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作者及机构
本研究的主要作者包括Jaime Gomez-Bolivar、Iryna P. Mikheenko、Rafael L. Orozco、Surbhi Sharma、Dipanjan Banerjee、Marc Walker、Rachel A. Hand、Mohamed L. Merroun和Lynne E. Macaskie。他们分别来自西班牙格拉纳达大学（University of Granada）、英国伯明翰大学（University of Birmingham）、欧洲同步辐射设施（European Synchrotron Radiation Facility）、比利时鲁汶大学（Katholieke Universiteit Leuven）以及英国华威大学（University of Warwick）。该研究于2019年6月20日发表在《Frontiers in Microbiology》期刊上，DOI为10.3389/fmicb.2019.01276。

学术背景
本研究属于微生物技术、生态毒理学和生物修复领域，主要关注利用大肠杆菌（Escherichia coli）合成钯/钌双金属纳米颗粒（Pd/Ru bimetallic nanoparticles），并探索其在将5-羟甲基糠醛（5-hydroxymethyl furfural, 5-HMF）升级为液体燃料前体（如2,5-二甲基呋喃，2,5-dimethylfuran, DMF）中的催化潜力。研究背景包括：
1. 活细胞能够通过还原可溶性金属物种形成金属纳米颗粒，这一现象已被广泛研究。
2. 双金属纳米颗粒因其金属组分的协同作用而具有独特的性质，但其化学合成方法较为复杂，生物合成路径尚未充分探索。
3. 5-HMF是葡萄糖、果糖或纤维素热化学降解的产物，而DMF是一种重要的平台化学品，可用于生产塑料和液体燃料。
研究目标是通过生物合成方法制备Pd/Ru双金属纳米颗粒，并评估其在5-HMF催化升级中的应用潜力，特别是从生物质废弃物中提取的5-HMF。

研究流程
研究包括以下几个主要步骤：
1. 细菌培养与金属纳米颗粒合成
- 使用大肠杆菌MC4100菌株，在中期对数生长期收获细胞，清洗后用于金属纳米颗粒的合成。
- 单金属纳米颗粒（如生物Ru和生物Pd）的合成：将细胞悬浮液分别与Ru(III)或Pd(II)溶液混合，在氢气环境中还原金属离子，形成纳米颗粒。
- 双金属纳米颗粒（如生物Pd/Ru）的合成：首先合成生物Pd纳米颗粒作为“种子”，然后加入Ru(III)溶液，在氢气环境中还原形成双金属纳米颗粒。

1. 纳米颗粒表征

   • 使用高分辨率透射电子显微镜（HRTEM）、高角度环形暗场成像（HAADF）和能量色散X射线分析（EDX）观察纳米颗粒的形态、尺寸和元素分布。
     
   • 通过X射线光电子能谱（XPS）分析细胞表面纳米颗粒的化学组成和氧化态。
     
   • 使用X射线吸收近边结构（XANES）和扩展X射线吸收精细结构（EXAFS）分析纳米颗粒的局部配位环境。
     

2. 5-HMF的制备与催化测试

   • 通过热化学水解淀粉和纤维素制备5-HMF，并使用甲基四氢呋喃（MTHF）作为溶剂进行提取。
     
   • 在Parr反应器中进行5-HMF催化升级实验，比较生物合成的Pd/Ru纳米颗粒与商业Ru/C催化剂的催化性能。
     

3. 数据分析

   • 使用GC-FID和GC-MS分析反应产物，计算5-HMF的转化率、DMF的产率和选择性。
     
   • 通过线性组合拟合和EXAFS数据分析金属纳米颗粒的氧化态和配位结构。
     

主要结果
1. 纳米颗粒合成与表征
- 生物合成的Ru纳米颗粒主要分布在细胞表面，而Pd纳米颗粒则分布在细胞质和细胞表面。
- 双金属纳米颗粒（如5% Pd/5% Ru）显示出Pd和Ru的共定位，部分区域形成了核壳结构（Ru核，Pd壳）。
- XPS和EXAFS分析表明，纳米颗粒中存在Pd(0)、Pd(II)、Ru(III)和Ru(IV)等多种氧化态。

1. 催化性能测试
   
   • 生物合成的Pd/Ru纳米颗粒在5-HMF催化升级中表现出显著的活性，特别是在从淀粉和纤维素水解物中提取的5-HMF的转化中，其性能优于商业Ru/C催化剂。
     
   • 商业Ru/C催化剂在纯5-HMF的转化中表现出较高的选择性（57.1%），但在从生物质水解物中提取的5-HMF的转化中活性较低。
     
   • 生物合成的5% Pd/5% Ru催化剂在纯5-HMF和生物质水解物提取的5-HMF的转化中均表现出较高的选择性和产率。
     

结论
本研究证明了利用大肠杆菌合成Pd/Ru双金属纳米颗粒的可行性，并展示了其在生物质废弃物资源化利用中的潜在应用价值。生物合成的Pd/Ru催化剂在5-HMF催化升级中表现出优异的性能，特别是在从生物质水解物中提取的5-HMF的转化中，其性能优于商业催化剂。这一研究为开发绿色、可持续的催化剂提供了新的思路。

研究亮点
1. 重要发现
- 生物合成的Pd/Ru双金属纳米颗粒在5-HMF催化升级中表现出优异的性能，特别是在从生物质水解物中提取的5-HMF的转化中。
- 纳米颗粒中多种氧化态（如Pd(0)、Pd(II)、Ru(III)和Ru(IV)）的存在可能对其催化性能产生重要影响。

1. 方法创新

   • 采用生物合成方法制备双金属纳米颗粒，避免了传统化学合成方法的复杂性。
     
   • 结合多种表征技术（如HRTEM、XPS、EXAFS）对纳米颗粒进行全面分析。
     

2. 研究对象的特殊性

   • 研究关注从生物质废弃物中提取的5-HMF的催化升级，具有重要的实际应用价值。
     

其他有价值的内容
1. 研究还探讨了纳米颗粒中金属氧化态对催化性能的影响，为未来优化催化剂设计提供了理论依据。
2. 通过系统生物学方法进一步解析微生物特征对纳米颗粒形成的影响，可能是未来研究的重要方向。

这篇报告全面介绍了研究的背景、方法、结果和意义，旨在为其他研究人员提供详细的参考。