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作者及发表信息
本研究由Nur Tursina（第一作者）、Ashish Gaur、Min Su Cho、Mingony Kim、Kyung Yoon Chung、Sungwook Mhin（通讯作者）及Hyuksu Han（通讯作者）合作完成。作者团队分别来自韩国成均馆大学（Sungkyunkwan University）、韩国科学技术研究院（Korea Institute of Science and Technology）及京畿大学（Kyonggi University）。研究成果发表于《International Journal of Hydrogen Energy》2024年第92卷，出版时间为2024年10月23日。
学术背景
研究领域：质子交换膜水电解（Proton Exchange Membrane Water Electrolysis, PEMWE）是绿色制氢的关键技术，但其大规模应用受限于阳极氧析出反应（Oxygen Evolution Reaction, OER）的缓慢动力学及贵金属催化剂（如铱Ir）的高成本。
研究动机：传统IrO₂催化剂成本高昂且活性有限，亟需开发高效、稳定的替代材料。二氧化锰（MnO₂）因其丰富的价态和酸性环境稳定性成为潜在载体，但其导电性和结构稳定性不足。
研究目标：通过钛（Ti）掺杂的β-MnO₂（简称MTO）作为载体，负载Ir和Ru纳米颗粒，设计一种高活性、低成本的酸性OER催化剂（MTO-Ir-Ru），并探究其催化机制与性能。
研究流程
1. 材料合成
- MTO纳米棒制备：通过水热法将MnSO₄·H₂O与KMnO₄（摩尔比7:18）混合，加入TiCl₃溶液，180℃反应20小时，得到Ti掺杂的β-MnO₂纳米棒（厚度30–60 nm）。
- 负载Ir/Ru纳米颗粒：将IrCl₃和RuCl₃（摩尔比1:1）溶液与MTO混合，120℃水热反应12小时，获得MTO-Ir-Ru复合材料。对比组包括MTO-Ir、MTO-Ru及商业IrO₂。
2. 材料表征
- 结构分析：X射线衍射（XRD）证实MTO-Ir-Ru保持β-MnO₂的四方晶系（空间群P42/mnm），主要暴露（110）和（101）晶面。
- 形貌与元素分布：扫描电镜（SEM）和透射电镜（TEM）显示Ir/Ru纳米颗粒均匀附着于MTO纳米棒表面，EDX映射证实元素均匀分布。
- 电子结构：X射线吸收近边结构（XANES）显示Mn为+3/+4混合价态，Ti为+4价，Ir为+3/+4混合价态，Ru为+4价，表明电子相互作用增强导电性。
3. 电化学测试
- 活性评估：在0.1 M HClO₄中，MTO-Ir-Ru的OER过电位仅215 mV（10 mA/cm²），低于IrO₂（320 mV），塔菲尔斜率（Tafel slope）为37.82 mV/dec，表明更快的反应动力学。
- 稳定性测试：12小时恒电流电解后，过电位未显著增加，且TEM显示材料结构保持完整。
- 质量活性：MTO-Ir-Ru的Ir质量活性达2268.7 A/gIr，是商业IrO₂（23 A/gIr）的98倍。
4. 机理分析
- 协同效应：Ti掺杂稳定了β-MnO₂结构，Mn³⁺和氧空位提升了电荷传输效率；Ir-Ru纳米颗粒优化了含氧中间体的吸附能，加速OER速率。
- XPS验证：电解后Ir/Ru的XPS峰负移，证实其作为活性位点；Mn/Ti的电子结构变化表明载体参与催化过程。
主要结果
- 结构优势：MTO的纳米棒形貌提供高比表面积，Ti掺杂增强载体导电性和酸性稳定性。
- 催化性能：MTO-Ir-Ru的过电位、塔菲尔斜率和质量活性均显著优于IrO₂，归因于Ir-Ru与载体的电子协同。
- 稳定性：12小时电解后结构无退化，Ti抑制了MnO₂的相变和溶解。
结论与价值
科学价值：
- 提出Ti掺杂β-MnO₂作为高效载体，通过调控电子结构降低贵金属用量。
- 揭示了Ir-Ru与MTO的协同机制，为设计非均相催化剂提供新思路。
应用价值：
- MTO-Ir-Ru可大幅降低PEMWE的阳极成本，推动绿色制氢技术商业化。
研究亮点
- 创新载体设计：首次将Ti掺杂β-MnO₂用于酸性OER，兼顾稳定性和活性。
- 性能突破：Ir质量活性达文献报道的最高水平之一（>2000 A/gIr）。
- 多尺度表征：结合XANES、XPS和原位TEM，深入解析催化机制。
其他价值
- 研究得到韩国国家研究基金会（NRF）资助，数据可通过通讯作者获取。
- 补充材料包含晶体尺寸计算、元素比例等细节（DOI: 10.1016/j.ijhydene.2024.10.246）。
此研究为PEMWE催化剂设计提供了重要参考，兼具基础研究深度与工业应用潜力。