关于U-10Mo核燃料辐照下骨架蠕变驱动气泡生长模型及多尺度力学本构模型的研究报告

本文介绍一项发表于国际期刊《International Journal of Plasticity》第163卷（2023年，文章号103557）上的原创性研究。该研究由复旦大学航空航天系、力学与计算工程研究所的Xiaobin Jian, Jing Zhang, Yong Li以及通讯作者Shurong Ding*合作完成。研究聚焦于核反应堆燃料领域，特别是低浓铀金属燃料U-10Mo合金在辐照环境下的力学行为建模。

一、 研究背景与目的

在核反应堆堆芯设计中，核燃料的辐照肿胀变形是备受关注的关键问题之一。核燃料（如U-10Mo）在裂变过程中会产生固体裂变产物和气体裂变产物（主要是氙气和氪气）。固体产物导致燃料骨架本身膨胀（固体肿胀），而气体原子扩散、聚集形成气泡，气泡的生长和合并则导致显著的体积膨胀，即裂变气体肿胀。这两种肿胀效应共同构成了燃料宏观的体积增长应变，直接影响燃料元件的尺寸稳定性、力学完整性以及与包壳的相互作用，进而威胁反应堆的安全运行。

U-10Mo合金因其高铀密度和良好的辐照稳定性，被认为是研究堆和试验堆的候选低浓铀燃料。然而，在辐照环境下，其内部会形成多孔结构，导致热导率下降、弹性模量和断裂强度降低。传统的裂变气体肿胀模型，无论是经验公式还是基于气泡密度与尺寸的机理模型，通常基于气泡压力与表面张力、外部静水压的平衡假设来计算气泡体积。这类模型未能直接考虑气泡生长必须依赖于周围固体骨架的变形这一根本力学机制。此外，多孔燃料的宏观力学行为（本构关系）也因孔隙的演化而变得复杂，传统的模型未能充分耦合肿胀应变与应力更新算法。

因此，本研究旨在从连续介质力学角度出发，建立一个创新的、多尺度的理论框架，以更准确地预测U-10Mo燃料在辐照下的力学行为。具体目标包括：1）建立一个基于燃料骨架蠕变、固体肿胀和热膨胀耦合作用的宏观体积增长应变模型；2）发展相应的三维力学本构模型和应力更新算法；3）通过对比实验数据验证新模型的有效性；4）深入揭示气泡在固体骨架中生长的主导机制。

二、 研究详细工作流程

本研究主要包含理论模型构建、数值算法实现、模型验证与参数分析三大流程，是一项基于理论建模和数值模拟的计算材料学研究。

第一流程：多尺度理论模型构建。 此流程是研究的核心，采用多层次均匀化方法，从微观气泡生长机制推导出宏观力学响应。 1. 代表性体积单元（RVE）与均匀化策略： 研究将U-10Mo燃料视为由许多等效球形晶粒组成。以一个包含气泡区域和无气泡区域的变形球形晶粒作为RVE，用于均匀化分析。模型考虑了晶粒再结晶现象（达到临界裂变密度后，大晶粒细化为小晶粒），并跟踪再结晶区体积分数的演化。 2. 气泡生长驱动机制模型（核心创新）： 这是本研究的关键突破。研究摒弃了传统的气泡平衡压力假设，转而建立了一个“骨架蠕变驱动的气泡生长模型”。 * 模型基础： 针对气泡包含区域，抽象出一个球形壳模型（内半径为气泡半径，外半径为区域外径）。该区域承受内部气泡压力 (P) 和外部宏观静水压力 (H_p)。 * 力学分析： 在一个时间增量内，通过求解包含弹性变形、热膨胀、固体肿胀和辐照诱导蠕变的球形壳力学方程，得到由骨架蠕变、热膨胀和固体肿胀共同引起的径向位移增量。特别地，剔除了弹性变形贡献后，得到了由燃料骨架蠕变单独引起的局部体积增长应变增量 (δε^g_local)。 * 关键公式推导： 推导出 δε^g_local 的表达式，它正比于燃料骨架的蠕变速率系数 (A)、裂变率 (ḟ)、局部孔隙率 (φ_l) 以及气泡压力与外部静水压的差值 (P - H_p)。这清晰地表明，气泡的生长（体现为体积增长）直接由周围燃料骨架在内外压差驱动下的不可逆蠕变变形所主导。 * 气泡体积更新： 基于应变增量，推导出气泡体积的指数增长公式：V_bubble^(t+δt) = V_bubble^t * exp[3(δε^sws_m + δε^th_m + δε^g_local)]。其中，δε^sws_m 和 δε^th_m 分别为固体肿胀和热膨胀引起的对数应变增量。此公式将气泡体积演化与固体骨架的三种变形机制直接耦合。 * 气泡压力计算： 气泡压力通过修正的范德瓦尔斯状态方程与气泡体积和其中包含的气体原子数关联。气体原子数则由考虑晶内扩散和再结晶的物理模型计算。 * 宏观体积增长应变： 通过对气泡包含区域和无气泡区域的应变进行体积平均，得到宏观体积增长应变增量 δε^vg = δε^sws_m + δε^th_m + ṽ^t * δε^g_local。其中 ṽ^t 是气泡包含区域的体积分数。 * 孔隙率演化： 基于更新的气泡体积和晶粒总体积，同步更新局部孔隙率 φ_l 和宏观孔隙率 φ。 3. 多尺度三维力学本构模型与应力更新算法： * 本构关系： 建立宏观柯西应力与对数弹性应变的关系，其中弹性参数（体积模量K、剪切模量G）采用Mori-Tanaka方法根据宏观孔隙率进行退化得到，以反映孔隙对材料刚度的削弱。 * 应变分解： 总应变增量分解为弹性应变增量、宏观体积增长应变增量和偏应力诱导的辐照蠕变应变增量。 * 蠕变模型： 采用与孔隙率相关的宏观等效蠕变速率模型：ε̇^cr_0 = A(1 + 1250φ^2)σ ḟ，其中σ为米塞斯应力。 * 应力更新算法： 开发了高效的应力更新流程（如图3所示）。由于蠕变率与应力呈线性关系，算法避免了非线性迭代。该算法能够分别更新应力的球量部分（静水压）和偏量部分，并考虑了孔隙率、体积增长和蠕变之间的全耦合。

第二流程：模型验证。 研究通过将模型预测结果与三组不同的实验数据进行对比，验证其有效性和合理性。 1. 验证对象1：弥散燃料颗粒的裂变气体肿胀数据。 使用文献中的实验数据，在给定辐照条件（温度、裂变率、外部压力）下，计算裂变气体肿胀随裂变密度的演化。将本模型预测结果与实验数据、以及已有的经验公式模型和机理模型预测结果进行对比。 2. 验证对象2：整体燃料板（ monolithic fuel plate）中燃料箔的总辐照肿胀数据。 模拟燃料箔在辐照下的总体积膨胀，与文献中的实验数据及预测区间进行对比。 3. 验证对象3：整体燃料板（U-10Mo/Al）中燃料箔的厚度增量数据。 这是最复杂的验证。研究者建立了一个包含U-10Mo燃料箔和Al合金包壳的二维平面应变有限元模型。在模型中，燃料部分采用新开发的多尺度本构模型，包壳采用弹塑性并考虑热蠕变的模型。模拟了在非均匀裂变密度、温度和约束条件下，燃料箔沿宽度方向的厚度变化，并与实际辐照后测量的厚度增量数据进行比较。

第三流程：参数分析与机理探讨。 在验证模型有效的基础上，研究系统分析了关键参数对裂变气体肿胀的影响，并深入揭示了气泡生长机理。 1. 温度影响分析： 计算了323K至473K不同温度下的裂变气体肿胀演化。分析了温度如何通过影响初始气泡体积、气泡压力以及局部孔隙率，最终影响肿胀行为。 2. 外部静水压力影响分析： 计算了0 MPa至50 MPa不同外部压力下的肿胀演化。重点分析了外部压力如何通过影响驱动骨架蠕变的压差 (P - H_p) 来抑制气泡生长。 3. 骨架蠕变系数影响分析： 研究了燃料骨架材料蠕变系数A对肿胀的影响，揭示了蠕变能力对气泡生长速率的决定性作用。 4. 变形与损伤机理探讨： 结合对整体燃料板的模拟结果，分析了燃料箔内部应力、应变、孔隙率的分布。特别探讨了高局部孔隙率区域的形成，以及由宏观偏应力和静水压引起的两种蠕变变形对材料潜在损伤的贡献。

三、 主要研究结果

1. 模型验证结果：

   • 对于弥散燃料颗粒，新模型预测的裂变气体肿胀曲线与实验数据吻合良好。特别是在高燃耗下，新模型的预测结果高于传统的经验公式和机理模型，更符合实验趋势，表明其在高燃耗区具有更好的预测能力。
   • 对于整体燃料板的总辐照肿胀，新模型的预测结果落在实验数据的分散带内，与文献给出的预测界限一致，并能反映温度在高燃耗下的影响。
   • 对于整体燃料板中燃料箔的厚度增量，有限元模拟结果与沿宽度方向的实验测量数据高度吻合，成功复现了厚度分布的复杂形态（如边缘区域因高约束和低温导致的较小增厚），证明了所开发的多尺度本构模型和应力更新算法在复杂热-机械耦合辐照环境下的有效性。

2. 气泡生长主导机制的结果： 通过将总气泡体积分解为仅由骨架蠕变贡献的部分和包含固体肿胀贡献的部分进行对比，研究发现，在研究的裂变密度范围内（直至8.64×10^27 fissions/m³），燃料骨架的辐照蠕变是气泡体积增长的主导机制，其贡献约占气泡总体积增长的74.6%。固体肿胀的贡献仅在气泡体积（或宏观孔隙率）增长到一定程度后才变得显著。这一发现为理解气泡生长提供了全新的力学视角：气泡的生长本质上是周围固体骨架在内外压差下发生不可逆蠕变变形的结果。

3. 关键参数敏感性分析结果：

   • 温度： 裂变气体肿胀随温度升高而增加，这种依赖性在高燃耗下尤为显著。温度主要通过影响初始气泡体积（温度越高，初始气泡体积越大）和局部孔隙率来发挥作用。
   • 外部静水压力： 外部压力对肿胀有强烈的抑制作用。压力从0 MPa增至50 MPa，可使高燃耗下的肿胀减少约86%。其机制在于外部压力减小了驱动骨架蠕变的压差 (P - H_p)，尽管气泡压力本身也可能变化，但局部孔隙率在高压下增长更慢，共同导致蠕变应变增量减小。
   • 骨架蠕变系数： 肿胀对燃料骨架的蠕变系数极其敏感。蠕变系数增大6倍（从50×10^-22 增至300×10^-22 mm³/(fission·MPa)），高燃耗下肿胀增加约2.8倍。这是因为更高的蠕变系数直接放大了驱动气泡生长的骨架变形速率。

4. 燃料箔力学行为与潜在损伤的结果： 对整体燃料板的模拟显示，燃料箔的厚度增量是体积增长应变和偏应力诱导蠕变应变共同作用的结果。在靠近包壳约束强的边缘区域，出现了负的蠕变应变分量，抵消了部分体积增长，导致该区域厚度增量较小。分析发现，在燃料箔内部，局部孔隙率（气泡包含区域的孔隙率）可以远高于宏观平均孔隙率，特别是在晶界附近，这可能形成材料强度薄弱区。同时，由宏观偏应力引起的蠕变应变远大于由静水压引起的骨架蠕变应变，表明在燃料箔近界面处，偏应力诱导的蠕变损伤可能是材料失效的主要驱动因素。

四、 研究结论与价值

本研究的主要结论是：提出了一个基于燃料骨架蠕变主导气泡生长的创新理论框架，成功建立了U-10Mo燃料在辐照下的宏观体积增长应变模型和多尺度力学本构模型。研究明确揭示，裂变气体气泡的生长主要由周围燃料骨架的辐照蠕变变形所主导，这一机制依赖于外部静水压和与晶内气体原子扩散相关的内部气泡压力之间的差值。温度、外部静水压和燃料骨架蠕变系数的影响在高燃耗下变得尤为突出，这主要是由燃料骨架蠕变和局部孔隙率的耦合效应所导致的。

本研究的科学价值在于：为核燃料辐照肿胀，特别是裂变气体肿胀，提供了一个全新的、基于固体力学变形机制的理论解释和预测工具。它将宏观体积变化与微观尺度的骨架蠕变直接联系起来，突破了传统平衡压力假设的局限。所发展的多尺度本构模型实现了辐照肿胀、蠕变、孔隙演化与应力场的全耦合分析。

其应用价值在于：所开发的模型和算法可以集成到燃料性能分析程序中，用于更准确地预测U-10Mo整体燃料板或弥散燃料元件在反应堆运行期间的几何变形、应力状态和潜在失效风险，为燃料元件的优化设计和安全评估提供关键工具。此外，研究暗示了通过宏观体积增长数据来反推燃料蠕变性能的可能性。

五、 研究亮点

1. 理论创新性： 首次明确提出了“骨架蠕变驱动气泡生长”的机制，并据此建立了全新的体积增长应变模型。这是对传统裂变气体肿胀理论的重要发展和补充。
2. 模型系统性： 建立了一个从微观气泡生长到宏观力学响应的完整、自洽的多尺度耦合理论框架，涵盖了再结晶、气体扩散、骨架变形、孔隙演化和宏观本构行为。
3. 验证全面性： 使用了弥散燃料颗粒、整体燃料板肿胀以及燃料箔厚度增量等多源、多尺度的实验数据对模型进行了充分验证，增强了模型的可信度。
4. 机理揭示深度： 不仅提供了预测工具，还通过深入的参数敏感性分析，清晰阐明了温度、压力和材料蠕变性能影响肿胀的物理途径和耦合关系，并对燃料的潜在损伤机制提出了新的见解。

六、 其他有价值内容

附录部分提供了模型中关键子模型的详细公式和参数，例如裂变气体原子晶内扩散的控制方程及其解析解、球形壳模型的完整力学推导、初始局部孔隙率和气泡体积的确定方法，以及用于整体燃料板有限元模拟的包壳材料属性和边界条件。这些内容为其他研究者理解和复现本工作提供了必要的基础。研究还指出，未来可以基于此模型进一步研究U-10Mo燃料箔在整体燃料板中的损伤和断裂行为。