本文属于类型a，即单篇原创研究的学术报告。以下是对该研究的详细介绍：
本研究的主要作者包括Zuoyu Qin、Zuxin Wen、Yifei Xu、Zhicheng Zheng、Mingliang Bai、Ning Zhang、Chuankun Jia、Hao Bin Wu和Gen Chen。他们分别来自中南大学（Central South University）、浙江大学（Zhejiang University）和长沙理工大学（Changsha University of Science & Technology）。该研究于2022年发表在期刊《Small》上，DOI为10.1002/smll.202106719。
本研究的主要科学领域是锂离子电池（LIBs）的回收与再生。随着锂离子电池市场的迅速扩展，特别是在电动汽车和储能领域的应用，锂资源的短缺和废旧电池的环境污染问题日益突出。废旧锂离子电池中含有大量有价值的金属（如钴、镍、锰和锂），回收这些材料不仅可以缓解资源短缺，还能减少环境污染。然而，传统的回收方法（如湿法冶金和火法冶金）存在过程繁琐、能耗高且产生大量污染物的缺点。因此，开发一种高效、低污染的回收方法成为迫切需求。本研究旨在提出一种基于三元熔盐的直接再生方法，用于再生废旧锂离子电池中的LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2（NCM523）正极材料，以恢复其电化学性能。
本研究的主要流程包括以下几个步骤：
预处理废旧电池
首先，研究人员从电池公司获取了容量损失约21.5%的废旧圆柱形18650锂离子电池。电池被放电至0% SOC后，通过物理方法拆解为多个部分。正极和负极片用碳酸二甲酯（DMC）多次冲洗以去除残留的电解质，随后在100°C的真空环境中干燥12小时。正极材料从铝箔上剥离并研磨成均匀粉末。
三元熔盐再生
研究人员使用LiOH·H2O（LNO）、LiNO3（LNO）和CH3COOLi·2H2O（CCL）按9:6:10的摩尔比混合制备三元熔盐。将过量的三元熔盐与废旧NCM523粉末混合，确保熔盐熔化后能完全浸没粉末。混合物在400°C下加热4小时，完成再锂化反应。反应产物用去离子水超声处理30分钟以溶解残留的锂盐，随后离心三次并干燥，得到再生后的NCM523（R-NCM）。
高温退火
为了补偿高温下的锂蒸发，研究人员将R-NCM与5%过量的Li2CO3混合，并在850°C的氧气环境中烧结6小时，最终得到退火后的NCM523（RA-NCM）。
材料表征
研究人员通过热重分析（TGA）和差示扫描量热法（DSC）确定了反应温度。X射线衍射（XRD）用于分析样品的晶体结构，扫描电子显微镜（SEM）和透射电子显微镜（TEM）用于观察样品的形貌和微观结构。电感耦合等离子体发射光谱仪（ICP-OES）用于准确测定样品的金属组成，X射线光电子能谱（XPS）用于分析样品的表面化学状态。
电化学性能测试
研究人员组装了半电池，测试了样品在3.0-4.3 V电压范围内的循环性能和倍率性能。电化学阻抗谱（EIS）和循环伏安法（CV）用于研究样品的电荷转移电阻和电化学反应的可逆性。
材料表征结果
XRD分析表明，废旧NCM523（S-NCM）存在严重的阳离子混排，而再生后的NCM523（R-NCM和RA-NCM）的晶体结构得到了显著恢复。ICP-OES结果显示，S-NCM中锂的损失约为12%，而RA-NCM中的锂含量恢复到1.078，表明三元熔盐方法有效恢复了锂损失和阳离子混排。
形貌与微观结构
SEM和TEM图像显示，S-NCM表面粗糙，存在碳酸盐和氢氧化物杂质，而R-NCM和RA-NCM表面光滑，颗粒形态规则。高分辨率TEM（HRTEM）进一步证实，RA-NCM的层状结构完全恢复，无杂质相。
电化学性能
RA-NCM在0.5 C下的可逆容量为150 mAh g⁻¹，100次循环后容量保持率为93.7%，与商用NCM523（C-NCM）相当。在5 C的高倍率下，RA-NCM仍能保持132 mAh g⁻¹的可逆容量，优于C-NCM。EIS和CV测试表明，RA-NCM的电荷转移电阻显著降低，电化学反应的可逆性良好。
本研究提出了一种简单、低污染且高效的三元熔盐方法，用于直接再生废旧锂离子电池中的NCM523正极材料。通过熔盐处理和高温退火，废旧NCM523中的杂质相和锂损失得到了完全恢复，再生后的材料表现出优异的电化学性能，与商用NCM523相当。该方法不仅实现了废旧电池的闭环回收，还为其他层状正极材料（如LiCoO2、NCM111和NCA）的再生提供了参考。
重要发现
三元熔盐方法能够同时恢复锂损失和阳离子混排，显著提高了再生材料的电化学性能。
方法创新
本研究首次将LiOH、LiNO3和CH3COOLi结合为三元熔盐体系，降低了反应温度并提高了再生效率。
应用价值
该方法具有工艺流程简单、能耗低、污染少等优点，适合大规模工业化应用，为废旧锂离子电池的回收提供了新的解决方案。
研究人员还探讨了熔盐反应的机理，并通过热分析和XPS验证了反应过程中锂的插入和杂质相的去除。此外，研究还对比了不同再生方法的优缺点，进一步凸显了三元熔盐方法的优越性。