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U-7Mo/Mg和U-10Mo/Mg分散燃料在NRU反应堆中辐照后的研究

期刊:Journal of Nuclear MaterialsDOI:10.1016/j.jnucmat.2021.153343

类型a

这篇研究由Mouna Saoudi、Aaron Barry、Julien Lang等人完成,他们均来自加拿大核实验室(Canadian Nuclear Laboratories, CNL)。该研究发表于《Journal of Nuclear Materials》2022年第558卷。

在全球范围内,为了减少高浓铀(HEU)在研究和测试反应堆中的使用,低浓铀(LEU)燃料正逐渐成为替代品。本研究的重点是开发基于铀-钼(U-Mo)合金的核燃料,特别是通过将U-Mo颗粒分散在镁(Mg)基体中以提高其抗辐照性能。传统的铝(Al)基体与U-Mo颗粒之间的相互作用层(FMI)会导致燃料膨胀和失效,而Mg基体具有较低的热中子截面,并且不会与U-Mo发生化学反应,从而避免了这一问题。因此,这项研究旨在评估U-7Mo/Mg和U-10Mo/Mg燃料在辐照条件下的性能,为未来研发提供实验依据。

研究流程分为多个步骤进行。首先,研究团队在CNL制造了两种燃料元件:U-7Mo/Mg和U-10Mo/Mg迷你型元件,这些元件被封装在铝-1060合金包壳中。每种燃料元件包含4.5 g U/cm³的铀负载量,其中U-235的富集度为19.75 wt%。随后,这些燃料元件在国家研究通用反应堆(Nru Reactor)中进行了辐照测试,最大线功率为100 kW/m,直至达到80 at%的U-235燃耗水平。在每个中期检查阶段(分别为10、30、60和80 at%的U-235燃耗),取出部分燃料元件用于分析。

辐照后检查(PIE)包括非破坏性检测和破坏性检测两部分。非破坏性检测主要通过光学显微镜观察燃料元件外观,并测量直径变化和密度变化。对于破坏性检测,选取了两个样品(PRF 7-64-7和PRF 10-72-10)进行金相分析和中子衍射分析。金相分析包括制备横截面和纵截面样品,以研究燃料芯直径、包壳厚度以及腐蚀层特性。中子衍射分析则利用C2粉末衍射仪收集数据,采用Rietveld精修方法确定不同晶相的组成比例。此外,还对未辐照的存档燃料样品进行了相同的中子衍射测试,以便对比分析。

研究结果表明,在30 at%的U-235燃耗条件下,U-7Mo/Mg和U-10Mo/Mg燃料元件表现出良好的抗辐照性能。非破坏性检测显示,燃料元件表面完整,没有明显的贯穿性缺陷或显著的膨胀现象。直径测量结果显示,所有样品的残余应变均为压缩应变,且与轴向位置无关。密度测量表明,从辐照前到辐照后的密度变化较小,平均值为-0.6%,这可能与裂变气体被捕获有关。金相分析进一步揭示,燃料芯直径和包壳厚度基本保持不变,未发现Mg基体与U-Mo颗粒之间的相互作用层。相比之下,传统的U-Mo/Al燃料在20 at%的U-235燃耗下已显示出显著的FMI层。

中子衍射分析结果确认了辐照后燃料芯的主要晶相仍为γ-U(Mo),且其含量与未辐照样品相当。α-U和UO₂的含量较低,Mg基体的含量与名义值一致。未发现新的结晶产物或非晶化现象,表明Mg基体在辐照条件下具有较高的稳定性。此外,U-10Mo/Mg样品中UO₂的浓度低于U-7Mo/Mg样品,而α-U的浓度则较高。

基于上述结果,可以得出以下结论:U-7Mo/Mg和U-10Mo/Mg燃料在30 at%的U-235燃耗条件下表现出优异的抗辐照性能,未出现显著的燃料芯膨胀或包壳失效现象。Mg基体有效抑制了U-Mo颗粒与基体之间的相互作用层形成,避免了传统U-Mo/Al燃料中存在的问题。这些结果验证了Mg作为U-Mo分散燃料基体材料的优势,为进一步优化燃料设计提供了重要参考。

本研究的亮点在于首次系统地评估了U-7Mo/Mg和U-10Mo/Mg燃料在实际辐照条件下的性能。研究采用了先进的中子衍射技术结合Rietveld精修方法,精确分析了辐照后燃料的晶相组成。此外,通过与传统U-Mo/Al燃料的对比,突出了Mg基体在抑制FMI层方面的优越性。未来的研究计划包括对更高燃耗水平的燃料元件进行深入表征,以进一步探索Mg基体的潜力及其对燃料性能的影响。

这项研究不仅为开发高性能低浓铀燃料提供了重要的实验数据,还展示了Mg基体在核燃料领域的广阔应用前景。研究成果有望推动全球范围内高浓铀燃料的逐步淘汰,促进核能的安全与可持续发展。

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