本文介绍了一项关于高性能X射线探测器的研究,该研究由Yunqiu Hua、Guodong Zhang等作者团队完成,并于2024年8月发表在《Nature Photonics》期刊上。研究团队来自山东大学晶体材料研究所、西北工业大学材料科学与工程学院以及武汉大学物理科学与技术学院。该研究的主要目标是解决卤化物钙钛矿材料在X射线探测应用中存在的离子迁移问题,从而提高探测器的性能。
X射线探测在科学研究、无损检测、医学成像和天体物理学等领域具有广泛应用。然而,现有的商用半导体探测器(如α-Se、Si和CdZnTe)存在吸收系数低、载流子传输性能差以及制备成本高等问题。近年来,金属卤化物钙钛矿材料因其高衰减系数、大载流子迁移率-寿命乘积(μτ)和低制备成本,被认为是下一代辐射探测半导体的有力候选者。然而,钙钛矿材料中的离子迁移会导致噪声和基线漂移,严重影响X射线探测和成像性能。
研究团队采用了一种新型的“气氛控制的边缘限定薄膜生长法”(Atmosphere-Controlled Edge-Defined Film-Fed Growth, EFG)来生长高质量的CsPbBr3单晶(SCs)。与传统的垂直布里奇曼法(Vertical Bridgman, VB)相比,EFG法在Ar和HBr混合气氛下生长单晶,显著降低了陷阱密度,提高了电阻率(1.61 × 10^10 Ω cm)和离子迁移激活能(0.378 eV),从而减少了漏电流和基线漂移。
研究的主要步骤包括: 1. 单晶生长:通过EFG法在Ar和HBr混合气氛下生长CsPbBr3单晶。该方法通过控制气氛和温度梯度,实现了快速生长(高达10 mm/h),并成功制备了无裂纹的圆柱形和板状单晶。 2. 光电性能测试:通过X射线衍射(XRD)、原子力显微镜(AFM)、扫描电子显微镜(SEM)等技术对单晶的结构和表面形貌进行表征。结果表明,EFG法生长的单晶具有更高的纯度和均匀性。 3. 光学性能测试:通过光致发光(PL)、时间分辨光致发光(TRPL)和紫外-可见-近红外(UV-Vis-NIR)透射光谱测试,发现EFG-CsPbBr3单晶的光学性能优于VB法生长的单晶。 4. 电学性能测试:通过时间飞行法(TOF)和空间电荷限制电流(SCLC)技术,测量了单晶的载流子迁移率-寿命乘积(μτ)和陷阱密度。结果表明,EFG-CsPbBr3单晶的μτ值(8.11 × 10^-4 cm^2 V^-1)是VB法单晶的三倍。 5. X射线探测器性能测试:基于EFG-CsPbBr3单晶的X射线探测器在5000 V/cm的高电场下表现出优异的性能,暗电流漂移极低(1.68 × 10^-9 μA cm^-1 s^-1 V^-1),检测限低至10.81 nGy_air s^-1,灵敏度高达46,180 μC Gy_air^-1 cm^-2,并且在30天内保持稳定响应。
研究结果表明,EFG法生长的CsPbBr3单晶具有更高的电阻率、更大的离子迁移激活能和更低的陷阱密度。基于这些单晶的X射线探测器在高电场下表现出优异的性能,暗电流漂移极低,检测限低至10.81 nGy_air s^-1,灵敏度高达46,180 μC Gy_air^-1 cm^-2,并且在30天内保持稳定响应。这些性能显著优于现有的商用探测器和其他钙钛矿探测器。
该研究通过开发新型的EFG生长技术,成功解决了CsPbBr3单晶在X射线探测应用中的离子迁移问题。EFG法生长的单晶具有高电阻率、低陷阱密度和优异的长期稳定性,为高性能X射线探测器的开发提供了新的策略。该研究不仅具有重要的科学价值,还为医学成像、工业检测等领域的应用提供了潜在的高性能探测器材料。
该研究为卤化物钙钛矿材料在高性能X射线探测器中的应用提供了新的思路,具有重要的科学和应用价值。通过优化材料的生长工艺,研究团队成功解决了钙钛矿材料在X射线探测中的关键问题,为未来的医学成像、工业检测等领域提供了高性能的探测器解决方案。