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本研究由Piyush Sriwastava、Vijay Kumar Saini、George Mathew和Anil D. Shukla共同完成。研究团队分别来自印度理工学院孟买分校（Indian Institute of Technology Bombay）、牛津大学自然历史博物馆（University of Oxford）、德累斯顿-罗森多夫亥姆霍兹中心（Helmholtz-Zentrum Dresden-Rossendorf）以及印度物理研究实验室（Physical Research Laboratory）。研究发表于期刊《Geochimica et Cosmochimica Acta》，并于2025年1月31日在线发布。
本研究聚焦于玄武岩（basalt）风化过程中的粘土形成机制及溶解动力学，特别是在排水不良系统（poor drainage systems）中的表现。玄武岩是地壳中最主要的岩石类型，其风化过程对全球元素循环具有重要贡献。近年来，玄武岩风化作为一种二氧化碳移除（carbon dioxide removal, CDR）策略备受关注。然而，大规模风化过程的准确评估需要对玄武岩玻璃在野外条件下的溶解机制有更深入的理解。本研究旨在评估在排水不良条件下，流体与玄武岩玻璃相互作用时的化学演化过程，并探讨其对风化过程的意义。
研究主要包括以下几个步骤：
样品制备
研究使用的玄武岩玻璃样品来自夏威夷岛。样品经过研磨和筛分，分为36-56微米和小于36微米两个粒径范围。样品通过超声波清洗去除超细颗粒，并在60°C下干燥过夜。
实验设置
实验在一个定制设计的封闭系统中进行。反应装置包括一个四颈圆底烧瓶，配备温度传感器、PID控制器和机械搅拌器。反应在90°C下进行，岩石与水的比例为1:500。定期取样并通过0.2微米滤膜过滤，分析流体中的元素浓度。
分析方法
样品表面积通过BET法（Brunauer-Emmett-Teller method）测量。玄武岩玻璃和次生粘土产物的晶体化学性质通过X射线衍射（XRD）和傅里叶变换红外光谱（FTIR）分析。次生产物的形态和化学成分通过扫描电子显微镜（SEM）和能量色散X射线光谱（EDS）研究。流体和玄武岩玻璃的化学成分通过电感耦合等离子体原子发射光谱（ICP-AES）和质谱（MS）测定。
地球化学建模
使用PHREEQC软件进行水溶液地球化学计算，模拟每个反应步骤中的矿物饱和指数（saturation index, SI）和吉布斯自由能（Gibbs free energy, δGr）。
溶解速率测定
溶解动力学通过锂（Li）作为示踪元素进行计算。Li浓度和溶液体积变化用于计算玄武岩的质量损失。溶解速率通过归一化质量损失（normalised mass loss, NML）和反应时间差计算。
玄武岩玻璃特征
XRD分析显示玄武岩玻璃为无定形材料，SEM图像显示其具有典型的玻璃形态特征。ICP-AES分析表明，玄武岩玻璃的化学成分均匀，符合玄武岩的分类标准。
流体中元素演化
实验开始时的流体pH为8.7，在48小时内迅速上升至9.35-9.40，并在284小时后降至初始值。Li浓度随时间增加，表明玄武岩玻璃的持续溶解。其他主要元素（Na、K、Ca、Si、Mg、Al）的浓度在反应初期迅速上升，随后因次生产物的形成而下降。
次生产物形成
SEM-EDS分析显示，次生产物主要有两种形态：蜂窝状结构（smectite）和椭球状/等轴颗粒状聚集物。蜂窝状结构富含Mg，化学组成与蒙脱石（montmorillonite）相似。椭球状颗粒则富含Fe，Mg含量较低。
溶解动力学
初始溶解速率（r0）为1.7×10^-9 mol·m^-2·s^-1，在24天内降低两个数量级至5.7×10^-11 mol·m^-2·s^-1。溶解速率的降低与次生产物的形成密切相关。
地球化学意义
研究结果表明，玄武岩风化在封闭系统中的溶解速率显著低于开放系统。次生产物的形成导致二价阳离子（Ca、Mg）的消耗，从而影响CDR潜力的评估。
本研究揭示了玄武岩玻璃在封闭系统中的风化机制，特别是次生产物的形成过程。研究结果表明，玄武岩风化的溶解速率在封闭系统中显著降低，且次生产物的形成会显著影响二价阳离子的可用性。这为评估玄武岩风化作为CDR策略的潜力提供了重要依据。
重要发现
方法创新
研究意义
本研究还为理解火山地形中粘土矿物的形成机制提供了重要线索，特别是在碱性湖泊和火星火山地形中的应用。研究结果对理解地球早期地质演化中的矿物形成过程也具有重要参考价值。
以上内容全面介绍了该研究的背景、方法、结果和意义，为相关领域的研究者提供了详细的参考信息。