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一、研究团队与发表信息
本研究由Yohei Miwa（岐阜大学工程学部化学与生物分子科学系）领衔，联合Kazuma Okada、Takumi Hayashi等共9位作者合作完成，发表于《Nature Communications》2025年第16卷，文章标题为《CO2-triggered reversible transformation of soft elastomers into rigid and highly fluorescent plastics》，DOI号为10.1038/s41467-025-65495-4。

二、学术背景与研究目标
科学领域：该研究属于高分子材料与二氧化碳（CO2）资源化利用的交叉领域，聚焦于智能响应性聚合物（stimuli-responsive polymers）的设计与功能调控。

研究动机：CO2作为温室气体需被减排，但其化学惰性限制了直接利用。现有CO2响应性材料（如凝胶、弹性体）的机械性能调控范围有限（弹性模量仅数MPa），难以满足实际应用需求。因此，开发一种能通过CO2触发实现宽范围机械性能可逆切换（如从弹性体到硬塑料）的材料具有重要科学意义。

关键科学问题：如何通过材料设计实现CO2对固态聚合物力学、光学性能的高效调控？研究提出将纳米相分离结构（nanophase-separated morphology）与CO2响应性组分结合的策略：以聚乙烯亚胺（polyethyleneimine, PEI）作为CO2可玻璃化（CO2-vitrifiable）组分，聚二甲基硅氧烷（polydimethylsiloxane, PDMS）作为CO2渗透性（CO2-permeable）基质，构建兼具快速响应性与性能可调性的复合材料。

三、研究流程与方法
1. 材料设计与合成
- 组分选择：PEI通过氨基与CO2反应生成氨基甲酸铵（ammonium carbamate）和氨基甲酸（carbamic acid），导致交联密度增加；PDMS提供CO2扩散通道。
- 合成方法：将不同分子量的环氧封端PDMS（PDMS-H/M/L，Mn=12,000/3,⁸⁰⁰⁄₁,700）与PEI在氯仿中反应，形成透明薄膜（厚度~1mm）。通过调节PEI含量（10-70wt%）获得系列样品（H(n)/M(n)/L(n)）。

1. 结构表征

   • 纳米相分离分析：小角X射线散射（SAXS）和透射电镜（TEM）证实材料具有有序的层状/柱状纳米结构（PEI相尺寸7.8-12nm），且CO2暴露后结构不变。
     
   • 化学相互作用：傅里叶变换红外光谱（FTIR）显示CO2暴露后1412cm⁻¹（COO⁻对称伸缩）和1679cm⁻¹（C=O伸缩）峰增强，证实氨基甲酸铵/氨基甲酸的形成。
     

2. CO2捕获性能测试

   • 吸附动力学：通过热重分析（TGA）量化CO2吸附量（最高达5mmol/g），发现PEI相尺寸越小吸附越快（如L(70)因PEI域仅7.8nm表现最优）。
     
   • 可逆性验证：加热至100°C可释放CO2，循环10次后性能稳定。
     

3. 力学性能调控

   • 弹性模量切换：动态机械分析（DMA）显示H(40)在CO2暴露后弹性模量（E）从1MPa增至2.2GPa（提升1500倍），远超现有CO2响应材料（文献值<10MPa）。
     
   • 表面特性：探针粘附测试表明CO2使H(40)表面摩擦系数从0.9降至0.1，且加热后可逆恢复。
     

4. 光学响应性研究

   • 荧光增强：紫外激发下（360nm），CO2使H(40)荧光强度提升（量子产率增加），归因于氨基甲酸铵的生成（形成新的荧光团）。
     
   • 图案化应用：通过掩膜曝光可实现CO2驱动的荧光图案写入/擦除（图1d）。
     

四、主要研究结果
1. CO2触发多重响应：材料在CO2作用下同步实现力学强化（弹性体→硬塑料）、表面粘附/摩擦切换及荧光增强，且所有变化完全可逆。
2. 性能可调性：通过改变PDMS分子量及PEI含量，可精确调控模量（2MPa-2GPa）、断裂应力（最高68MPa）等参数。
3. 机制解析：SAXS与FTIR证实纳米相分离结构是PEI在CO2中玻璃化的关键（块体PEI无此响应），而PDMS连续相加速CO2扩散。

五、结论与价值
科学价值：
- 提出“纳米限域效应”增强CO2响应性的新策略，突破了固态聚合物性能调控的瓶颈。
- 首次实现CO2触发材料荧光与力学的协同调控，为多功能智能材料设计提供范式。

应用潜力：
- CO2传感器：利用力学/光学双信号响应检测环境CO2浓度。
- 自适应涂层：通过CO2调节表面摩擦/耐磨性，适用于医疗器械或工业设备。
- 信息存储：荧光图案化可用于加密或动态显示。

六、研究亮点
1. 创新材料设计：通过PEI/PDMS纳米相分离结构实现CO2触发的大范围模量切换（3个数量级）。
2. 多功能集成：单一材料同时具备力学、光学、表面特性响应，且循环稳定性优异（>10次）。
3. 跨学科意义：将CO2化学转化与高分子物理结合，推动碳循环与智能材料的发展。

七、其他发现
- 该材料可作为高效CO2吸附剂（5mmol/g），兼具“捕获-利用”双重功能。
- 二维红外相关光谱（2D-COS）揭示氨基甲酸铵的形成早于氨基甲酸，为反应动力学提供新见解。

此研究通过巧妙的分子工程，将CO2这一环境挑战转化为材料创新的机遇，为绿色化学与智能材料开辟了新路径。