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β-Ga₂O₃单晶中高温氧扩散行为研究

作者及机构
本研究由Johanna Uhlendorf（德国克劳斯塔尔工业大学固态动力学研究组）、Zbigniew Galazka（德国柏林莱布尼茨晶体生长研究所）和Harald Schmidt（德国克劳斯塔尔工业大学/克劳斯塔尔材料技术中心）合作完成，发表于《Applied Physics Letters》2021年12月刊（Volume 119, Issue 24, 242106）。

学术背景

研究领域与动机
β相氧化镓（β-Ga₂O₃）是一种超宽禁带半导体（4.6–4.9 eV），在功率电子器件、气体传感器、紫外光探测器等领域具有重要应用潜力。然而，其高温下的氧扩散行为尚未有系统研究，而这一性质对晶体生长、器件高温处理等工艺至关重要。

科学问题
氧扩散机制与点缺陷（如氧空位或间隙原子）的动力学特性直接相关，但现有理论预测（如密度泛函理论计算）存在争议，且缺乏实验数据验证。本研究旨在通过同位素示踪法首次测定β-Ga₂O₃单晶的氧扩散系数，并探讨其微观机制。

研究方法与流程

1. 样品制备
- 研究对象：采用Czochralski法生长的(100)晶向β-Ga₂O₃单晶（尺寸5×5×0.5 mm³），未故意掺杂（本征载流子浓度~10¹⁷ cm⁻³，主要杂质为Si、Fe、Al）。
- 预处理：样品经化学机械抛光后，在16O₂气氛（200 mbar）中预退火（1200–1600°C），以消除生长过程中冻结的氧空位，达到热力学平衡。

2. 同位素扩散实验
- 18O₂退火：将预退火样品快速转移至18O₂（75–80%富集）气氛中，在不同温度（1200–1600°C）和时间（5–23.5小时）下进行扩散退火。
- 关键设备：使用管式炉配合机械进样系统（5分钟内完成样品转移），残余气体分析仪（RGA 200）监测同位素浓度。

3. 深度剖面分析
- 二次离子质谱（SIMS）：采用Cameca IMS-3f仪器，以O⁻离子束（14.5 keV）溅射表面，检测16O⁺、18O⁺和Ga₃⁺的深度分布。
- 数据校准：通过机械轮廓仪（Tencor Alphastep）测量溅射坑深度，计算18O相对浓度c = I(18O⁺)/[I(16O⁺)+I(18O⁺)]。

4. 扩散系数计算
- 模型拟合：基于恒定源扩散方程（误差函数解），利用Arrhenius公式D = D₀ exp(–ΔH/kT)拟合扩散系数，其中ΔH为激活焓，D₀为指前因子。

主要结果

1. 扩散动力学参数
- 在1200–1600°C范围内，氧扩散系数为10⁻¹⁹–10⁻¹⁷ m²/s，远低于非晶态Ga₂O₃的报道值。
- Arrhenius拟合得到激活焓ΔH = 3.26±0.4 eV，指前因子D₀ = 3.5×10⁻¹⁰ m²/s。

2. 表面效应
- SIMS显示退火样品表面存在约40 nm的“交换抑制层”，可能源于高温氧化形成的绝缘层，但该层不影响深层扩散分析（>40 nm区域）。

3. 缺陷机制分析
- 理论对比：若扩散由氧空位主导，根据DFT计算的Schottky缺陷形成焓（5.2–6.1 eV）和迁移势垒（中值1.8 eV），预测激活焓应为7.0–7.9 eV，与实验结果不符。
- 间隙原子机制：氧间隙原子（Oi）的形成焓较低（1.5–1.6 eV），结合未知的迁移势垒（推测 eV），更符合实测ΔH。DFT计算也支持在高氧分压下Oi浓度高于空位。

结论与意义

科学价值
1. 首次实验数据：填补了β-Ga₂O₃氧扩散参数的空白，为晶体生长和器件工艺的温度窗口选择提供依据。
2. 缺陷机制澄清：表明高温下氧扩散更可能由间隙原子而非空位主导，修正了传统理论假设。

应用价值
- 指导功率电子器件的高温封装工艺，避免氧扩散导致的性能退化。
- 为气相外延（如MOCVD）中氧化学势的调控提供理论支持。

研究亮点

1. 方法创新：结合高精度SIMS与两阶段退火（16O₂预平衡+18O₂扩散），有效区分本征扩散与表面效应。
   
2. 跨学科验证：通过缺陷反应方程与DFT计算的交叉验证，提出间隙原子主导的新机制。
   
3. 工业关联性：所用单晶来自实际生产（莱布尼茨晶体生长研究所），结果可直接指导产业实践。
   

其他有价值内容

• 研究指出未来需通过变氧分压实验进一步验证缺陷机制，并建议对比不同晶向的扩散各向异性（参考热膨胀数据[40]）。
  
• 补充材料中提供了完整的扩散系数、退火时间与温度列表，可供后续研究直接引用。
  

（注：专业术语如SIMS（二次离子质谱）、DFT（密度泛函理论）、Czochralski法（提拉法）等均在首次出现时标注英文原名。）