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高温高速蒸汽中稀土硅酸盐的热化学稳定性研究

期刊:Journal of the American Ceramic SocietyDOI:10.1111/jace.18120

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作者及发表信息

该研究由Mackenzie Ridley和Elizabeth Opila共同完成,作者来自美国弗吉尼亚大学材料科学与工程学院。研究于2022年发表在《Journal of the American Ceramic Society》期刊上,具体发表日期为2022年,DOI为10.1111/jace.18120。

学术背景

该研究的主要科学领域为高温材料科学,特别是环境屏障涂层(Environmental Barrier Coatings, EBCs)材料的研究。EBCs用于保护高温结构陶瓷(如碳化硅SiC)在燃气轮机应用中的性能,防止氧化、蒸汽降解以及熔融CaO-MgO-Al2O3-SiO2(CMAS)侵蚀。稀土硅酸盐(RE2Si2O7)是目前EBC材料的首选,但其在高温高速蒸汽环境中的反应机制尚不明确。因此,该研究旨在通过实验验证不同稀土硅酸盐在高温高速蒸汽环境中的热化学稳定性,并评估其作为EBC材料的潜力。

研究流程

研究流程主要包括以下几个步骤:

  1. 材料制备
    研究使用了五种稀土硅酸盐(RE2Si2O7,RE = Sc, Nd, Er, Yb, Lu)作为研究对象。这些材料由高纯度预反应粉末(Praxair提供)制备,经过球磨和烧结处理,最终制成密度≥93%的样品。样品被切割成10×10×1 mm的片状,并进行抛光处理。

  2. 蒸汽暴露实验
    样品在1400°C的高温高速蒸汽环境中暴露125小时,蒸汽速度最高达235 m/s。实验使用了一种改进的Al2O3管式炉(称为蒸汽喷射装置),通过铂/铑合金毛细管将去离子水加热至900°C,生成高速蒸汽。样品以45°角固定在炉内,距离毛细管出口1 mm,以确保蒸汽直接冲击样品表面。

  3. 表征与分析
    实验后,通过X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)和能谱分析(EDS)对样品进行表征,分析反应产物的相组成、微观结构变化以及反应深度。使用ImageJ软件对孔隙形成和反应深度进行定量分析。

主要结果

  1. 稀土硅酸盐的反应产物

    • RE2Si2O7(RE = Er, Yb, Lu)在蒸汽环境中发生了硅耗损,生成了气态硅氢氧化物(Si(OH)4)、RE2SiO5和RE2O3产物相。
    • Sc2Si2O7仅生成了Sc2O3产物层,未检测到Sc2SiO5相。
    • Nd2Si2O7生成了Nd9.33□0.67Si6O26(一种阳离子缺陷的磷灰石结构),未检测到Nd2SiO5或Nd2O3产物。
  2. 反应产物微观结构

    • 在蒸汽速度超过150 m/s时,RE2SiO5(RE = Nd, Er, Yb, Lu)产物相发生致密化,增强了材料的抗蒸汽侵蚀能力。
    • Sc2O3产物层未发生致密化,导致样品在高蒸汽速度下出现机械侵蚀。
  3. 反应深度与质量损失

    • Nd2Si2O7表现出最大的质量损失和反应深度,表明其作为EBC材料的稳定性较差。
    • RE2Si2O7(RE = Er, Yb, Lu)表现出较低的质量损失和反应深度,其中Lu2Si2O7的稳定性最佳。

结论

该研究表明,不同稀土硅酸盐在高温高速蒸汽环境中的反应行为存在显著差异。RE2Si2O7(RE = Er, Yb, Lu)表现出较好的抗蒸汽侵蚀能力,尤其是Lu2Si2O7,是最具潜力的EBC候选材料。相比之下,Sc2Si2O7和Nd2Si2O7由于反应产物不稳定或反应深度较大,不适合作为独立的EBC材料。此外,研究还揭示了稀土硅酸盐在高温蒸汽环境中的微观结构演化机制,为未来EBC材料的优化设计提供了重要参考。

研究亮点

  1. 重要发现

    • 首次系统比较了五种稀土硅酸盐在高温高速蒸汽环境中的反应行为,揭示了其反应产物和微观结构的差异。
    • 发现RE2SiO5产物相的致密化现象,解释了其增强抗蒸汽侵蚀能力的机制。
  2. 方法创新

    • 开发了改进的蒸汽喷射装置,实现了高温高速蒸汽环境的精确控制,为类似研究提供了新的实验手段。
    • 结合XRD、SEM、EDS和ImageJ等多种表征技术,全面分析了反应产物的相组成和微观结构。
  3. 研究对象的特殊性

    • 研究涵盖了多种稀土硅酸盐,特别是对Sc2Si2O7和Nd2Si2O7的研究填补了相关领域的空白。

其他有价值的内容

研究还提出了未来研究的方向,包括进一步探索多稀土硅酸盐混合物的热化学稳定性,以及通过热力学分析和实验验证优化EBC材料的性能。此外,研究结果对燃气轮机等高温应用领域具有重要的工程应用价值。

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