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本文由Han Liu、Hua Bing Tao和Bin Liu撰写，分别来自厦门大学和新加坡南洋理工大学，发表于2022年7月的《Journal of Physical Chemistry Letters》期刊。文章的主题是关于质子交换膜水电解槽（Proton Exchange Membrane Water Electrolyzer, PEMWE）的动力学研究，特别是通过操作表征方法（operando characterization methods）获得的深入见解。
第一，文章的背景与动机
PEMWE因其响应时间短、电流密度高和压差大等优点，在学术界和工业界引起了广泛关注。然而，PEMWE的广泛应用受到其对稀有元素（如铱和铂）依赖的限制。为了优化设备性能并减少稀有元素的使用，研究者在工作条件下直接观察电解槽内的反应变得尤为重要。因此，操作表征方法成为实时探测水电解过程的关键工具。本文总结了近年来操作表征方法在获取PEMWE动力学见解方面的进展，并基于动力学优化的需求，展望了未来表征方法的发展方向。
第二，PEMWE的结构与工作原理
PEMWE的结构包括流场（Flow Field, FF）、多孔传输层（Porous Transport Layer, PTL）和催化剂层（Catalyst Layer, CL）。电化学反应发生在CL的三相界面（Triple-Phase Interface），即电子、质子和水同时存在的区域。水的氧化反应在阳极的氧气析出反应（Oxygen Evolution Reaction, OER）催化剂表面进行，生成的质子转移到阴极并与电子结合生成氢气。文章指出，催化剂的活性、电子和质子的传输阻力以及复杂的两相流（Two-Phase Flow）都会显著影响PEMWE的性能。
第三，操作表征方法的应用
操作表征方法被广泛应用于探测PEMWE中的反应过程，旨在识别潜在问题并改进设备的状态监测。文章详细介绍了多种电化学表征方法，包括线性扫描伏安法（Linear Sweep Voltammetry, LSV）、电化学阻抗谱（Electrochemical Impedance Spectroscopy, EIS）、循环伏安法（Cyclic Voltammetry, CV）和三电极PEMWE系统。这些方法能够评估PEMWE系统的表观性能，并揭示反应、电荷和质量传输过程。
第四，电化学表征方法的具体应用
线性扫描伏安法通过极化曲线直观地表征PEMWE的性能。文章详细解释了极化曲线中的电压损失分离（Loss Separation），包括活化过电位（Activation Overpotential）、欧姆过电位（Ohmic Overpotential）和质量传输过电位（Mass Transport Overpotential）。电化学阻抗谱则通过小振幅的电位或电流扰动激发电化学系统，并测量系统的响应以计算阻抗。文章还介绍了循环伏安法在评估电催化剂电化学表面积（Electrochemical Surface Area, ECSA）中的应用，特别是对于OER催化剂（如IrO2）的表面积评估。
第五，可视化表征技术
为了揭示阳极的微观动力学和质量传输过程，文章介绍了多种先进的可视化表征技术，包括高速光学成像（High-Speed Optical Imaging）、中子成像（Neutron Imaging）和同步辐射成像（Synchrotron Radiography）。这些技术能够直接观察多孔传输层中的局部流动现象，并研究反应和传输机制。例如，高速光学成像可以观察氧气气泡的生成和传输，而中子成像和同步辐射成像则分别适用于研究水传输过程和气泡的形成与生长过程。
第六，未来表征方法的发展方向
文章指出，PEMWE的大规模部署需要不断优化性能，但目前对设备性能的动力学见解仍然有限。未来的表征方法应兼容实际工作条件，特别是那些能够揭示电催化剂电子转移机制的技术，如原位/操作X射线光子相关光谱（In Situ/Operando X-ray Photon Correlation Spectroscopy, XPCS）。此外，文章还强调了开发更精确的OER催化剂表面积评估方法的重要性。
第七，文章的意义与价值
本文通过总结操作表征方法在PEMWE研究中的应用，为优化设备性能和降低成本提供了重要的科学依据。文章不仅详细介绍了现有的表征技术，还展望了未来方法的发展方向，为PEMWE的研究和商业化应用提供了有价值的参考。特别是对于稀有元素依赖问题的解决，本文提出的动力学优化策略具有重要的应用价值。
第八，文章的亮点
本文的亮点在于其全面总结了操作表征方法在PEMWE研究中的应用，并提出了未来发展的方向。文章不仅涵盖了多种电化学和可视化表征技术，还特别强调了这些技术在揭示PEMWE动力学过程中的重要性。此外，文章对稀有元素依赖问题的探讨为PEMWE的可持续发展提供了新的思路。
本文为PEMWE的研究提供了系统的动力学见解，并为未来的技术发展指明了方向，具有重要的学术和应用价值。