本研究由K. Kuepper（第一作者，德国奥斯纳布吕克大学物理系）、A.V. Postnikov（俄罗斯科学院乌拉尔分院金属物理研究所）、A. Moewes（加拿大萨斯喀彻温大学物理与工程物理系）等来自德国、俄罗斯、加拿大和意大利的联合团队完成，成果发表于2004年11月的《Journal of Physics: Condensed Matter》（J. Phys.: Condens. Matter 16 8213）。研究采用多种X射线光谱技术结合理论计算，系统揭示了铁电模型材料KTaO₃的电子结构特征。
KTaO₃作为典型钙钛矿结构铁电体，是研究铁电材料电子行为的模型体系。尽管其室温下呈立方对称性，但近年来在晶体管器件中的应用潜力（如n沟道积累型场效应晶体管）引发了对其电子结构的深入探索。此前研究多集中于与KNbO₃等材料的对比，但关于其价带-导带杂交特性、电荷转移机制等关键问题仍存在争议。本研究旨在通过X射线光电子能谱（XPS, X-ray Photoelectron Spectroscopy）、X射线发射谱（XES, X-ray Emission Spectroscopy）、X射线吸收谱（XAS, X-ray Absorption Spectroscopy）和共振非弹性X射线散射（RIXS, Resonant Inelastic X-ray Scattering）等实验手段，结合全电子线性缀加平面波（FLAPW, Full-Potential Linearized Augmented Plane-Wave）理论计算，建立KTaO₃电子结构的完整图像。
采用提拉法（Czochralski method）生长高质量KTaO₃单晶。XPS测试使用PHI 5600ci多功能谱仪，配备单色Al Kα辐射源（1486.6 eV），分析区域直径400 μm，真空度保持低于1×10⁻⁹ mbar。为避免绝缘体充电效应，采用电子中和器稳定样品表面电荷。
XAS、XES和RIXS实验在先进光源（ALS）8.0.1光束线完成：
- XAS：以部分荧光产额（PFY, Partial Fluorescence Yield）模式记录Ta 4p和O 1s吸收边，使用1500线/mm光栅。
- RIXS：在Ta 4p₃/₂阈值附近（402.8–406.3 eV）调节激发能量，探测Ta 5d→4p发射过程，分辨率达0.35 eV。
采用WIEN97代码进行FLAPW计算，考虑自旋轨道耦合，对Ta 5d-O 2p杂化态进行精确模拟。为解释XAS中的双激发过程（如412.6 eV处的特征峰D），开发了包含二次激发效应的修正模型。
XPS价带谱显示三个主峰（结合能-3.7 eV、-5.5 eV、-7.8 eV），对应Ta 5d与O 2p的强杂化态。通过Ta N₃和O Kα XES谱的态密度（PDOS, Partial Density of States）分解，证实-3.7 eV峰以O 2p为主，而-5.5/-7.8 eV峰源于Ta 5d主导的杂化态（图1）。FLAPW计算与实验吻合度优于早期研究，首次明确量化了各能级的杂化贡献比例。
Ta 4p XAS谱（图2）中，404 eV处吸收边（峰A）对应Ta 5d空态，而412.6 eV峰（D）被归因于双激发过程：入射光子同时激发Ta 4p电子和价带电子。通过修正的FLAPW模型，成功重现该特征。O Kα XAS在537.8 eV处的未计算峰被推测为O 2p-Ta 5d杂化态的证据。
RIXS谱（图3）在激发能量404.8 eV时出现三重结构：弹性峰（el）、共振拉曼损失峰（rr，低于弹性峰7.5 eV）和非共振荧光。结合计算，损失峰被明确归因于价带（O 2p-Ta 5d杂化态）向导带（Ta 5d空态）的电荷转移跃迁，解决了此前关于RIXS谱归属的争议。
本研究通过多谱学联用揭示了KTaO₃中Ta 5d-O 2p杂化对电子结构的决定性作用，建立了从价带到导带的完整态密度模型。科学价值体现在：
1. 实验验证了FLAPW方法对复杂氧化物电子结构的预测能力；
2. 明确了RIXS中拉曼损失峰的物理起源，为铁电材料激发态研究提供新范式；
3. 双激发过程的识别拓展了XAS解析深度。应用层面，结果为设计基于KTaO₃的电子器件（如高迁移率晶体管）提供了能带工程依据。
研究还发现O Kα XAS中541.6 eV峰与KNbO₃的类似特征存在0.5 eV偏移，暗示Ta/Nb替换对导带底的调控作用，为设计KTa₁₋ₓNbₓO₃固溶体提供了实验依据。