这篇文档属于类型a，是一篇关于钙钛矿太阳能电池缺陷钝化技术的原创研究论文。以下是针对该研究的学术报告：
作者及发表信息
本研究由Yiyang Wang（第一作者）、Chenxing Lu、Minchao Liu等来自中国科学院化学研究所和苏州大学的研究团队完成，通讯作者为Lei Meng和Yongfang Li。研究成果发表于Nature Photonics期刊，在线发布时间为2025年（具体日期未明确标注），DOI编号为10.1038/s41566-025-01704-2。
学术背景
研究领域：本研究属于光伏材料与器件领域，聚焦于钙钛矿太阳能电池（Perovskite Solar Cells, PSCs）的缺陷钝化与结晶调控。
研究动机：尽管钙钛矿太阳能电池的光电转换效率（Power Conversion Efficiency, PCE）在过去十年从3.8%提升至26%，但其晶体结构的非均匀性和表面/晶界缺陷仍制约性能与稳定性。传统方法（如溶剂工程、添加剂工程）难以同时调控结晶动力学和原位钝化缺陷。
目标：通过引入1,4-丁烷磺内酯（1,4-Butane Sultone, Buso）作为第二溶剂，实现α-FAPbI3钙钛矿层的成核调控与自发缺陷钝化，最终提升器件效率与稳定性。
研究流程与方法
1. 溶剂设计与前驱体溶液制备
- 研究对象：以甲脒碘化铅（FAPbI3）为钙钛矿活性层，在DMF（二甲基甲酰胺）溶剂中加入Buso（体积比1:10）。
- 关键步骤：通过核磁共振（1H NMR）和傅里叶变换红外光谱（FTIR）证实Buso与甲脒离子（FA+）和PbI2形成路易斯酸碱加合物，减缓结晶速率并抑制二次成核。
- 创新方法：首次提出Buso的环开环反应机制，在退火过程中生成4-氯丁烷-1-磺酸盐（Cl-Buso−）和4-碘丁烷-1-磺酸盐（I-Buso−），用于钝化缺陷。
2. 薄膜制备与表征
- 成核调控：通过原位光致发光（PL）光谱观察发现，Buso降低成核密度（PL强度减弱），并抑制δ相FAPbI3（非钙钛矿相）的形成。
- 形貌分析：扫描电子显微镜（SEM）显示Buso处理的薄膜晶粒尺寸达2.2 μm（对照组为裂纹表面），原子力显微镜（AFM）显示表面粗糙度从37.0 nm增至42.4 nm。
- 结构验证：掠入射X射线衍射（GIWAXS）证实Buso稳定了α-FAPbI3相，并降低残余应力（斜率从-0.069降至-0.036）。
3. 缺陷钝化机制
- 化学分析：飞行时间二次离子质谱（TOF-SIMS）和X射线光电子能谱（XPS）证实Cl-Buso−和I-Buso−分布于晶界和表面，其磺酸基团（SO3−）与未配位Pb²⁺形成配位键，填补碘空位缺陷。
- 理论计算：密度泛函理论（DFT）模拟显示，Cl-Buso−的Cl原子和I-Buso−的I原子可占据碘空位，同时SO3−与FA+形成氢键。
4. 器件制备与性能测试
- 器件结构：FTO/SnO2/钙钛矿/Spiro-OMeTAD/MoOx/Au。
- 效率验证：Buso处理的器件PCE达26.5%（认证效率26.2%），Voc（开路电压）提升至1.20 V，稳态效率25.8%。
- 稳定性测试：500小时持续光照后，Buso器件效率保持90%（对照组下降20%）。
主要结果与逻辑关联
- 成核调控：Buso通过氢键延缓FA+与PbI2反应，减少成核密度（PL光谱数据支持），为大晶粒生长奠定基础。
- 缺陷钝化：退火过程中Buso的环开环反应生成Cl-Buso−和I-Buso−（TOF-SIMS和XPS数据），钝化表面和晶界缺陷（DFT计算验证）。
- 性能提升：缺陷减少降低非辐射复合（PL寿命从0.7 μs延长至2 μs），最终实现26.5%的PCE（J-V曲线和EQE数据支持）。
结论与价值
科学价值：
- 提出“溶剂辅助自发缺陷钝化”新策略，将溶剂工程与化学反应结合，为钙钛矿薄膜制备提供普适性方法。
- 阐明Buso的环开环反应机制及其对缺陷的钝化作用，填补了原位钝化技术的理论空白。
应用价值：
- 高效（>26% PCE）且稳定的钙钛矿太阳能电池可推动商业化进程。
- 无需额外钝化步骤的简化工艺，降低生产成本。
研究亮点
- 创新性方法：首次利用Buso的溶剂功能与化学反应双重作用，实现“一步法”结晶调控与缺陷钝化。
- 高效器件：26.5%的PCE是当前n-i-p平面结构器件的最高记录之一。
- 多尺度表征：结合原位PL、TOF-SIMS、DFT计算等多手段验证机制。
其他有价值内容
- 扩展性实验：Buso浓度优化表明过量会导致针孔（SEM验证），需精确控制体积比（1:10为最优）。
- 对比研究：Buso效果优于传统溶剂DMSO（二甲基亚砜），后者易残留导致界面空洞。
（全文完）