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作者及研究机构

本研究的主要作者包括Raphael Bühler、Max Schütz、Karla F. Andriani、Marcos G. Quiles、João Paulo A. de Mendonça、Vivianne K. Ocampo-Restrepo、Johannes Stephan、Sophia Ling、Samia Kahlal、Jean-Yves Saillard、Christian Gemel、Juarez L. F. da Silva和Roland A. Fischer。他们分别来自以下机构：德国慕尼黑工业大学（Technical University of Munich）、巴西圣保罗大学（University of São Paulo）、巴西圣克鲁斯州立大学（State University of Santa Cruz）、巴西圣保罗联邦大学（Federal University of São Paulo）、法国雷恩大学（University of Rennes）等。该研究于2025年4月发表在《Nature Chemistry》期刊上。

学术背景

本研究的主要科学领域是催化化学，特别是混合金属簇（mixed-metal clusters）的动力学和反应性研究。混合金属簇在催化反应中具有重要的应用潜力，但由于其复杂的化学空间和反应性，研究进展受到限制。传统的合成方法难以精确控制簇的结构和反应性，导致许多高活性簇无法被捕获和研究。因此，本研究提出了一种“活体库”（living library）的概念，旨在通过有机金属前体化学生成动态的簇混合物，从而捕捉和研究高活性簇的反应性。研究的核心目标是开发一种无偏见的计算框架，用于分析混合金属簇的组成空间，并探索其在催化反应中的应用。

研究流程

研究分为以下几个主要步骤：

1. 活体库的生成
   研究团队使用非水相有机金属前体化学，在惰性气体环境下生成了全烃配位的Cu/Zn簇。具体来说，将Cu5mes5与Zn2cp*2作为前体，在甲苯溶液中反应，生成动态的簇混合物。这些混合物包括瞬态高活性簇和较稳定但反应性较低的簇。通过液体注入场解吸电离质谱（LIFDI-MS）对生成的簇库进行表征，识别了超过100种不同的簇物种。

2. 簇库的表征与分析
   为了精确识别簇的组成，研究团队采用了双标记策略，使用同位素富集的68Zn2cp*2和cp*et对簇库进行标记。通过碰撞能量实验，区分了分子离子和碎片离子，从而确定了簇的化学式。此外，研究团队开发了一种基于密度泛函理论（DFT）和数据挖掘技术的计算框架，用于从质谱数据中推导簇的结构模型。

3. 簇反应性的研究
   研究团队通过向簇库中添加CO2、3-己炔和H2等底物，研究了簇的反应性。例如，在处理簇库时，发现了与CO2还原相关的Cu11Zn68(CO2)2(HCO2)簇，以及与炔烃半氢化相关的Cu9Zn76(hex)3(H)3簇。通过计算框架，提出了这些簇的结构模型，并验证了其与实验数据的吻合度。

4. 催化性能测试
   研究团队进一步研究了簇在催化反应中的应用。例如，通过将Cu4Zn108簇作为预催化剂，成功实现了3-己炔的半氢化反应，生成了3-己烯，且选择性高达90%。通过LIFDI-MS和核磁共振（NMR）等手段，监测了催化反应的过程，并验证了簇在反应中的关键作用。

主要结果

1. 簇库的生成与表征
   研究团队成功生成了动态的Cu/Zn簇库，并通过LIFDI-MS和计算框架精确识别了簇的组成和结构。例如，CuZn23、Cu3Zn45和Cu10Zn22(mes)6等簇的结构与实验数据高度吻合。

2. 簇反应性的研究
   在处理簇库时，研究团队发现了与CO2还原相关的Cu11Zn68(CO2)2(HCO2)簇，以及与炔烃半氢化相关的Cu9Zn76(hex)3(H)3簇。这些簇的结构通过计算框架得到了验证，并揭示了其在催化反应中的潜在应用。

3. 催化性能测试
   研究团队证明了Cu4Zn108簇在3-己炔半氢化反应中的高效催化性能。通过LIFDI-MS和NMR监测，发现该簇在反应过程中转化为Cu9Zn76(hex)3(H)3簇，表明其在催化循环中的关键作用。

结论

本研究提出了一种“活体库”的概念，成功生成了动态的混合金属簇库，并通过计算框架精确识别了簇的组成和结构。研究结果表明，这些簇在催化反应中具有重要的应用潜力，特别是在CO2还原和炔烃半氢化反应中。此外，研究团队开发的计算框架为混合金属簇的研究提供了新的工具，有助于更高效地探索其化学空间和反应性。

研究亮点

1. 活体库概念的提出
   本研究首次提出了“活体库”的概念，通过动态的簇混合物捕捉和研究高活性簇的反应性，为混合金属簇的研究提供了新的思路。

2. 计算框架的开发
   研究团队开发了一种基于DFT和数据挖掘技术的计算框架，能够从质谱数据中推导簇的结构模型，为混合金属簇的研究提供了高效的工具。

3. 催化性能的验证
   研究团队证明了混合金属簇在催化反应中的高效性能，特别是在3-己炔半氢化反应中的应用，为未来的催化研究提供了重要的参考。

其他有价值的内容

本研究还展示了如何通过双标记策略和碰撞能量实验精确识别簇的组成，为混合金属簇的表征提供了新的方法。此外，研究团队对簇的结构和键合进行了详细的分析，揭示了其在催化反应中的关键作用。

本研究通过提出“活体库”概念和开发计算框架，为混合金属簇的研究提供了新的工具和方法，具有重要的科学和应用价值。