本文为一项关于高性能全钙钛矿串联太阳能电池的研究，研究内容集中于通过一种多功能交联剂抑制钙钛矿光伏材料的相分离与非辐射损失。研究的核心创新在于采用交联聚合物网络来抑制钙钛矿薄膜的缺陷，提升钙钛矿光伏器件的稳定性与效率。该研究的主要贡献是开发了一种全新的交联共聚合策略，该策略能够在钙钛矿材料中抑制光照引起的相分离现象，进一步减少非辐射复合损失，从而提高钙钛矿太阳能电池的效率和稳定性。

一、主要作者及研究机构

该研究由以下主要作者完成：X. Zheng、S. Yang、J. Zhu、R. Liu、L. Li、M. Zeng、C. Lan、S. Li、J. Li、Y. Shi、C. Chen、R. Guo、Z. Zheng、J. Guo、G. Wu、T. Luan、Z. Wang、D. Zhao、Y. Rong、X. Li等。研究工作主要由华中科技大学（Huazhong University of Science and Technology）和武汉大学（Wuhan University）的研究人员完成，此外，四川大学、海南大学、深圳先进技术研究院、中国科学院等单位也参与了相关研究。该研究发表于《Energy & Environmental Science》期刊，并在2025年2月4日发布。

二、研究背景及目的

钙钛矿材料因其可调的带隙和易于制造的特性，近年来成为太阳能电池领域的重要研究对象。单结钙钛矿太阳能电池（PSC）已经取得了显著的效率提升，而钙钛矿-钙钛矿串联太阳能电池（APTSCs）作为一种新型的高效光伏器件，具有突破单结太阳能电池Shockley-Queisser理论效率极限的潜力。然而，钙钛矿光伏材料的光照诱导相分离（phase segregation）和非辐射复合（nonradiative recombination）是制约其效率和长期稳定性的主要瓶颈。

因此，本文的研究目的是开发一种新的策略，通过交联聚合物网络在钙钛矿薄膜中抑制这些不利现象，从而提高钙钛矿基串联太阳能电池的效率和稳定性。

三、研究方法与流程

1. 材料与制备

研究首先采用了交联共聚合策略。所用的单体包括四乙基乙烯基丙烯酸酯（Pentaerythritol Tetraacrylate，PTT）和[2-（甲基丙烯酰氧）乙基]二甲基氨基丙烷磺酸盐（3-[[2-(Methacryloyloxy)ethyl]dimethylammonio]propane-1-sulfonate，EDSA），在过氧化物引发剂（AIBN）的作用下，通过共聚合反应形成交联聚合物（Copolymer，简称Copoly-PE）。该共聚物网络被引入到宽带隙（WBG）钙钛矿材料中，通过在钙钛矿薄膜的晶界（GBs）上分布来实现缺陷钝化，并缓解应力。

2. 钙钛矿薄膜的制备与性能表征

钙钛矿薄膜的制备采用了溶液法，加入交联共聚物后，通过热处理使其在薄膜中形成交联网络。为了验证交联效果，研究人员使用了红外光谱（FTIR）和原子力显微镜-红外光谱（AFM-IR）技术，证实了PTT和EDSA的交联反应及其在钙钛矿薄膜中的分布情况。通过X射线光电子能谱（XPS）和X射线衍射（XRD）分析，进一步验证了共聚物的成功引入以及薄膜的晶体结构。

3. 光电性能测试

研究中，通过时间分辨光致发光（TRPL）和稳态光致发光（PL）测量，评估了不同材料对钙钛矿薄膜光电性能的影响。PL测试表明，采用交联聚合物的钙钛矿薄膜在光照30分钟后，PL峰值仅出现轻微的红移，表明光照诱导的相分离现象得到了有效抑制。同时，TRPL测试显示，加入交联共聚物后，钙钛矿薄膜的载流子寿命显著提高，表明非辐射复合的减少。

4. 器件性能与稳定性测试

研究者采用了宽带隙钙钛矿（WBG PSCs）和全钙钛矿串联太阳能电池（APTSCs）器件来验证所提方法的有效性。在WBG PSCs中，所制备的器件达到了19.5%的功率转换效率（PCE）和1.37 V的开路电压（Voc），同时其Voc亏损仅为0.40 V，这是目前该类型器件中最低的值之一。为了验证器件的稳定性，研究人员对其进行了最大功率点跟踪（MPPT）测试，结果表明，在520小时的测试中，交联共聚物改性器件仍能保持80%的初始效率，显示出良好的长期稳定性。

四、研究结果与分析

1. 交联共聚物对钙钛矿薄膜的影响

交联共聚物有效抑制了钙钛矿薄膜中的相分离现象。通过PL测试和TRPL测试发现，交联共聚物能够显著减缓光照诱导的相分离，减少非辐射复合，并提高薄膜的光电性能。此外，交联共聚物还能够减少钙钛矿薄膜中的缺陷密度，从而提升钙钛矿光伏器件的效率。

2. 高效WBG PSCs与APTSCs器件的制备与性能

基于交联共聚合策略，所制备的WBG PSCs展现出19.5%的PCE和1.37 V的Voc，表现出优异的电流密度和填充因子（FF）。在APTSCs方面，通过该策略成功制备了高效的二端串联太阳能电池，最高PCE达到了28.3%，Voc为2.17 V。实验结果表明，交联共聚物的引入不仅提高了器件的效率，还显著增强了器件的稳定性。

3. 器件稳定性与耐久性

在长时间运行测试中，交联共聚物改性器件表现出比对照组更优异的稳定性。在550小时的最大功率点跟踪测试中，交联共聚物改性器件保持了95%的初始效率，而对照组仅保持了75%。此外，在100°C的热稳定性测试中，交联共聚物改性器件在200小时内保持了80%以上的效率，而对照组则显著下降。

五、结论与意义

该研究提出了一种创新的交联共聚合策略，通过在宽带隙钙钛矿太阳能电池中引入交联聚合物网络，成功抑制了光照诱导的相分离和非辐射复合损失，显著提高了钙钛矿光伏器件的光电性能和稳定性。该策略不仅有效减少了器件的Voc亏损，还增强了器件的长期稳定性，为钙钛矿基太阳能电池的商业化应用提供了重要的技术突破。研究结果为钙钛矿太阳能电池的性能提升和稳定性改善提供了新的方向，并具有广泛的应用前景。

六、研究亮点

1. 提出了交联共聚合策略，成功抑制了钙钛矿材料中的光照诱导相分离现象。
2. 实现了WBG PSCs和APTSCs器件的高效性和稳定性的显著提升，PCE分别达到了19.5%和28.3%。
3. 该方法有效提高了器件的长期稳定性和热稳定性，表现出较为优异的性能。

七、其他贡献

该研究不仅解决了钙钛矿太阳能电池中相分离和非辐射复合的问题，还为今后全钙钛矿串联太阳能电池的研究提供了新思路。