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本研究的主要作者包括Yongliang Chen、Xiaoxue Xu、Chi Li、Avi Bendavid、Mika T. Westerhausen、Carlo Bradac、Milos Toth、Igor Aharonovich和Toan Trong Tran。研究团队来自澳大利亚悉尼科技大学(University of Technology Sydney)的数学与物理科学学院,部分作者还隶属于澳大利亚联邦科学与工业研究组织(CSIRO Manufacturing)以及加拿大特伦特大学(Trent University)的物理与天文学系。该研究于2021年发表在期刊《Small》上,DOI为10.1002/smll.202008062。
本研究属于纳米材料与量子光学交叉领域,重点研究六方氮化硼(hexagonal boron nitride, hBN)纳米颗粒的合成及其量子发射器的性能优化。荧光纳米颗粒在生物医学成像、传感、纳米光子器件等领域具有重要应用,然而,尺寸小于10纳米的纳米颗粒往往由于表面态效应导致光稳定性差,限制了其实际应用。本研究旨在通过一种自下而上(bottom-up)的水热合成方法,制备尺寸小于10纳米的hBN纳米颗粒,并实现其量子发射器的光稳定性优化。
水热合成hBN纳米颗粒
研究采用硼酸(boric acid)和三聚氰胺(melamine)作为前驱体,通过水热反应在200°C下反应24小时,合成了尺寸小于10纳米的hBN纳米颗粒。反应在特氟龙内衬的高压釜中进行,反应结束后无需过滤或离心即可直接用于表征。通过透射电子显微镜(TEM)和原子力显微镜(AFM)对纳米颗粒的尺寸和形貌进行了表征,结果显示平均尺寸为6.3±1.1纳米,且具有高度结晶性。
量子发射器的激活与优化
通过热退火处理激活纳米颗粒中的量子发射器。研究发现,在1托(torr)的氧气环境中,1100°C退火4小时是激活量子发射器的最佳条件。退火后的样品通过微区光致发光(µPL)显微镜进行表征,结果显示量子发射器的零声子线(ZPL)波长主要分布在580纳米附近,且具有高亮度(>500 kcounts/s)。
表面钝化与稳定性优化
为了减少量子发射器的强度波动和光谱扩散,研究采用溶胶-凝胶法(sol-gel)对hBN纳米颗粒进行二氧化硅(SiO₂)包覆。包覆后的量子发射器强度波动减少了约85%,发射线宽(linewidth)缩小了约14%。通过对比包覆前后的光致发光谱和时间分辨荧光动力学,证实了二氧化硅包覆对表面态的有效钝化作用。
hBN纳米颗粒的合成与表征
TEM和AFM结果显示,水热合成的hBN纳米颗粒尺寸分布窄,平均尺寸为6.3±1.1纳米,且具有高度结晶性。X射线光电子能谱(XPS)分析表明,纳米颗粒表面存在B-N、B-O和B-C等化学键。
量子发射器的激活与性能
在1托氧气环境中1100°C退火后,量子发射器的密度显著提高,ZPL波长主要分布在580纳米附近,且具有高亮度和单光子发射特性。二次自相关测量(g²(τ))证实了量子发射器的单光子性质(g²(0) < 0.5)。
表面钝化的效果
二氧化硅包覆显著减少了量子发射器的强度波动和光谱扩散,强度波动减少了约85%,发射线宽缩小了约14%。这一结果表明,表面钝化有效减少了表面态对量子发射器的干扰。
本研究通过水热合成方法成功制备了尺寸小于10纳米的hBN纳米颗粒,并通过热退火和表面钝化优化了其量子发射器的性能。研究结果表明,二氧化硅包覆能有效减少量子发射器的强度波动和光谱扩散,为其在生物成像、纳米测温、量子光子学等领域的应用提供了重要基础。
新颖的合成方法
本研究采用了一种自下而上的水热合成方法,成功制备了尺寸小于10纳米的hBN纳米颗粒,突破了传统自上而下方法的尺寸限制。
量子发射器的稳定性优化
通过二氧化硅包覆,显著减少了量子发射器的强度波动和光谱扩散,为超小纳米颗粒的光稳定性优化提供了新思路。
高亮度单光子发射器
研究实现了高亮度(>500 kcounts/s)的单光子发射器,为量子光子学应用提供了重要材料基础。
研究还探讨了不同退火条件(如气体环境和温度)对量子发射器性能的影响,发现氧气环境在激活量子发射器中起关键作用。此外,研究证实了三聚氰胺作为氮源在合成中的有效性,为后续研究提供了实验依据。
通过本研究,科学家们为超小纳米颗粒的合成及其量子发射器的性能优化提供了新的策略,具有重要的科学价值和应用前景。