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研究作者与机构
本研究由Miyu Sera、Sakiat Hossain、Sara Yoshikawa、Kana Takemae、Ayaka Ikeda、Tomoya Tanaka、Taiga Kosaka、Yoshiki Niihori、Tokuhisa Kawawaki和Yuichi Negishi共同完成。研究团队来自东京理科大学（Tokyo University of Science）的研究所。研究成果发表于《Journal of the American Chemical Society》（J. Am. Chem. Soc.），发表日期为2024年10月15日。
学术背景
本研究属于纳米材料与电催化领域，重点关注原子级精确的金-铂合金纳米团簇（Au-Pt alloy nanoclusters）在电催化析氢反应（Hydrogen Evolution Reaction, HER）中的应用。氢气作为一种高能量密度的清洁燃料，在未来的“净零碳”社会中具有重要地位。然而，目前生产氢气的主要方法（如天然气重整）既不经济也不环保。电催化技术提供了一种从水中获取纯氢的替代方案，但其高效性和耐久性依赖于稀有金属（如铂）制成的纳米颗粒催化剂，成本高昂。因此，开发比传统铂基催化剂活性更高的新型催化剂具有重要意义。
近年来，研究者发现原子级精确的硫醇盐保护的金纳米团簇（thiolate-protected gold nanoclusters）在HER中表现出优异的催化活性。特别是，[Au24Pt(C6)18]0纳米团簇的活性是商业铂纳米颗粒的两倍。然而，其催化活性仍受限于配体结构对质子（H+）进入活性位点的阻碍。因此，本研究旨在通过配体交换策略，合成新型Au-Pt合金纳米团簇，并优化其几何和电子结构，以进一步提高HER活性。
研究流程
1. 纳米团簇的合成与表征
本研究首先合成了两种新型Au-Pt合金纳米团簇：[Au24Pt(TBBT)12(TDT)3]0和[Au24Pt(TBBT)12(PDT)3]0。这些纳米团簇通过将[Au24Pt(PET)18]0的配体全部替换为单硫醇盐（monothiolate）或二硫醇盐（dithiolate）配体获得。其中，[Au24Pt(TBBT)12(TDT)3]0是通过偶然实验发现的，而[Au24Pt(TBBT)12(PDT)3]0则通过优化反应条件和配体组合成功合成。
合成过程中，使用了单晶X射线衍射（Single Crystal X-ray Diffraction, SCXRD）分析纳米团簇的几何结构，并通过紫外-可见-近红外光谱（UV-Vis-NIR spectroscopy）和密度泛函理论（Density Functional Theory, DFT）计算研究其电子结构。
电催化性能测试
合成的纳米团簇被负载在碳黑（Carbon Black, CB）上，用于电催化HER性能测试。通过线性扫描伏安法（Linear Sweep Voltammetry, LSV）和塔菲尔斜率（Tafel slope）分析，评估了纳米团簇的催化活性。测试结果表明，[Au24Pt(TBBT)12(TDT)3]0和[Au24Pt(TBBT)12(PDT)3]0的HER活性分别是[Au24Pt(C6)18]0的3.5倍和4.9倍。
数据分析与机理探讨
通过DFT计算，研究者揭示了纳米团簇的电子结构与其催化活性之间的关系。结果表明，二硫醇盐配体的引入显著改变了纳米团簇的表面结构，使其金属核心更易暴露，从而促进了质子（H+）的吸附和扩散，提高了HER活性。
主要结果
1. 合成与结构表征
SCXRD分析表明，[Au24Pt(TBBT)12(TDT)3]0和[Au24Pt(TBBT)12(PDT)3]0的几何结构与[Au24Pt(C6)18]0和[Au24Pt(TBBT)18]0存在显著差异。特别是，二硫醇盐配体的引入导致了纳米团簇表面结构的显著变化，使其金属核心更易暴露。
UV-Vis-NIR光谱和DFT计算进一步证实了这些结构变化对纳米团簇电子结构的影响。
电催化性能
LSV测试结果表明，[Au24Pt(TBBT)12(TDT)3]0和[Au24Pt(TBBT)12(PDT)3]0的HER活性显著高于传统Au24Pt(SR)18纳米团簇。具体而言，它们的质量比活性（mass-based activity）分别为8.15 A mgAuPt−1和11.37 A mgAuPt−1，是[Au24Pt(C6)18]0（2.35 A mgAuPt−1）的3.5倍和4.9倍。
机理分析
DFT计算表明，二硫醇盐配体的引入不仅改变了纳米团簇的几何结构，还通过增强金属核心的暴露程度，促进了质子（H+）的吸附和扩散。这一发现为设计高效HER催化剂提供了新的思路。
结论与意义
本研究成功合成了两种新型Au-Pt合金纳米团簇，并通过实验和理论计算揭示了其高效HER活性的来源。研究结果表明，通过优化纳米团簇的配体结构，可以显著提高其催化性能。这一发现不仅为开发高效、低成本的HER催化剂提供了新策略，还为原子级精确纳米材料的设计与应用开辟了新的研究方向。
研究亮点
1. 高效催化剂的合成
本研究通过配体交换策略，成功合成了两种新型Au-Pt合金纳米团簇，其HER活性显著高于传统催化剂。
2. 结构-性能关系的揭示
通过SCXRD、UV-Vis-NIR光谱和DFT计算，研究者深入揭示了纳米团簇的几何和电子结构与其催化活性之间的关系。
3. 创新性实验方法
本研究开发了一种基于配体交换的纳米团簇合成方法，并通过优化反应条件，成功实现了目标产物的高选择性合成。
其他有价值的内容
本研究还探讨了二硫醇盐配体链长和刚性对纳米团簇合成的影响，发现存在一个最优的链长范围，能够实现高选择性的合成。这一发现为未来设计更复杂的纳米团簇提供了重要参考。
这篇报告详细介绍了研究的背景、方法、结果和意义，旨在为其他研究者提供全面的参考。