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主要作者及机构
本研究的主要作者包括Liu Lu、Liam P. Twight、Jessica L. Fehrs等,他们分别来自重庆大学材料科学与工程学院、美国俄勒冈大学化学与生物化学系及俄勒冈电化学中心。该研究于2022年8月12日发表在期刊*ChemElectroChem*上。
学术背景
本研究的主要科学领域是电催化(electrocatalysis),特别是针对碱性条件下氧气析出反应(oxygen evolution reaction, OER)的研究。OER是水电解制氢过程中的关键步骤,但其动力学缓慢,限制了电解槽的性能。因此,开发高效且稳定的OER催化剂具有重要意义。然而,电解质中的铁(Fe)杂质会显著影响催化剂的性能,导致实验结果的不确定性。为了在研究中明确催化剂的本征活性及机理,必须严格控制电解质中的Fe杂质浓度。尽管已有方法通过镍(Ni)或钴(Co)氢氧化物吸附去除Fe杂质,但这些方法会在电解质中残留Ni或Co氢氧化物,可能干扰实验结果。因此,本研究旨在比较两种去除残留Ni和Co氢氧化物的方法——连续电解(electrolysis)和纳米过滤(nanofiltration),并评估其对电解质纯度的影响。
研究流程
研究分为以下几个步骤:
1. 电解质制备与Fe去除:首先,使用高纯度的Ni(OH)₂或Co(OH)₂粉末作为吸附剂,去除1 M KOH电解质中的Fe杂质。具体方法是将Ni(OH)₂或Co(OH)₂分散在KOH溶液中,通过离心分离去除Fe杂质。
2. 残留Ni和Co的去除:比较了两种去除残留Ni和Co氢氧化物的方法:
- 连续电解:在2.0 V电压下对电解质进行3小时电解,使用铂线圈作为工作电极和对电极。
- 纳米过滤:使用不同孔径(0.45 µm、0.2 µm、0.1 µm)和亲疏水性(亲水性聚醚砜PES、疏水性聚四氟乙烯PTFE)的过滤器对电解质进行过滤。
3. 电化学表征:通过循环伏安法(cyclic voltammetry, CV)评估电解质的纯度,检测Ni或Co氢氧化物的残留量。
4. 元素分析:使用电感耦合等离子体质谱(ICP-MS)定量分析电解质中的Fe、Ni和Co浓度。
5. 数据对比与分析:对比不同方法对电解质纯化的效果,并分析其对OER实验的影响。
主要结果
1. Fe去除效果:使用Ni(OH)₂或Co(OH)₂吸附剂成功将Fe浓度降至检测限以下( ppb)。
2. 残留Ni和Co的去除效果:
- 连续电解:电解3小时后,Ni浓度从3.4 ppm降至1.4 ppm(0.1 M KOH)和从1.4 ppm降至0.7 ppm(1 M KOH),但去除效果有限。
- 纳米过滤:使用0.1 µm亲水性PES过滤器后,Ni浓度降至2-3 ppb,去除效率高达95%。
3. 电化学表征:CV结果显示,过滤后的电解质中Ni(OH)₂/NiOOH的氧化还原峰显著减小,表明Ni残留量大幅降低。
4. 元素分析:ICP-MS数据证实,过滤方法能够将Ni和Co浓度降至极低水平,且亲水性过滤器的效果优于疏水性过滤器。
结论
本研究证明了纳米过滤是一种高效且实用的方法,能够将碱性电解质中的Ni和Co残留量降至ppb级别,优于传统的连续电解法。这一结果为OER电催化研究提供了高纯度的电解质,有助于更准确地评估催化剂的本征活性和反应机理。此外,研究还强调了电解质纯度对实验结果的重要性,特别是在高浓度KOH条件下。
研究亮点
1. 重要发现:纳米过滤法能够高效去除电解质中的Ni和Co残留,显著提高实验结果的准确性。
2. 方法创新:首次系统比较了连续电解和纳米过滤对电解质纯化的效果,并推荐使用0.1 µm亲水性PES过滤器。
3. 应用价值:为电催化研究提供了高纯度电解质的制备方法,具有广泛的应用前景。
其他有价值内容
本研究还探讨了Fe杂质对Ni和Co基催化剂性能的影响,进一步强调了电解质纯度在电催化研究中的重要性。此外,研究团队还提供了详细的实验方法和数据分析流程,为后续研究提供了参考。
以上是对该研究的全面报告,涵盖了研究的背景、方法、结果、结论及其科学价值。