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作者及研究机构
本研究由Yujun Zhao、Huiming Jiang、Shouqing Xue、Mengshuai Liu、Fusheng Liu和Shitao Yu共同完成。Yujun Zhao和Huiming Jiang来自Heze University（菏泽学院）化学与化工学院，Mengshuai Liu、Fusheng Liu和Shitao Yu来自Qingdao University of Science and Technology（青岛科技大学）化工学院。研究论文发表于《Solid State Sciences》期刊，2020年6月12日在线发布。

学术背景
聚碳酸酯（Polycarbonate, PC）是一种重要的热塑性聚合物材料，因其高耐久性、优异的透明性和良好的机械性能，被广泛应用于光盘、汽车玻璃和计算机部件等领域。随着PC生产和消费的增加，通过化学方法回收PC废弃物成为研究热点。有效的回收技术可以将废弃PC解聚为有价值的单体，用于再生产新的PC产品。目前，PC的化学回收方法包括热解、水解和醇解等。然而，热解产物中双酚A（Bisphenol A, BPA）的产率较低，水解过程伴随温室气体（CO₂）的排放。因此，醇解，尤其是甲醇解（methanolysis），因其能够高效回收BPA和副产物碳酸二甲酯（Dimethyl Carbonate, DMC）而显示出明显优势。

研究目的
本研究旨在开发一种基于介孔硅泡沫材料（Mesocellular Silica Foam, MCF）负载的碱土金属氧化物催化剂，用于PC的甲醇解反应。通过优化催化剂结构和反应条件，提高PC的甲醇解效率和BPA的产率，并探索催化剂的稳定性和甲醇解反应的可能机制。

研究流程
1. 催化剂制备与表征
- MCF载体的合成：根据文献报道的方法合成MCF载体。
- 催化剂的制备：通过浸渍法（impregnation method）将Ca(NO₃)₂、Sr(NO₃)₂和Ba(NO₃)₂负载到MCF上，制备CaO/MCF、SrO/MCF和BaO/MCF催化剂。
- 催化剂的表征：使用X射线衍射（XRD）、透射电子显微镜（TEM）、扫描电子显微镜（SEM）、氮气吸附-脱附（N₂ adsorption-desorption）和CO₂程序升温脱附（CO₂-TPD）等技术对催化剂的结构和性能进行表征。

1. 甲醇解反应实验

   • 反应条件：将PC、催化剂、甲醇和四氢呋喃（THF）加入高压釜中，在一定温度和压力下进行反应。
     
   • 产物分析：反应结束后，通过高效液相色谱（HPLC）对产物进行定量分析，计算PC转化率和BPA产率。
     

2. 催化剂稳定性测试

   • 循环实验：在优化条件下，对12%CaO/MCF催化剂进行五次循环实验，评估其稳定性和重复使用性能。
     

3. 甲醇解反应机制研究

   • 反应机制探索：通过FT-IR、HPLC、DSC、TG-DTG和NMR等技术对反应产物和中间体进行分析，提出可能的甲醇解反应机制。

主要结果
1. 催化剂表征结果
- XRD和TEM分析表明，CaO在MCF载体上分散良好，而SrO和BaO的负载导致MCF结构严重坍塌。
- N₂吸附-脱附结果显示，CaO/MCF催化剂具有较大的比表面积和孔体积，但随着CaO负载量的增加，孔体积和孔径逐渐减小。
- CO₂-TPD分析表明，12%CaO/MCF催化剂具有较强的碱性位点，且碱性位点数量随CaO负载量的增加而增加。

1. 甲醇解反应结果

   • 在优化条件下（125°C，2.5小时，甲醇与PC摩尔比为8:1，THF与PC摩尔比为7:1），12%CaO/MCF催化剂的PC转化率接近100%，BPA产率超过96%。
     
   • 与其他催化剂（如CaO/SBA-15）相比，12%CaO/MCF表现出更高的催化活性和更温和的反应条件。
     

2. 催化剂稳定性结果

   • 12%CaO/MCF催化剂在五次循环实验中表现出良好的稳定性，PC转化率和BPA产率无明显下降。
     

3. 甲醇解反应机制

   • 通过FT-IR和HPLC分析，提出PC甲醇解反应的可能机制：PC首先在THF溶剂中溶解或溶胀，随后甲醇在CaO/MCF催化剂的碱性位点作用下对PC的羰基碳进行亲核攻击，生成BPA和DMC单体。

结论
本研究成功开发了一种基于MCF负载的CaO催化剂，用于PC的高效甲醇解反应。在优化条件下，12%CaO/MCF催化剂表现出优异的催化活性和稳定性，PC转化率接近100%，BPA产率超过96%。与传统的均相酸/碱催化剂相比，该催化剂克服了设备腐蚀、催化剂分离困难和环境问题等缺点，具有广阔的应用前景。

研究亮点
1. 开发了一种新型的MCF负载CaO催化剂，用于PC的高效甲醇解反应。
2. 通过优化催化剂结构和反应条件，实现了PC的高转化率和BPA的高产率。
3. 提出了PC甲醇解反应的可能机制，为PC的化学回收提供了理论支持。
4. 12%CaO/MCF催化剂在五次循环实验中表现出良好的稳定性，具有实际应用潜力。

这篇报告详细介绍了研究的背景、流程、结果和结论，突出了研究的创新性和应用价值，为相关领域的研究者提供了有价值的参考。