这篇文档属于类型a，即报告了一项原创性研究。以下是针对该研究的学术报告：

主要作者及机构

本研究由L.I. Ronco（第一作者，阿根廷INTEC研究所和国立利托拉尔大学）、G.C. Luque（共同作者，INTEC研究所和国立利托拉尔大学）、C.A. Calderón（国立科尔多瓦大学物理研究所）等多名学者合作完成，通讯作者为M.L. Picchio（巴斯克大学）和L.I. Ronco。研究成果发表于期刊Materials Today Chemistry（2023年4月，卷30，文章编号101525）。

学术背景

研究领域：本研究属于可持续高分子材料与离子导电材料交叉领域，聚焦于生物基超分子离子网络（biobased supramolecular ionic networks）的设计与应用。

研究动机：传统离子网络材料常因高结晶性导致机械性能（如脆性）和离子导电性受限，而完全基于生物基原料的动态材料在绿色能源（如锂金属电池）中的应用潜力尚未充分挖掘。

科学问题：如何通过调控生物基离子网络的结晶度，平衡其机械性能与离子导电性，并进一步开发新型低共熔凝胶（eutectogels）电解质？

研究目标：
1. 以天然原料（如酒石酸、癸二酸、植酸和脂肪族二胺Priamine™ 1071）设计可调控结晶度的超分子离子网络；
2. 优化材料的力学性能（如弹性模量）和热稳定性；
3. 探索其与低共熔溶剂（DES）的相容性，开发柔性导电凝胶电解质。

研究流程与实验方法

1. 材料合成

• 原料：酒石酸（TA）、癸二酸（SA）、植酸（PA）、Priamine™ 1071（脂肪族二胺）。
  
• 方法：通过质子转移反应（proton transfer reaction）合成离子网络（图1），调整TA/SA/PA的当量比（如TA0.75SA0.25PA0）。
  
• 关键创新：引入PA作为多功能离子交联剂，通过氢键调控分子规整性。
  

2. 结构表征

• 傅里叶变换红外光谱（ATR-FTIR）：验证羧酸根（COO−）的形成（1560 cm−1峰）及氢键作用（OH和C-O键红移）。
  
• 差示扫描量热法（DSC）：测定玻璃化转变温度（Tg）和熔点（Tm），发现结晶度随TA含量降低而减少（表1）。
  
• X射线衍射（XRD）：量化结晶度（20%~42%），TA与PA混合时出现新晶相（31.5°峰）。
  

3. 性能测试

• 热重分析（TGA）：材料在170°C以下稳定，最大分解温度432~446°C。
  
• 动态机械分析（DMA）：揭示网络-液体转变温度（Tnl）与结晶度的正相关性（75~127°C）。
  
• 压缩测试：TA含量降低使弹性模量从42 MPa降至19 MPa，PA的加入提升屈服强度（图6）。
  

4. 低共熔凝胶（Eutectogels）开发

• DES掺杂：将锂基DES（LiTFSI/NMA）嵌入离子网络（10 wt%），显著提高离子电导率（~10−4 S/cm）。
  
• 电化学测试：对称Li电池中，TA0.75SA0.25PA0-DES凝胶在20 mA/cm2下稳定循环，氧化窗口达4.5 V（图8）。
  

主要结果

1. 结晶度调控：SA和低PA含量可降低结晶度，TA0.75SA0.25PA0的Tm为121.4°C，结晶度20.7%（表1）。
   
2. 力学性能优化：TA0.75SA0.15PA0.1的弹性模量适中（29 MPa），兼具韧性与可加工性（图6）。
   
3. 离子导电性：DES掺杂后电导率提升3个数量级，接近商用Celgard 2325隔膜（表S4）。
   
4. 电池性能：TA0.75SA0.25PA0-DES凝胶支持锂沉积/剥离，但高电流密度（>50 mA/cm2）下仍受限（图8）。
   

结论与价值

科学价值：
- 提出了一种通过天然酸调控超分子网络结晶度的新策略，为绿色软材料设计提供理论依据。
- 首次将生物基离子网络与DES结合，开发出兼具柔性和导电性的凝胶电解质。

应用潜力：
- 可作为锂金属电池的潜在电解质材料，推动可持续能源器件发展。
- 方法学可扩展至其他低共熔溶剂体系，如钠/钾离子电池。

研究亮点

1. 全生物基原料：100%可再生碳来源，符合可持续发展需求。
   
2. 结晶度-性能关联：明确氢键与结晶度对力学/电化学性能的影响机制。
   
3. 动态相变特性：网络-液体转变温度可调，便于加工与回收。
   

其他价值

• 补充实验（如调制DSC、XRD分峰拟合）验证了冷结晶现象和晶相形成（图S3、S6）。
  
• 提出了TA-PA氢键作用的新证据（图S2），为后续研究提供方向。
  

（全文约2000字）