关于《连续碳纤维增强尼龙复合材料预浸丝制备与3D打印性能研究》的学术研究报告
本报告旨在向学界同仁介绍一项发表于《航空制造技术》2021年第64卷第15期的原创性研究。该研究由西安交通大学的田小永、张亚园、刘腾飞和李涤尘团队完成，聚焦于连续纤维增强热塑性复合材料（Continuous Fiber Reinforced Thermoplastic Composites, CFRTPCs）增材制造领域的关键技术挑战，提出并验证了一种创新的预浸丝制备与3D打印集成工艺。
一、 研究背景与目的
连续纤维增强树脂基复合材料因其轻质高强、抗疲劳、耐腐蚀等优异特性，在航空航天等高端制造领域应用广泛。然而，传统复合材料成型工艺（如模压、拉挤、铺放）通常依赖昂贵的专用模具，工艺流程复杂、周期长、设计灵活性受限，制约了其更广泛的应用。复合材料3D打印技术将增材制造的自由成形、可设计性强等优势与纤维增强相结合，为上述问题提供了解决方案。其中，基于热塑性基体（如尼龙）的CFRTPCs因具有更高的耐热性、冲击韧性、更短的加工周期及可回收潜力而备受关注。
然而，热塑性复合材料3D打印面临一个核心瓶颈：界面结合性能不足。其根源在于，热塑性树脂熔融黏度高（>1000 Pa·s），流动性差；而碳纤维表面光滑、能低且呈化学惰性。在常规的熔融沉积成型（FDM）过程中，挤出成型难以提供足够的高温高压条件使树脂充分浸润纤维束，导致纤维与基体界面结合弱，复合材料内部易产生孔隙，严重影响最终制件的力学性能。
针对此瓶颈，现有改善界面性能的研究主要集中在工艺参数调控、纤维表面改性、纤维预浸渍及热压后处理等方面。虽然这些方法取得了一定效果，但普遍存在局限：单纯工艺调控提供的压力有限；表面改性依赖树脂的自然扩散，浸润不彻底；而预浸渍及后处理研究则缺乏对预浸丝形成机理、制备工艺与浸渍质量之间关系的系统探究，未建立起“预浸丝制备-3D打印工艺-复合材料性能”的完整耦合关系模型。
因此，本研究旨在系统性解决上述问题。其核心目标是：开发一种能够显著提升树脂对纤维浸渍能力的预浸丝制备方法，并以此为基础，优化3D打印工艺，最终获得具有优异界面结合性能和综合力学性能的连续碳纤维增强尼龙（CCF/PA12）复合材料。
二、 研究流程与方法详述
本研究工作流程清晰，主要分为两大阶段：预浸丝制备工艺优化 和 基于预浸丝的复合材料3D打印工艺优化与性能评估。
第一阶段：预浸丝制备工艺研究与优化 1. 理论基础与装备开发：研究首先建立了基于Darcy定律的熔融浸渍理论模型，描述了浸渍压力、包覆角、牵引速度、树脂黏度等参数与纤维浸渍程度之间的定量关系（公式1）。基于此模型，团队自主研发并搭建了一套熔融浸渍连续纤维增强热塑性预浸丝制备装置。该装置核心包括微螺杆挤出模块、浸渍模块和收丝模块。微螺杆负责将PA12颗粒熔融并稳定输送至浸渍模具；浸渍模块内设计有交错辊系，纤维束以一定张紧力绕过辊子形成包覆角，在辊子与纤维接触区域产生局部高压，强制熔融树脂渗透进入纤维束内部，完成浸渍。 2. 研究对象与试验方案：研究选用PA12颗粒作为基体，日本东丽T300-1K碳纤维束作为增强体。采用控制变量法，系统探究了预浸丝制备过程中的三个关键工艺参数对预浸丝质量的影响：微螺杆转速（n，2, 4, 8, 10 r/min）、浸渍辊包覆角（θ，0°, 100°, 120°, 145°） 和 牵引速度（u，100-800 mm/min）。其他参数如打印速度、打印头温度在后续阶段优化。 3. 性能表征方法：预浸丝的质量主要通过其拉伸性能来评估。按照GB/T 3362—2017标准制备并测试预浸丝束的极限拉力和拉伸强度。同时，使用三滑轮张力传感器在线监测制备过程中的纤维张力。利用扫描电子显微镜（SEM）观察预浸丝拉伸断裂后的微观形貌，直观评估浸渍效果（如纤维拔出情况、树脂附着状态）。
第二阶段：预浸丝3D打印复合材料工艺优化与性能评估 1. 打印设备与原材料：使用实验室现有的连续纤维增强复合材料3D打印机（ComBot-1），以第一阶段制备的优化预浸丝作为唯一原材料（不额外添加纯树脂丝），进行复合材料样件的打印。 2. 打印工艺参数优化：重点优化了两个直接影响层内和层间质量的打印参数：扫描间距（h） 和 分层厚度（l）。根据预浸丝直径与打印路径的体积匹配原理（公式2），设定了四组参数组合进行研究：0.4mm/0.4mm, 0.5mm/0.3mm, 1.0mm/0.15mm, 1.5mm/0.1mm。 3. 复合材料性能测试： * 静态力学性能：制备标准试样，测试纵向拉伸性能（GB/T 1447—2005）和层间剪切强度（ILSS，JC/T 773—2010）。 * 动态力学性能：设计并打印了三种不同纤维铺层方向的层合板（单向[0]40、正交[0/90]20、准正交各向同性[0/45/90/-45]10），进行落锤低速冲击试验（ASTM D7136M—15），研究铺层结构和冲击能量（3J, 8J, 13J, 18J）对材料抗冲击性能的影响。 * 微观结构表征：使用SEM观察复合材料断口形貌。创新性地采用微米X射线三维成像系统（Micro-CT） 对复合材料内部进行无损检测，定量分析孔隙率及缺陷分布，这是评估浸渍和打印工艺效果的关键证据。 4. 数据分析流程：对每组工艺参数下的力学性能测试数据取平均值进行比较，结合SEM和Micro-CT的微观图像，分析工艺参数-微观结构-宏观性能之间的内在联系，从而确定最优工艺组合。
三、 主要研究结果详述
1. 预浸丝制备工艺参数的影响结果： * 螺杆转速（n）：当螺杆转速从2 r/min增至8 r/min时，预浸丝的极限拉力和平均纤维张力显著提升，分别从56.2 N和1.5 N增加至118.2 N和5.6 N。SEM显示，转速为2 r/min时，断裂面存在大量纤维拔出且纤维表面光滑，表明浸润极差；转速达到8 r/min及以上时，断裂面整齐，纤维被树脂紧密包裹，表明充分浸润。转速超过8 r/min后，极限拉力略有下降，分析原因可能是树脂溢出导致纤维损伤或部分树脂老化。 * 包覆角（θ）：包覆角显著影响浸渍压力。当包覆角为0°（无浸渍辊）时，拉伸强度仅为556.05 MPa。包覆角增大至120°时，拉伸强度达到最大值813.9 MPa，提升46.4%。继续增大至145°，强度反而下降，原因是过大的压力导致树脂被挤出，纤维与辊子干摩擦造成损伤。预浸丝直径在包覆角100°-145°范围内稳定在0.43 mm左右。 * 牵引速度（u）：牵引速度与浸渍时间成反比。速度从100 mm/min增至800 mm/min时，拉伸强度从820.63 MPa下降至568.3 MPa。速度越快，纤维在浸渍区停留时间越短，浸润不充分，导致性能下降。综合考虑性能与制丝效率，选定400 mm/min为较优牵引速度。
确定1K-CCF/PA12预浸丝的最优制备工艺参数为：螺杆转速8 r/min，包覆角120°，牵引速度400 mm/min。在此条件下，预浸丝极限拉力118.2 N，拉伸强度813.9 MPa，实现了良好的浸渍界面。
2. 预浸丝3D打印工艺优化结果： * 扫描间距与分层厚度：研究发现，参数组合需与预浸丝直径匹配。当h=0.5 mm, l=0.3 mm时，预浸丝在打印时发生搭接重叠，导致样件表面不平、纤维磨损，拉伸强度仅为456 MPa。当优化为h=1.5 mm, l=0.1 mm时，打印路径匹配良好，样件表面平整，内部结构致密，此时拉伸强度和模量分别提升至558 MPa和56 GPa。 * 层间剪切性能：随着分层厚度减小（即层压更紧密），复合材料的层间剪切强度（ILSS）显著提高。在最优参数（h=1.5 mm, l=0.1 mm）下，ILSS达到40.95 MPa，较最差参数组合（h=0.4 mm, l=0.4 mm）提升了43.03%。SEM断口分析证实，更小的层厚改善了层间树脂融合，减少了分层倾向。 * 内部缺陷分析：Micro-CT分析提供了关键证据。在低浸渍质量下打印的复合材料，孔隙率高达2.94%，且存在大尺寸集中孔隙。而采用优化工艺（高浸渍质量预浸丝+优化打印参数）制备的复合材料，其孔隙率大幅降低至约0.15%，且缺陷呈细小、分散分布。这直接证实了本研究工艺在减少内部缺陷方面的卓越效果。
3. 复合材料动态力学性能结果： 落锤冲击试验表明，纤维铺层结构对抗冲击性能有决定性影响。 * 损伤形貌：单向铺层板（[0]40）损伤最严重，裂纹极易沿纤维方向快速扩展导致整体断裂。正交铺层板（[0/90]20）损伤时裂纹呈“十字形”。准正交各向同性铺层板（[0/45/90/-45]10）损伤最小，抗穿孔能力最强。 * 载荷-位移响应：在所有冲击能量下，准正交各向同性铺层板的峰值载荷均高于其他两种铺层。尤其在13J冲击能量下，其峰值载荷达到最大值 （4.63 ± 0.36）kN。这表明±45°方向的纤维能有效将冲击应力向多方向传递和分散，从而显著提升层合板的刚度和抗冲击性。
四、 研究结论与价值
本研究成功提出并验证了一套完整的“高性能预浸丝制备-优化3D打印”工艺路线，用于制造连续碳纤维增强尼龙复合材料。主要结论如下： 1. 通过自主研发的熔融浸渍装置及工艺优化，能够制备出浸渍充分、界面良好的CCF/PA12预浸丝（最优工艺下拉伸强度813.9 MPa）。 2. 基于预浸丝的3D打印，通过优化扫描间距和分层厚度（1.5mm/0.1mm），可制备出力学性能优异的复合材料，其拉伸强度558 MPa，模量56 GPa，层间剪切强度40.95 MPa。 3. 采用准正交各向同性铺层（[0/45/90/-45]10）能有效改善3D打印复合材料的抗冲击性能。 4. 最关键的是，该集成工艺能将复合材料内部的孔隙率降至极低水平（约0.15%），极大提升了制件的致密性和可靠性。
本研究的科学价值与应用价值在于： * 理论层面：建立了熔融浸渍过程的Darcy定律模型，明确了工艺参数与浸渍程度的定量关系，为预浸工艺设计提供了理论指导。 * 技术层面：自主研发了预浸丝制备装备，形成了从材料预处理到最终成型的全链条工艺方案，有效解决了热塑性复合材料3D打印中界面浸润不良和孔隙率高的核心难题。 * 应用层面：为航空航天等领域高性能、复杂结构复合材料的快速、低成本、柔性化制造提供了一种切实可行的新技术路径。所制备的复合材料性能指标优异，具备实际工程应用潜力。
五、 研究亮点
这项研究为高性能连续纤维增强热塑性复合材料的增材制造提供了重要的理论依据和工艺实践，是推动该技术从实验室走向工程应用的一项扎实且富有成效的工作。