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作者与发表信息
本研究由Giada Lo Re（通讯作者）、Emile R. Engel、Linnea Björn等合作完成，主要作者来自瑞典皇家理工学院（KTH）和瑞典研究机构RISE Processum。研究成果发表于《Chemical Engineering Journal》（第458卷，2023年2月15日），标题为《熔融加工纤维素纤维，用于替代油基热塑性塑料》（Melt-processed cellulose fibres for replacing oil-based thermoplastics），DOI: 10.1016/j.cej.2023.141372。
学术背景
研究领域：本研究属于可持续材料科学领域，聚焦于纤维素基材料的熔融加工技术。
研究动机：全球塑料污染问题严峻，预计2050年将有120亿吨塑料堆积于环境中。纤维素作为地球上最丰富的可再生生物聚合物，具备可生物降解性、高刚性及低孔隙率等优势，但其熔融加工（尤其是三维成型）面临挑战，如天然纤维素纤维的脆性、高玻璃化转变温度（glass transition temperature, Tg）及亲水性导致的界面相容性问题。
研究目标：通过化学改性纤维素纤维（二醇纤维素，dialcohol cellulose），开发一种可直接熔融加工（如挤出和注塑）的高纤维素含量复合材料，以替代石油基热塑性塑料，并验证其工业应用潜力。
研究流程与方法
1. 纤维素纤维的化学改性
- 对象与样本：漂白软木牛皮纸纤维（K46），分为实验室克级（fibre32、fibre46、fibre55）和工业公斤级（fibre38L、fibre46L）两组。
- 方法：
- 氧化还原反应：通过高碘酸钠（NaIO₄）氧化纤维素羟基为醛基，再用硼氢化钠（NaBH₄）还原为一级醇，生成二醇纤维素。
- 参数优化：提高反应温度（50°C）和纤维密度（45 g/L），缩短反应时间至85–105分钟，醛基含量达4.5–6.2 mmol/g。
- 创新点：通过控制改性程度（32%–55%），调节纤维的热塑性和延展性，使其在熔融加工中保持稳定性。
2. 熔融加工与复合材料制备
- 工艺：
- 微复合挤出：使用双螺杆微型复合器（Xplore MC 5），在80–120°C下将改性纤维与乙烯-丙烯酸共聚物（EAA）共混，纤维含量为10%–100%。
- 注塑成型：通过Haake Minijet Pro注塑机成型哑铃形试样和瓶盖，压力1000–2400 bar，温度140°C。
- 关键创新：
- 水辅助加工：纤维在>90%相对湿度（RH）下预调质，利用水分增塑效应降低粘度，实现100%纤维素熔融加工。
- 界面优化：EAA的极性基团与改性纤维素纤维形成强界面粘附，避免脱粘（debonding）。
3. 材料表征与性能测试
- 形态分析：
- SEM与X射线断层扫描：证实纤维在EAA基体中均匀分散，无团聚或脱粘现象。
- 广角X射线散射（WAXS）：显示高纤维含量（>70 wt%）时纤维素取向度显著提升。
- 热力学与机械性能：
- 动态机械热分析（DMTA）：复合材料的储能模量随纤维含量增加超线性增长（如90 wt%纤维时达9.2 GPa）。
- 拉伸测试：70%纤维复合材料的杨氏模量为3.21 GPa，但断裂伸长率降至5.3%。
- 阻隔性能：80%纤维注塑瓶盖的氧气透过率（OTR）低于20 cm³·mm/(m²·atm·day)，优于低密度聚乙烯（LDPE）。
主要结果
- 熔融加工可行性：二醇纤维素纤维在传统挤出机中可100%熔融加工，且水辅助工艺显著降低加工粘度。
- 复合材料性能：
- 力学性能：纤维含量达70 wt%时，复合材料弯曲模量较纯EAA提升8倍（3.21 GPa vs. 0.38 GPa）。
- 界面增强：EAA与纤维的强相互作用抑制了聚合物链段运动，导致Tg升高。
- 工业验证：80 wt%纤维的注塑瓶盖展现出优异的阻隔性和成型性，为规模化生产提供概念验证。
结论与价值
科学价值：
- 首次实现高纤维素含量（100%）材料的熔融加工，突破了纤维素三维成型的传统限制。
- 揭示了二醇纤维素纤维的增塑机制与界面粘附原理，为纤维素基复合材料设计提供理论依据。
应用价值：
- 可替代石油基塑料用于包装（如瓶盖）、汽车部件等领域，推动可持续材料工业化。
- 改性纤维与现有纸浆工业兼容，支持大规模生产和循环利用。
研究亮点
- 方法创新：开发水辅助熔融加工技术，无需有机溶剂或增塑剂即可实现纤维素熔融成型。
- 性能突破：复合材料兼具高纤维含量（80–100 wt%）与均质结构，机械性能优于传统纤维素复合材料。
- 工业适配性：采用标准注塑设备，验证了从实验室到中试规模的可行性。
其他价值
- 环保性：全流程无需有毒溶剂，符合绿色化学原则。
- 经济性：提出高碘酸盐电解再生方案，降低改性成本（需进一步研究）。
本研究为纤维素材料的熔融加工树立了新标杆，并为生物基塑料的工业化应用开辟了道路。