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一、研究作者及发表信息
本研究的主要作者包括Jinfang Zhang、Yuanyuan Wang、Qingbing Xia、Xiaofeng Li、Bin Liu、Tuoping Hu、Mike Tebyetekerwa、Shengliang Hu、Ruth Knibbe和Shulei Chou。他们分别来自中国山西的North University of China、澳大利亚昆士兰大学（The University of Queensland）以及中国温州的Wenzhou University。该研究于2024年发表在《Angewandte Chemie International Edition》期刊上，文章标题为“Confining Polymer Electrolyte in MOF for Safe and High-Performance All-Solid-State Sodium Metal Batteries”。

二、学术背景
本研究的科学领域为固态钠金属电池（Solid-State Sodium Metal Batteries, SSMBs），特别是固态聚合物电解质（Solid Polymer Electrolytes, SPEs）的设计与优化。钠离子电池（Sodium-Ion Batteries, SIBs）因其可持续性和成本效益在大规模应用中具有潜力，但传统液态有机电解质存在安全隐患，尤其是在高温工作条件下易引发火灾和爆炸。固态钠金属电池通过使用钠金属作为负极和固态电解质，具有更高的能量密度和安全性。然而，现有的固态聚合物电解质在钠离子电导率（σNa⁺）和钠离子迁移数（tNa⁺）之间存在难以平衡的问题，这限制了其性能。本研究旨在通过将聚合物电解质限制在金属有机框架（Metal-Organic Frameworks, MOFs）中，开发一种新型的单离子导电固态聚合物电解质（Single Ion Conducting Solid Polymer Electrolytes, SICSPEs），以解决上述问题并提升电池性能。

三、研究流程
1. 聚合物-MOF复合材料的合成
- 首先，通过自由基聚合反应合成了聚（乙二醇）甲基醚甲基丙烯酸酯-共-4-乙烯基苯磺酸钠盐（PEGMEM-co-SSS）共聚物。
- 随后，将合成的PEGMEM-co-SSS共聚物与Zn(NO₃)₂·H₂O和2-甲基咪唑（2-MI）在DMF溶剂中进行原位反应，最终得到PEGMEM-co-SSS@ZIF-8复合材料。
- 通过核磁共振（¹H NMR）和傅里叶变换红外光谱（FT-IR）验证了共聚物的化学结构，并通过扫描电子显微镜（SEM）和能量色散光谱（EDS）确认了复合材料的均匀分布。

1. 材料表征与性能测试

   • 使用X射线光电子能谱（XPS）和ζ电位测量分析了材料中的化学相互作用，证实了ZIF-8与PEGMEM-co-SSS之间的路易斯酸碱相互作用。
     
   • 通过氮气吸附-脱附等温线表征了材料的比表面积和孔体积，发现PEGMEM-co-SSS@ZIF-8的比表面积显著降低，表明聚合物成功限制在ZIF-8的纳米孔中。
     
   • 使用差示扫描量热法（DSC）和热重分析（TGA）评估了材料的热稳定性，发现复合材料的玻璃化转变温度（Tg）和热分解温度显著提高。

2. 电化学性能测试

   • 通过不对称电池配置测量了钠离子电导率（σNa⁺），发现PEGMEM-co-SSS@ZIF-8在80°C下的σNa⁺达到4.01×10⁻⁴ S cm⁻¹。
     
   • 通过计时电流法（Chronoamperometry）和线性扫描伏安法（LSV）测试了钠离子迁移数（tNa⁺）和电化学稳定性窗口，发现PEGMEM-co-SSS@ZIF-8的tNa⁺为0.87，电化学稳定性窗口高达4.89 V vs. Na/Na⁺。
     
   • 通过分子动力学（MD）模拟和密度泛函理论（DFT）计算分析了钠离子的解离和迁移机制，发现ZIF-8的纳米孔提供了有序的钠离子迁移通道。

3. 电池性能测试

   • 组装了以Na₃V₂(PO₄)₃为正极、钠金属为负极的全固态钠金属电池，测试了其倍率性能和循环稳定性。
     
   • 在80°C下，电池在0.2 C、0.3 C、0.5 C、1 C和2 C的电流密度下分别表现出89.5 mAh g⁻¹、87.2 mAh g⁻¹、82.3 mAh g⁻¹、73.8 mAh g⁻¹和60.2 mAh g⁻¹的放电容量。
     
   • 在1 C的电流密度下，电池经过300次循环后容量保持率为96%，表现出优异的循环稳定性。

四、主要结果
1. 材料性能
- PEGMEM-co-SSS@ZIF-8复合材料表现出优异的钠离子电导率（4.01×10⁻⁴ S cm⁻¹）和钠离子迁移数（0.87）。
- 材料的电化学稳定性窗口高达4.89 V vs. Na/Na⁺，热分解温度显著提高至501°C。

1. 电化学性能

   • 分子动力学模拟和密度泛函理论计算表明，ZIF-8的纳米孔提供了有序的钠离子迁移通道，显著提高了钠离子的解离和迁移效率。
     
   • 电池在80°C下表现出优异的倍率性能和循环稳定性，300次循环后容量保持率为96%。

2. 电池性能

   • 组装的全固态钠金属电池表现出无枝晶的钠金属沉积，表明复合材料能够有效抑制钠枝晶的生长。
     
   • 电池在高温条件下表现出稳定的电化学性能，表明其适用于宽温度范围的应用。

五、结论
本研究通过将聚合物电解质限制在ZIF-8的纳米孔中，开发了一种新型的单离子导电固态聚合物电解质（PEGMEM-co-SSS@ZIF-8）。该材料表现出优异的钠离子电导率、高钠离子迁移数和宽电化学稳定性窗口，同时有效抑制了钠枝晶的生长。组装的全固态钠金属电池在高温条件下表现出优异的倍率性能和循环稳定性，为开发高性能和安全的固态金属电池技术提供了新的策略。

六、研究亮点
1. 创新性设计：首次将聚合物电解质限制在MOF的纳米孔中，利用路易斯酸碱相互作用促进钠离子的解离和迁移。
2. 高性能材料：PEGMEM-co-SSS@ZIF-8表现出优异的钠离子电导率和高钠离子迁移数，电化学稳定性窗口高达4.89 V vs. Na/Na⁺。
3. 优异电池性能：组装的全固态钠金属电池在高温条件下表现出无枝晶沉积、高倍率性能和长循环稳定性。
4. 理论支持：通过分子动力学模拟和密度泛函理论计算揭示了钠离子的解离和迁移机制，为材料设计提供了理论依据。

七、其他价值
本研究不仅为固态钠金属电池的开发提供了新的材料设计思路，还为其他固态金属电池（如锂金属电池）的研究提供了借鉴。此外，该研究展示了MOF材料在电池领域的潜在应用价值，为未来能源存储技术的发展开辟了新的方向。