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单晶氧化物钙钛矿薄膜的二维极限研究

1. 研究团队与发表信息

本研究由Dianxiang Ji、Songhua Cai（共同第一作者）等来自南京大学、加州大学欧文分校、内布拉斯加大学林肯分校的研究团队合作完成，通讯作者为Peng Wang、Yuefeng Nie和Xiaoqing Pan。研究成果于2019年6月6日发表在《Nature》期刊（卷号570，页码87–90），标题为《Freestanding crystalline oxide perovskites down to the monolayer limit》。

2. 学术背景与研究目标

科学领域：该研究属于二维材料与强关联氧化物钙钛矿的交叉领域。
研究动机：传统二维材料（如石墨烯、过渡金属二硫化物）的电子性质主要由s/p轨道弱相互作用主导，而钙钛矿氧化物中的d轨道强关联电子可衍生出高温超导、巨磁阻、多铁性等丰富物态。然而，三维钙钛矿难以通过机械剥离获得单层材料，且传统外延生长受限于衬底束缚，阻碍了二维极限下的量子相探索。
研究目标：开发一种可制备单晶钙钛矿独立薄膜（freestanding film）的通用方法，并揭示其在二维极限下的结构畸变与极化特性。

3. 研究流程与方法

（1）薄膜生长与转移

• 材料体系：选择非极性氧化物SrTiO₃（STO）和多铁性BiFeO₃（BFO）作为模型材料。
  
• 牺牲层技术：采用水溶性缓冲层Sr₃Al₂O₆（SAO），通过反应分子束外延（MBE）逐层生长SAO和钙钛矿薄膜。
  
• 转移工艺：将薄膜粘附于聚二甲基硅氧烷（PDMS）支撑层，溶解SAO后转移至硅片或多孔碳膜等任意衬底。
  

（2）结构表征

• 电子显微技术：
  
  • 透射电子显微镜（TEM）：通过选区电子衍射（SAED）和高角环形暗场成像（HAADF-STEM）验证单晶质量。
    
  • 原子分辨率成像：观察到STO薄膜在四层、三层甚至双层（2 unit cells）仍保持完整晶格，突破此前五层的临界厚度限制。
    
• 电子束敏感性：单层BFO在电子束下易受损，仅能通过低剂量SAED验证其结晶性。
  

（3）铁电性能分析

• 压电力显微镜（PFM）：
  
  • 测量独立BFO薄膜的极化翻转特性，发现四层以下薄膜出现面外极化增强（140 μC/cm²），远超体材料（90–100 μC/cm²）。
    
  • 厚度依赖的结构相变：厚膜为菱方相（R相，极化沿<111>方向），而四层以下转变为类四方相（T相，极化沿<001>方向）。
    

（4）理论计算

• 第一性原理模拟：通过VASP软件计算BFO超薄薄膜的原子位移与c/a比，证实表面电场驱动Fe离子位移，导致巨极化与晶格畸变（c/a高达1.22）。
  

4. 主要研究结果

• 无临界厚度限制：STO和BFO薄膜可稳定至单层厚度，且无衬底束缚时表现出异常柔性（可折叠）。
  
• BFO的二维铁电性：
  
  • 独立薄膜中自发发生R→T相变，无需外延应变即实现巨极化（140 μC/cm²）。
    
  • PFM证实两层BFO仍具可切换极化，为超薄铁电器件奠定基础。
    
• 机制解释：表面电场与Bi孤对电子协同作用导致Fe离子位移，引发晶格膨胀（c/a比1.22）和极化增强。
  

5. 研究意义与价值

• 科学价值：
  
  • 提供了一种普适性方法制备二维钙钛矿独立薄膜，突破了传统外延生长的衬底限制。
    
  • 揭示了二维极限下钙钛矿的结构-性能关系，为探索强关联量子相（如超导、磁阻）提供新平台。
    
• 应用潜力：
  
  • 柔性电子器件：超薄氧化物薄膜的柔韧性使其适用于可穿戴设备。
    
  • 异质结设计：通过转移技术构建钙钛矿/半导体界面，可能催生新型多功能器件。
    

6. 研究亮点

• 方法创新：首次实现钙钛矿单晶薄膜从生长到独立转移的全流程控制，且厚度可低至单胞层。
  
• 现象发现：二维BFO中无需应变即可实现巨极化，挑战了传统应变工程的理论认知。
  
• 技术通用性：该方法可扩展至其他难以剥离的三维氧化物体系。
  

7. 其他重要内容

• 电子束损伤机制：研究指出超薄氧化物对电子束敏感，需优化表征条件（如低剂量SAED）。
  
• 波纹稳定效应：独立薄膜的波纹结构（类似石墨烯）可能增强二维稳定性。
  

该研究为二维强关联材料领域开辟了新方向，未来可进一步探索扭曲双层钙钛矿中的界面效应与拓扑物态。