这是一篇发表于 Chem. Soc. Rev. 的综述文章，题为 “Rational design of high-loading electrocatalytic electrodes: from static multiscale integration to dynamic intelligent systems”，由 Zijing Suo、Yuyao Sun、Jianping Lai 和 Lei Wang 撰写，作者来自青岛科技大学化学与分子工程学院，发表于2026年。文章围绕高负载电催化电极在工业应用中面临的“高负载困境”，提出从静态多尺度设计向动态智能系统集成转变的新范式，系统阐述了从原子尺度到制造尺度的动态智能化调控策略，并展望了未来发展方向。
文章首先指出，高负载电极在提升活性位点密度的同时，会引发活性物种迁移团聚、传质受限、浓差极化加剧以及结构退化等系列瓶颈效应。传统基于静态或准静态结构模型的理性设计难以匹配实际电化学环境的高度动态特性，如局部pH波动、离子浓度变化、界面演化及操作条件时空变化等。因此，作者主张电极设计亟需第二次范式转变，即从“静态多尺度优化”走向“动态智能系统集成”，赋予电极感知、适应和自优化能力，使其能够在高负载、高电流密度下持续维持高活性、选择性与稳定性。文章将电极“智能”定义为系统能够感知内外部状态变化、做出适应性响应并实现性能自优化，本质上是材料与系统层面对生物智能行为的仿生模拟。
在原子级材料设计层面，文章首先讨论了通过熔盐和模板法实现高密度位点的精准构筑。传统物理模板法仅依靠空间阻隔抑制前驱体迁移，调控方式相对静态。相比之下，熔盐法利用液相环境的极性、粘度和对流效应，实现了从被动隔离到主动引导的转变。例如，Li等人利用水合氯化镁熔盐体系动态包覆前驱体，引导形成高比表面积碳载体；Cao等人开发了“熔盐辅助热发射”策略，通过强极化作用释放铁原子并以气相形式在下游氮缺陷位点精准捕获；Fan等人将电场引入熔盐体系，通过电化学辅助合成实时可控地产生氧空位以锚定铂前驱体；Cheng等人则利用低温熔盐转移金属取代反应，在450°C下制备了负载量高达3.7–4.7 wt%的系列单原子催化剂。这些进展表明，通过合理设计反应环境与路径，能够有效解决高负载与高分散之间的矛盾。
其次，文章阐述了多金属位点与缺陷工程对反应微环境的电子响应。通过多金属间的电子协同作用，可赋予催化体系对中间体吸附、局部电位或pH变化的动态响应能力。例如，Zhang等人通过镍铜合金前驱体调控单原子镍位点的电子结构，在CO₂还原中选择性抑制析氢副反应，实现超过97%的法拉第效率；Wang等人构建了负载量近20 wt%的镍铁双金属异质配位体系，其混合价态如同“分子探针”般实时感知反应中间体与局部环境变化；Xiao等人设计的Pr@Cu单原子合金催化剂在1200 mA cm⁻²的工业级电流密度下稳定运行超过200小时。缺陷工程同样为构建动态响应体系提供了关键途径，如Zhang等人通过硫掺杂和不对称配位铁双原子中心，在析氧反应中实现了氧化态随电位的可逆演化，2000小时测试后活性保持率超过97%；Guo等人则利用高熵氧化物载体的缺陷与晶格畸变稳定高负载贵金属单原子。
在扩散动力学调控方面，文章将策略分为物理时空限域和化学介质引导两类。Han等人利用石墨烯限域超快辐射加热技术，通过微秒级激光脉冲控制原子扩散的时间窗口，合成了负载量27.1 wt%的亚纳米钴簇催化剂。Cheng等人通过钴氧化物辅助策略和“浓度梯度驱动”策略，在温和条件下制备了高负载、小尺寸且高度有序的PtCo金属间化合物，分子动力学模拟揭示了高浓度钴环境加速铂原子分散的动力学机制。
关于活性相自优化，文章指出新一代设计范式不再单纯抑制结构演化，而是引导活性相在工作条件下向有利方向重构或赋予其自修复能力。例如，Zeng等人在锂硫电池隔膜上构建动态多硫链涂层，既可催化多硫转化，又能通过硫自由基可逆重组修复电极裂纹；Liu等人设计的含动态二硫键准固态电解质能够在循环中自主修复电极/电解质界面微裂纹。在更精细的尺度上，“外场锁定”策略如Zhang等人利用共价有机框架界面层稳定铋纳米片亚稳晶面，而“本征重构”策略如Wei等人观察到高负载铜原子簇催化剂在硝酸盐还原中原位缩短Cu–Cu键并自发优化性能。
在结构层面，文章介绍了数字孪生驱动的动态传输优化。Sun等人基于同步辐射X射线断层扫描构建数字孪生三维电极模型，揭示了高负载固态电池中独特的“锂捕获”效应，并据此提出原位聚合构建局部离子加速路径的策略，显著改善了容量可逆性。生物仿生与分形结构设计则从自然高效传输系统中汲取灵感。Vijselaar等人模仿植物叶片构建了高长径比硅微线阵列光电极，实现了光吸收与催化反应的空间解耦；Wang等人设计的光电催化双功能分层正极模仿自然系统的物质与能量传递机制，将锌空电池充放电电压滞后降至150 mV以下；Zhang等人利用废弃葡萄柚皮的天然多孔纤维网络构建分形导电骨架，实现了资源回收与高性能电极制备的共赢。
在界面智能方面，文章分析了微环境的实时感知与智能调控。电解液工程通过调控溶剂化结构实现界面物种供给与反应路径的调节，如Zhao等人利用DMSO-水共溶剂电解液将炔醇半加氢的烯醇选择性从60–70%提升至90%以上。界面化学修饰则通过分子功能化或响应性聚合物接枝构建具有识别能力的智能界面。Jin等人利用扫描离子电导电化学显微镜首次实现了对表面活性氢覆盖度与寿命的定量动态测量，并通过调节温度和合金组分建立了微环境参数与产物选择性之间的定量映射，形成了“感知-调控”闭环。在三相界面自适应协同方面，Zha等人构建的碳簇修饰Sb₂S₃纳米线智能界面通过化学锚定、电催化转化与快速电子/离子传输的协同，显著抑制了锂硫电池中的穿梭效应；Wang等人通过铟改性氮掺杂多孔碳异质结实现了原位动态重构的In₂S₃活性界面，在贫电解液和高硫负载条件下仍保持优异循环稳定性。
在制造与系统集成层面，文章首先讨论了干法电极技术的规模化生产优势。Doughtin等人采用物理气相沉积直接制备无离聚物Ag-Pd合金阴极，实现了高达234 W mg⁻¹的铂族金属质量比功率；Kim等人通过“双粘结剂体系”与“纳米结构铝集流体”的一体化设计，解决了干法电极内部结合力与界面粘附力的矛盾，在活性物质含量96 wt%条件下仍实现12.5 mAh cm⁻²的面容量。增材制造技术则为电极提供了前所未有的结构设计灵活性。电纺丝技术可将活性组分直接“编织”成自支撑三维纤维网络；选择性激光熔化可制备复杂金属支架并系统集成电解质传输与气泡排出通道；3D打印的CoNiSe₂纳米反应器实现了高硒负载下对体积膨胀与反应动力学的系统调控。机器学习辅助材料优化正在改变传统试错范式。Chouchane等人结合有限元方法与随机森林算法建立了厚电极倍率性能预测模型，通过SHAP值分析揭示电解液迂曲度为关键瓶颈，并据此设计双层梯度电极，使体积容量提升40%。
最后，文章指出该领域正经历从静态理性设计向动态智能系统构建的根本转变，并展望了动态评价系统、自适应电极系统和绿色智能制造等未来方向。该综述的学术价值在于系统梳理了高负载电催化电极动态智能化设计的关键进展与技术路线，为开发具有自感知、自优化和长寿命能力的下一代电化学能源器件提供了系统性的设计原则与理论基础。