连续制备，具有工业化潜力。

研究亮点

1. 创新性策略：首次将非极性排斥与极性吸附结合，解决脱溶剂化与SEI导电性的矛盾。
   
2. 多尺度表征：结合DFT、原位显微技术和电化学分析，全面阐明界面机制。
   
3. 性能突破：AFLMBs循环寿命和能量密度均达到领域领先水平。
   

其他有价值内容

• 兼容性验证：MS层在碳酸酯电解液和双盐电解液中均表现优异，展示了普适性。
  
• 安全性测试：采用不可燃电解液的软包电池通过针刺测试，未发生热失控。
  

（全文约2000字）