本文介绍了一项由斯坦福大学多个院系的研究人员合作完成的研究，题为《基于三相界面的高效电催化二氧化碳还原反应》。该研究于2018年8月发表在《Nature Catalysis》期刊上，主要作者包括Jun Li、Guangxu Chen、Yangying Zhu等，通讯作者为Yi Cui。研究团队来自斯坦福大学的材料科学与工程系、化学系、电子工程系、物理系等多个部门，研究得到了美国能源部的支持。

研究背景与动机

随着全球二氧化碳（CO₂）排放量的不断增加，如何有效减少CO₂排放并实现其资源化利用成为了科学界的重要课题。电催化二氧化碳还原反应（CO₂RR）作为一种潜在的碳中性技术，能够将CO₂转化为高附加值的化学品，如CO、甲酸等。然而，CO₂RR在实际应用中面临诸多挑战，尤其是在水溶液中，CO₂的浓度远低于水分子（约为1:1300），导致反应动力学缓慢且需要较高的还原电位。此外，传统的催化剂设计虽然通过优化催化剂的形态、尺寸、厚度等参数提升了催化性能，但在提高CO₂的可及性方面仍存在不足。

研究目标

本研究的目标是通过模仿哺乳动物肺部的肺泡结构，设计一种新型的电极结构，以高效地将气态CO₂输送到催化剂表面，同时保持电极的耐久性。具体来说，研究团队希望通过设计一种三层界面（气态CO₂、液态水和固态催化剂）的催化系统，提升CO₂RR的效率和选择性。

研究方法与流程

研究团队设计了一种双层袋状的人工肺泡结构，该结构由一层高度柔性的纳米多孔聚乙烯（nanope）膜和一层金纳米催化剂组成。具体步骤如下：

1. 电极的制备与表征：首先，通过磁控溅射法在12微米厚的纳米多孔聚乙烯膜上沉积一层约20纳米的金纳米颗粒。这种纳米多孔聚乙烯膜具有高气体渗透性和低水扩散性，能够有效阻止水的渗透，同时允许CO₂气体扩散。随后，将这种膜卷曲并密封，形成单层或双层的袋状结构，模拟肺泡的气体传输机制。

2. 电极的抗水淹能力计算：为了验证该电极在水溶液中的稳定性，研究团队通过理论模型计算了电极的气-液-固三相接触线的位置。结果表明，纳米多孔聚乙烯膜的临界破裂压力远高于传统的碳基气体扩散层（GDL），表明其具有更强的抗水淹能力。

3. 电催化性能测试：研究团队在H型电化学池中对电极的CO₂RR性能进行了测试。结果表明，双层袋状结构的金/聚乙烯膜在-0.6 V（相对于可逆氢电极）下表现出优异的CO生成法拉第效率（~92%）和几何电流密度（25.5 mA cm⁻²）。相比之下，传统的平板结构电极的性能显著较低。

4. 不同CO₂流速下的性能测试：研究团队还测试了不同CO₂流速下电极的性能。结果表明，随着CO₂流速的增加，双层袋状结构的电流密度持续增加，并在高流速下达到饱和。此外，电极在长时间的电化学测试中表现出良好的稳定性，未出现水淹现象。

主要结果

1. 高效CO₂还原：双层袋状结构的金/聚乙烯膜在-0.6 V下表现出92%的CO生成法拉第效率和25.5 mA cm⁻²的几何电流密度，显著优于传统的平板结构电极。
2. 优异的抗水淹性能：纳米多孔聚乙烯膜的高疏水性和小孔径使其具有极强的抗水淹能力，能够在长时间的电化学测试中保持稳定的三相界面。
3. 局部pH调控：双层结构能够在电极表面形成高碱性的局部环境，进一步抑制水的还原反应（HER），从而提升CO₂RR的选择性。

结论与意义

本研究通过模仿肺泡结构，设计了一种新型的电极结构，成功实现了高效的电催化CO₂还原。该设计不仅显著提升了CO₂RR的效率和选择性，还通过局部pH调控抑制了水的还原反应，展示了其在未来CO₂资源化利用中的巨大潜力。此外，该研究为设计高效的三相界面催化系统提供了新的思路，具有重要的科学和应用价值。

研究亮点

1. 创新的电极设计：通过模仿肺泡结构，设计了一种双层袋状电极，显著提升了CO₂的可及性和催化效率。
2. 优异的抗水淹性能：纳米多孔聚乙烯膜的高疏水性和小孔径使其在长时间的电化学测试中保持稳定。
3. 局部pH调控：通过双层结构实现了电极表面的高碱性环境，有效抑制了水的还原反应，提升了CO₂RR的选择性。

其他有价值的内容

研究团队还详细探讨了电极的制备方法、电化学测试的具体步骤以及数据处理的流程，为后续研究提供了重要的参考。此外，研究团队还通过对比不同电极结构的性能，进一步验证了肺泡结构设计的优越性。

这项研究为电催化CO₂还原领域提供了新的思路和方法，具有重要的科学意义和应用前景。