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质子交换膜水电解制氢（PEMWE）中气泡演化与传输的机制、影响及管理策略综述

作者与机构：
Shu Yuan、Congfan Zhao、Xiyang Cai、Lu An、Shuiyun Shen、Xiaohui Yan、Junliang Zhang（均为上海交通大学机械工程学院燃料电池研究所/MOE动力机械与工程重点实验室）
期刊与时间：
发表于《Progress in Energy and Combustion Science》第96卷（2023年1月），文章编号101075

主题与背景

本文综述了质子交换膜水电解技术（Proton Exchange Membrane Water Electrolysis, PEMWE）中气泡行为的机制及其对电解池性能的影响，并总结了当前气泡管理策略的最新进展。PEMWE是可再生能源制氢的关键技术，但其商业化受限于高成本与高电流密度下的性能衰减，而气泡演化与传输过程是重要影响因素之一。文章还探讨了与阴离子交换膜水电解（AEMWE）的关联性。

主要观点与论据

1. 气泡演化机制

气泡演化包括成核（nucleation）、生长（growth）和脱离（detachment）三个阶段：
- 成核：由催化剂表面溶解气体过饱和驱动，受表面形貌和接触角影响。例如，疏水微腔（hydrophobic microcavity）可分离气泡成核位点与反应位点，减少催化剂覆盖（图3a）。
- 生长：受局部过饱和度和传质速率调控，分为表面张力主导、扩散主导和电化学反应主导三个阶段。
- 脱离：浮力与黏附力平衡决定脱离尺寸，超疏气（superaerophobic）电极设计可减小气泡脱离尺寸（如纳米阵列结构使接触角从136.7°提升至161.3°）。

实验证据：
- 通过高速摄像和电化学测试验证气泡覆盖率与过电位的关系（图4a）。
- 在PEMWE封闭体系中，X射线断层扫描（X-ray CT）和中子成像揭示了气泡在多孔传输层（PTL）中的优先路径（图7b-c）。

2. 气泡传输过程

气泡在PEMWE中的传输涉及多孔传输层（PTL）、流场（flow field）等组件：
- PTL内传输：气泡倾向于通过大孔隙移动，但受喉部（throat）限制，呈现“加压-穿透”循环（图7a）。流场肋条下方易形成气体滞留（图7d）。
- 流场中行为：随电流密度升高，流动状态从气泡流（bubbly flow）发展为段塞流（slug flow）和环状流（annular flow）（图9f）。

数据支持：
- 原位X射线成像显示PTL中气体饱和度分布不均，且高温可增强气泡传输（图8b）。
- 临界电流密度（critical current density）与供水速率相关，不足时会导致局部水饥饿（water starvation）（图12d）。

3. 气泡对电解性能的影响

• 活化损失（activation loss）：气泡覆盖催化剂活性位点，降低有效反应面积。例如，覆盖率达50%时，过电位显著增加（图11a）。
  
• 传质损失（mass transport loss）：气泡积累阻碍反应物（水）传输，但适当的气泡演化可通过微对流（microconvection）缓解局部过饱和（图11b-c）。
  
• 机械损伤：气泡脱离产生的应力可能导致催化剂剥落（图15a3）。
  

案例：超疏气电极设计使HER电流密度提升13.75倍（图16c3）。

4. 气泡管理策略

• 催化剂层设计：优化孔隙率（如降低离聚物含量以减少传质阻力）、引入裂纹（crack）增加成核位点（图14a）。
  
• 超疏气表面：纳米阵列结构（如MoS2纳米片）减小气泡脱离尺寸至1/10（图16b）。
  
• PTL与流场优化：定向孔隙设计减少气体滞留，如穿孔PTL或3D流场（图7e）。
  

创新案例：
- 自支撑电极（self-supported PTE）在AEMWE中实现气泡演化与传输的协同调控（图5d）。
- 新型PTL设计使传质过电位降低76.7%（引用文献[41]）。

5. AEMWE中的气泡行为对比

• 差异点：阴极产氢量为阳极产氧量的两倍，需同时管理双电极气泡；碱性电解质中气泡对离子电导率的影响更显著（图13a1）。
  
• 共性策略：超疏气电极和PTL优化同样适用（图5a）。
  

论文价值与意义

1. 科学价值：首次系统总结了PEMWE中气泡行为的全链条机制，填补了气泡动力学与电解性能关联的理论空白。
   
2. 应用价值：提出的超疏气电极和PTL设计为降低贵金属负载量（如Ir催化剂）提供了可行路径，推动PEMWE商业化。
   
3. 跨领域指导：相关结论可延伸至AEMWE，为膜电极型水电解技术提供普适性优化原则。
   

亮点

• 多尺度表征：结合显微成像、中子/X射线原位观测与电化学分析，揭示了从纳米级气泡成核到厘米级流场分布的全景机制。
  
• 创新管理策略：提出“气泡演化-传输协同调控”理念，如纳米阵列电极和定向PTL孔隙设计。
  
• 工业应用潜力：案例表明，优化气泡管理可使催化剂利用率提升24倍（引用文献[40]）。
  

此综述为PEMWE的高效设计提供了理论框架和技术路线，对可再生能源制氢领域具有重要参考价值。